《Science》子刊:「光控開關」,讓分子分離更智能!

2020-12-08 騰訊網

新一代可調諧分子分離膜的開發要求材料具有嚴格的分離能力。刺激響應可以遠程調節膜的選擇性。偶氮苯衍生物可以在紫外光或可見光下在順式和反式異構體之間進行光轉換。近日，來自沙烏地阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學的Suzana P. Nunes等研究者將偶氮苯橋接在柔性的1,4,7,10-四氮雜環十二烷構建塊上，以用作光控開關。相關論文以題為「Smart covalent organic networks (CONs) with 「on-off-on」 light-switchable pores for molecular separation」、發表在Science Advances上。

論文連結：

https://advances.sciencemag.org/content/6/34/eabb3188

智能材料在分子機械、藥物傳遞、智能窗等領域有著廣泛的應用，由於它可以根據外界的刺激（pH、化學物質、電場、熱量、光等）來改變自身結構，從而引起了人們的重點關注。而在外部刺激中，光是高效、無創且環保的。自首次在紫外光下發現順式偶氮苯以來，偶氮苯已成為研究最廣泛的反式和順式異構體間的光響應分子光開關。偶氮苯衍生物在365-nm紫外光照射下可由反式轉變為順式，而在加熱或450-nm可見光照射下可實現順式到反式的異構化。這種光異構化過程引起了平面反偶氮苯(~ 9 )到非平面順式異構體(~6 )的相應幾何變化，並可將光能直接轉化為彎曲、振蕩和扭轉等機械運動，使其成為一種很有前途的驅動器分子。鑑於這些顯著的結構和幾何變形，偶氮苯衍生物通常在光照射或熱處理的亞納米級上，可用作智能光控開關。

共價有機網絡(CONs)是一類有趣的2D或3D網絡納米材料，具有良好的拓撲結構、周期晶格和可調孔徑，可通過強共價鍵巧妙地構建。與傳統的金屬有機骨架和沸石咪唑骨架相比，新型骨架具有質量密度低、完全無金屬有機骨架、拓撲清晰、永久孔隙、結構多樣性、表面積大及水中高穩定性等優點。強共價鍵使其在水溶液和有機溶劑中具有優異的穩定性。因此，在氣體吸附與分離、能量儲存與轉換、光電子學、化學傳感、藥物傳遞、CO2還原或H2生成的催化等方面的潛在應用，CON引起了人們的關注。

目前，CON和偶氮苯衍生物在光開關、光數據存儲和光機器人技術方面的潛在應用正處於前沿研究的中心。偶氮苯基團與CON的結合是將智能光控開關植入到網絡結構的關鍵方法，這使它們在響應外部刺激時具有可轉換特性。目前，大多數的方法都是引入偶氮苯作為懸空基團，使其有足夠的自由空間進行異構化。

與引入偶氮苯作為側基不同的是，在本研究中，偶氮苯是被植入作為可控光開關的連接物，橋接在柔性構件1,4,7,10-四氮雜環十二烷(cyclen)上。與冠醚相似，cyclen是一種柔性大環。環原子中有兩種氫原子：(i) 4個連著氮原子；(ii) 8個連著碳原子。從立體化學的角度來看，在UV作用下，12元環會因偶氮苯的順式異構化而發生相應的椅-船立體異構變化。在這裡，cyclen有一個可變形和靈活的環，而偶氮苯是相當有效且可靠的開關光控開關。這種智能共價有機網絡膜像摺紙一樣摺疊和展開，可通過光在開-態(大)和關-態(小)孔之間進行轉換。在紫外(UV)光下，具有關態的順式膜比具有開態通道的反式膜具有更高的染料排斥性。通過紫外/可見光控制偶氮苯的順式異構化，可以在分子水平上遠程控制孔徑，動態調節溶劑滲透性和染料排斥性。

圖1 光響應膜的反-順、順-反光異構化和化學結構示意圖。

圖2 獨立CON膜的形態。

圖3 膜的分子分離性能。

綜上所述，在這項工作中，CON膜上的開關功能的光控開關可通過紫外光遠程控制。從立體化學的角度來看，在紫外光照射下，cyclen環由於偶氮苯的順式異構化而發生相應的椅-船立體異構化變化。協同異構化引起孔隙幾何變化。本研究設計的策略為傳統膜注入了新活力，並為分離科學和技術開闢了新的前景。轉換和持續調整膜選擇性的概念可以擴展到其他創新應用，如傳感器和膠囊藥物或香料的控制(選擇性)釋放。然而，要將這些膜或其他光響應多孔系統整合到一個真實的過程中，還需要做很多的工作。（文：水生）

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