鋰資源的匱乏及分布不均導致鋰離子二次電池的構建成本增加，人們迫切需要低成本、高效的可替代儲能器件。鉀（K）具有接近鋰的氧化還原電位，且資源儲量更為豐富。值得一提的是低廉的石墨理論上也可進行可逆的鉀離子嵌入/脫除，因而鉀離子電池逐漸受到人們的熱捧。但石墨快速的容量衰減以及嚴重的體積效應（~60%）限制了其作為鉀離子電池負極的實際應用。在當前改善石墨負極材料儲鉀性能的方法中，調控其表面生成的固體電解質膜（Solid electrolyte interphase, SEI）組分被認為是最為有效的方法之一。在目前常用的六氟磷酸鉀（KPF6）/碳酸酯類電解液體系中，石墨負極表面無法形成穩定的SEI，且石墨在脫嵌鉀離子過程中的體積變化大，從而導致其儲鉀性能較差，因而迫切需要能顯著提高石墨負極循環穩定性的電解液體系。
近年來，高濃度電解液（High-concentration electrolytes, HCEs）體系已被應用到石墨負極的相關研究中。由於HCEs體系中鹽濃度增加，自由溶劑分子的數量顯著減少，因而電解液的電壓窗口進一步拓寬。區別於傳統低濃度電解液（Low-concentration electrolytes, LCEs）中溶劑分子主要參與SEI的形成機制，HCEs體系中負極表面SEI組分主要來源於鹽陰離子的分解產物。之前已有利用高濃度雙氟磺醯亞胺鉀鹽（KFSI）體系改善鉀離子電池負極表面SEI穩定性的相關報導，但HCEs體系的高成本和低電極/隔膜浸潤性等問題仍限制其進一步應用。
鑑於此，美國俄亥俄州立大學吳屹影教授課題組與清華大學深圳研究生院翟登雲教授團隊合作，提出了一種全新的解決方案，即在HCEs體系中加入能和電解液溶劑互溶但自身不溶解鹽的共溶劑（Co-solvent），形成整體低鹽濃度但局部仍高濃度的電解液（Localized high-concentration electrolytes, LHCEs）。通過構建LHCEs體系，即可以打破原有相互連接的具有三維結構的K+溶劑化外殼，又不破壞單個K+的高配位環境，也可有效規避因使用HCEs所帶來的等一系列問題。本文採用KFSI為鉀鹽，乙二醇二甲醚（DME）為溶劑，2,2,2-三氟乙基-1,1,2,2-四氟乙基醚（HFE）為共溶劑，構建了LHCEs電解液體系。
本文工作首次將LHCEs的概念拓展到鉀離子電池體系，加入HFE後的LHCEs通過形成局部高配位的K+-DME溶劑化物以及富含氟化鉀（KF）的SEI，可以有效抑制常規醚類電解液在石墨負極的溶劑共插層現象，並維持石墨在鉀離子脫嵌過程中的結構穩定性；同時，由於其高離子電導率（13.6 mS cm-1）以及良好的電極/隔膜浸潤性，使得高負載量商用石墨（8 mg cm-2）表現出較高比容量（300圈後仍可保持~200 mAh g-1）。另外，本文所構建的LHCEs具有穩定的高電壓窗口（5.3 V vs. K+/K），可以完美匹配高電壓普魯士藍正極，且其不易燃特性有望大幅提高電池安全性能。需要特別指出的是，通過對石墨脫嵌鉀離子過程的動力學分析，本文指出鉀離子嵌入石墨片層形成低階石墨插層化合物的過程反應速率較慢，而鉀離子脫出的過程則具有顯著提升的反應動力學。
本文為了改善商用高負載量石墨負極的電化學儲鉀性能，從石墨-電解液界面的保護角度出發，通過設計電解液組分及溶劑化結構，從而有效調控了石墨負極表面SEI的穩定性，與傳統的碳酸酯類電解液相比，該體系可顯著改善石墨負極的電化學性能。研究者相信，此項研究將會為石墨基負極的鉀離子電池的電解液體系研究提供新思路。相關論文以「Localized High-Concentration Electrolytes Boost Potassium Storage in High-Loading Graphite」為題，在線發表在Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.201902618)上。俄亥俄州立大學的吳屹影教授為論文的通訊作者，論文的第一作者為該組的秦磊。