科學網—「人工葉綠體」讓光合磷酸化更高效

2020-12-16 科學網

 

▲相關研究成果近期發表在《德國應用化學》上

▲含光系統II的疊狀結構與ATP合酶共組裝的人工葉綠體

■本報記者 張晶晶

從無機到有機、從光能到電能再到活躍化學能與穩定化學能，光合作用可以說是地球生物賴以生存的基礎，也是地球碳氧平衡的重要媒介。

太陽能如今是全球共同關注的新能源及清潔能源，綠色植物的光合作用又能夠將光能進行有效的固定，實現光能到化學能的轉變。隨著對光合作用過程理解的不斷加深，越來越多的科研工作者開始模仿光合作用中的一系列過程，實現能量轉化，使得能量得以儲存、利用。

光合磷酸化，從光能到化學能

人類對於光合作用的認識在過去的兩百年中不斷加深。1779 年，荷蘭科學家 Jan Ingen housz發現光是起到使空氣變好的必要條件，打開了人類認識光合作用的大門。1915年的諾獎獲得者、德國化學家Richard Martin Willst?覿tter從綠色植物的葉片中實現葉綠素的分離純化，並闡明了它的化學組成，為人們從分子水平上認識光合作用奠定了基礎。此後的1961年、1988年、1997年諾貝爾化學獎，都頒發給了關於光合作用的研究成果。

那麼，植物究竟是如何實現從光能到化學能的轉換呢？

綠色植物光合作用發生在植物細胞中的葉綠體，具體分為兩個階段：光反應階段與暗反階段。其中，光反應發生在葉綠體的類囊體膜結構，利用二氧化碳與水在光照條件下為暗反應提供必需物質；暗反應則發生在葉綠體基質中，利用光反應產物即可生成葡萄糖，完成了碳的固定，用以供給生命，即將無機物轉變成了有機物。

中國科學院化學所李峻柏課題組的副研究員費進波向《中國科學報》介紹說：「在這個過程中，光合磷酸化是最重要的環節之一，從根本上決定了光能到化學能的轉變，也是高等植物生命活動中化學合成與能量轉化的基礎。」三磷酸腺苷合成酶（ATP合酶）催化生成三磷酸腺苷（ATP）的效率是評價光合作用最重要的參數。近年來，藉助天然ATP合酶的生物活性，構建能進行體外催化生成ATP的超分子組裝體系，成為化學、材料與生物科學領域交叉研究的熱點。

生物分子馬達體外組裝

分子仿生是一個「年輕」的研究領域。通過不同層次的自組裝，生物分子可以從微觀到宏觀自發地形成複雜且精妙的多級有序結構體系，實現了各種特異性的生物功能。生物馬達蛋白組裝體系正是分子仿生領域的研究熱點之一。

2016 年諾貝爾化學獎的3位獲獎者正是因為「發明了行動可控、在給予能量後可執行任務的分子機器」。分子馬達的研究進入一個全新的階段。目前已知活細胞有幾百種不同種類的生物分子馬達，每一種馬達對應某種特定的功能。生物分子馬達是被存儲在細胞內的能量驅動的，兩類最重要的能量存儲單元是腺苷三磷酸（ATP）或鳥苷三磷酸（GTP）以及跨膜電化學梯度。生物分子馬達主要包括線性馬達和旋轉馬達兩大類，其中旋轉馬達主要是ATP 合成酶和細菌鞭毛馬達，ATP 合成酶負責生命體內ATP 的生成。

借鑑自然界葉綠體的工作原理，人工葉綠體通過分子組裝，將捕獲光的蛋白（通常是光系統II）、光敏劑分子、光酸分子和能進行光合成的旋轉馬達蛋白共組裝在一起，最大限度地將光能轉變為化學能並加以儲存利用。

中國科學院化學所研究員李峻柏向《中國科學報》解釋說：「這樣的分子組裝能實現在結構和功能上非常接近自然的葉綠體，並且在能量轉換效率上能有顯著提高，以便高效利用光能，提升清潔能源的利用。」

