自由空間光束除具有自旋角動量(SAM)之外,還可以攜帶軌道角動量(OAM),對應於一個渦旋光束在傳播方向的螺旋相位。眾所周知,每個光子自旋角動量為 ±,而渦旋光束的相位變化為exp (ilφ),使偈每個光子攜帶值為l的軌道角動量,其中l為拓撲數(可以為正或負整數),φ 為方位角相位。過去二十年多年來,光學渦旋光束已經被應用在了許多領域,如光學操縱微粒子、超解析度聚焦、光通信、量子信息處理、幾何拓撲光子學等。
光束在各向異性和非均勻的光學介質中SAM和OAM這兩個動量可以相互作用來改變光束的偏振和相位。在金屬表面加工特定結構,如本工作採用的單晶鋁薄膜表面刻蝕阿基米得螺旋納米狹縫,可產生表面等離極化激元(SPP)渦旋場。得益於SPP出色的電磁場局域性以及場增強效應,此渦旋場的尺寸可大幅度降低,實現亞波長尺度的光學操作,這為集成納米光子的應用打開大門。然而,迄今為止表面等離渦旋研究主要局限於近場手段,如掃描近場光學顯微鏡(SNOM)、光電子發射電子顯微鏡(PEEM)、和掃描電子束陰極螢光(CL)等。從應用角度考慮,無論從實用性還是技術門檻遠場都優於近場;因此,遠場研究SPP軌道角動量的產生非常必要。
創新研究
二維螺旋形表面等離激元結構是產生具有可調拓撲數近場渦旋場的一種通用方法。本文中,研究者結合表面等離激元渦旋超透鏡(Plasmonic Vortex Metalens,PVML)和單層過渡金屬硫化物(Monolayer Transition Metal Dichalcogenide,ML-TMDC) 以探測其遠場的二次諧波(Second-Harmonic Generation,SHG)的手性效應。該超透鏡由原子級平整度的鋁外延膜上刻蝕的阿基米得螺旋狹縫引發,它可以實現等離激元模式的精確調諧,也可以容易地在二維手性諧振腔頂部鋪設單層二維材料來構建金屬半導體複合系統。一方面,由於其吸收截面不再受光學互反性的限制,SHG發射可在遠場情況下對非對稱平面幾何結構進行手性探測;另一方面,ML-TMDC本身的反演對稱性破缺會引起很強的非線性光學效應,增強整體的SHG。
該鋁表面螺旋狹縫具有雙SPP共振帶(442和600 nm),其中442 nm共振帶專門為匹配二硫化鎢(WS2)中的C -激子而設計。相比於遠場的非線性手性探測,二維平面結構的線性手性只能在近場觀測,圖1中呈現了該螺旋結構所激發的表面波在近場光電子顯微鏡(PEEM)下的手性表現。
圖1. 鋁螺旋狹縫激發的近場手性
該單個表面等離激元渦旋超透鏡可在室溫下由遠場觀測到極強的二次諧波圓二色性,如圖2所示。
圖2. 鋁阿基米的螺旋狹縫激發的雙頻率二次諧波圓二色性
此外,研究者通過在二維手性諧振腔頂部鋪設單層WS2來提高系統的手性SHG轉換效率約一個數量級,如圖3。
圖3. 鋁阿基米得螺旋狹縫和WS2複合材系統的二次諧波圓二色性
此種CMOS兼容的單個手性複合材料系統(如 WS2/ Al Metalens),具有可控集成到大規模量子結構中的潛力。這些手性量子結構在手性量子光學、激子和光的手性耦合以及光自旋軌道耦合等方面具有重要的應用價值。