平行因子分析螢光激發發射矩陣識別大氣發色團的種類和來源

2021-01-21 大氣氣溶膠化學前沿


Figure. Diagram of the association of the EEM profiles with the possible chemical structures and sources of atmospheric chromophores.


充分了解大氣發色團的物理化學性質和來源對評估它們對環境質量和全球氣候的影響至關重要。三維激發發射矩陣(EEM)螢光光譜是直接表徵大氣發色團的出現、來源和化學行為的重要方法。然而，關於EEM定義的發色團的來源和化學結構仍然缺乏足夠的信息。這種情況限制了EEM方法在大氣發色團研究中的廣泛應用。在這些不利條件下，這篇文章使用平行因子(PARAFAC)分析模型對EEM數據進行分析，並綜合比較不同氣溶膠樣品(燃燒源樣品、二次有機氣溶膠和環境氣溶膠)中不同發色團的類型和豐度，以證明EEM方法可以區分不同發色團類型和氣溶膠源。這些發現為用EEM方法研究大氣發色團的來源和化學過程提供了重要的依據。

圖1.The average EEM spectra of (a1) water-soluble matter (WSM), (a2) methanol-soluble matter (MSM) and MSM-WSM (a3). Additionally, the frequency distributions of the Pearson's correlation coefficients between different sample EEMs are calculated from the EEM pixel data points of the three groups of samples.


這項工作全面研究了EEM方法，以區分不同的發色團物種和樣品類型。事實上，在這項工作中，在西安收集的環境大氣氣溶膠樣品的EEM光譜全年都非常相似，如圖1所示。但是，這個結果並不是因為EEM方法不能區分氣溶膠類型；相反，在所研究的樣品中，主要發色團的來源沒有顯著變化。

圖2. (a) EEM profiles of the chromophores derived from the PARAFAC model of the water-soluble matter (WSM) and methanol-soluble matter (MSM) of the primary (POA) and secondary (SOA) organic aerosol samples and Xi'an PM2.5samples. (b) The normalized fluorescence volumes (NFVs) of the WSM and MSM of the POA, SOA and Xi'an PM2.5samples. (c) Relative abundances of the chromophores of the WSM (c1) and MSM (c2) of the POA, SOA and Xi'an PM2.5samples. (d) Relative contributions of the fluorescent volumes of the WSM and MSM. In the figure, BB is the biomass burning sample, CB is the coal burning sample, CE is the cooking emission sample, VE is the vehicle emission sample, and classes 1–3 represent the SOA samples with low to high oxidation levels.


如圖2a所示，從環境樣品、初級樣品和次級樣品的EEM數據中鑑定出八個發色團，這八個發色團顯示出不同的EEM分布特徵，這與先前研究中鑑定的發色團相似。圖2c表明，不同樣品中水溶性和水不溶性發色團的相對比例是不同的，並且它們也隨著季節而顯著變化。某些發色團的相對含量也表現出類似的季節變化；例如，粉塵和光化學過程相關發色團的時間趨勢可以有效地反映周圍大氣氣溶膠的來源和化學過程。

圖3. (a) EEM profiles of the chromophores derived from the PARAFAC model of the water-soluble matter (WSM) and methanol-soluble matter (MSM) in the ambient PM2.5samples. (b) Relative loadings of the chromophores corresponding to the different pollutants. (c) Relative abundances of the chromophores of the WSM and MSM in the Xi'an PM2.5samples. In addition, the sources represented by C1, C4, C5, C7, and C8 in the legends in panels b and c can only characterize the major sources of the fluorophore substances rather than individual sources.


根據這些發色團在不同化學示蹤劑中的載荷譜，C1、C4、C5、C7和C8發色團可分別被識別為來自工業源、燃燒源、次級無機氣溶膠、灰塵和光化學源（圖3）。總的來說，燃燒源是水溶性發色團最重要的來源(C4，平均值:40%)；然而，未鑑定的C3發色團是最重要的甲醇可溶性發色團(平均值:34%)。光化學形成的發色團C8在夏季約佔水溶性螢光總強度的10%，但在冬季其強度貢獻為1%。灰塵衍生的發色團C7在春季和秋季更豐富，而在冬季相對較少。春季頻繁的遠距離沙塵暴的影響是春季C7發色團含量高的主要原因，而秋季局部地面灰塵可能貢獻更大。


文章來源：Chen Q , Li J , Hua X , et al. Identification of species and sources of atmospheric chromophores by fluorescence excitation-emission matrix with parallel factor analysis[J]. The science of the Total Environment, 2020, 718(May20):137322.1-137322.10.




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