李峻柏介紹說，從2003年「仿生學」香山會議開始，他就帶領課題組開始籌備相關方面的實驗室建設。他的團隊十幾年來先後從菠菜中提純光合作用中的兩種關鍵功能蛋白，旋轉的生物分子馬達蛋白ATP合成酶及捕獲光信號的蛋白光系統II。經過不斷努力與探索，團隊較早地將活性生物分子馬達ATP合酶重組在類細胞結構的微膠囊表面，通過創建生物界面，獲得質子梯度，以人工構建的分子組裝體系實現ATP分子的合成。

相關工作於2007年發表在《德國應用化學》，被同行評價為「從自然的設計智慧或功能機制中獲得高性能的人工器件」；該項研究「在人工微膠囊結構內表面功能化方面進行了開創性探索，有效模擬了生物細胞內表面信號傳導和光能轉化」，「為生物膜模型研究提供了新機遇」。

2016年，通過分子組裝技術將生物分子馬達ATP合酶和光系統II兩種蛋白共組裝，李峻柏團隊成功實現了活性生物分子馬達蛋白的體外組裝，有效模擬了自然界中葉綠體的結構和進行光合作用時的功能。2017年則進一步將生物分子馬達ATP合酶與人工合成的光酸分子共組裝，隨後又把量子點與ATP合酶和光系統II共組裝構建了雜化的複合體系，顯著提升了光能向化學能的轉化效率。被同行評價為「PSII還與ATP合酶共同組裝，利用光和PSII驅動的水分解產生質子梯度，創造了一種有利於ATP合成的人工葉綠體」。

ATP合成效率繼續提高

李峻柏總結說，利用分子組裝技術人工模擬葉綠體具備結構及功能上的顯著特點。「在結構上，能實現兩種以上蛋白的共組裝，並能有效保持其生物活性，所構建的組裝體系具有與天然葉綠體類似的多腔室結構；同時在功能上模擬了葉綠體光合作用過程中光合磷酸化反應，即實現了人工合成能量ATP分子，有效提升光能轉化效率。」

提升ATP合酶合成效率，實現高能轉化，正是長期以來國際上有效利用光能競爭研究的焦點。基於之前的研究工作，李峻柏課題組最近從天然葉綠體結構出發，利用可犧牲模板法獲得了能高效包埋光酸分子的多腔室介孔二氧化矽材料，隨後在其表面重組含有ATP合酶的磷脂雙層，構建了含光酸分子多層膜疊狀結構及光系統II與ATP合酶生物分子馬達共組裝—— 一種「人工葉綠體」分子組裝系統。

進一步研究表明，在光碟機動下，該分子組裝系統有效提升了ATP的合成效率。該體系的建立為提高光能利用率提供了新途徑和新思路，被評審人認為是最接近真實葉綠體結構和功能的人工合成系統。相關研究成果近期發表在《德國應用化學》上。

劍橋大學教授Reisner對這項研究評價說：「基於光合系統II的層層組裝超分子結構，展示出光合系統II不受取向影響的優勢。在同等條件下，這種人工葉綠體的光合磷酸化效率比天然葉綠體提高了3倍。」

人工葉綠體不像自然界的葉綠體必須跟隨植物體的生存而存在，能夠固定長期使用，成為一座光合作用的「工廠」，為人類提供多種生活必需品。它具有廣闊的應用前景，包括增加經濟作物的產量、合成增值的精細化學品、減少二氧化碳的排放、開發清潔能源等。在未來的某一天，人類或許無須再藉助植物的力量，而是直接以光為生。

相關論文信息：https://doi.org/10.1002/ange.201812582

DOI:10.1021/acsnano.7b04747

DOI:10.1021/acsnano.5b05579

《中國科學報》 (2019-02-25 第7版 能源化工)

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