背景介紹
多層級的螺旋結構是指初級螺旋纏繞成更高階螺旋，這在自然界中令人印象非常深刻，比如DNA的螺旋結構。因此，效法自然，從合成分子中設計和製備具有螺旋結構的新型功能類似物是一個相當有趣的研究課題。
近日，天津大學張昕團隊在《德國應化》上發表了一篇題為「Trismaleimide Dendrimers: Helix-to-Superhelix Supramolecular Transition Accompanied with White-Light Emission」的文章，介紹了他們在樹狀大分子從螺旋到超螺旋結構轉變中的發現。他們首先利用了C3-對稱的三馬來醯亞胺進行高效無汙染的「點擊反應」，得到了新型的功能性樹狀大分子。他們發現了樹狀大分子隨著代數的增加，它們表現出有趣的螢光交替開/關現象。特別的是，在樹狀大分子形成超螺旋結構的過程中發出了異常的白光。他們首先合成了無螢光的0代樹狀大分子G0和螢光構成結構Gm（圖1），然後通過馬來醯亞胺和氨基的麥可加成點擊反應，合成了以G0為核、哌嗪二胺為連接單元的新型樹狀大分子（圖2）。由於馬來醯亞胺碳碳雙鍵的強猝滅效應，G0和G1是沒有螢光性的，而G0.5和G1.5a是有螢光的，所以出現了樹狀大分子隨著代數的增加螢光交替開/關的現象（圖3）。隨著超分子聚合的進行，由於面對面分子堆砌，新的螢光帶在450~700nm出現，螢光顏色從單體的藍紫色轉變到超螺旋的綠色，其中經過了白光的區域，所以出現了有趣的白光現象。特別的是，本文的白光是由一個分子的單組分得到的，這在之前是很少報導的。圖1 無螢光的0代樹狀大分子G0和螢光構成結構Gm圖2 通過麥可加成點擊反應合成三馬來醯亞胺樹狀大分子圖4 G1.5a在含5%R-檸檬烯的甲基環己烷中超分子聚合過程的螢光行為作者通過高效無汙染的點擊反應合成了新型的功能性三馬來醯亞胺樹狀大分子。這些樹狀大分子隨著代數的增加而表現出螢光交替開/關現象。在樹狀大分子纏繞形成超螺旋的過程中，從單分子的單組分中出現了前所未有的白光。這些發現可能會對多功能的螢光螺旋超分子聚合物和有機白光發光材料的發展有所啟發。http://dx.doi.org/10.1002/anie.201908837---完---
來源：高分子科學前沿
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