當然，對於密度泛函理論，仍應以一種批判的眼光看待：它不是萬能的。從實際操作層面上來說，儘管密度泛函理論已經成為物理、化學、材料等研究領域的基礎工具之一，具有足夠高的計算精度，但它其實並不能求出薛丁格方程的精確解，因為交換關聯泛函的精確形式永遠無法準確給出，這使得計算所得出的結果與實際結果之間必然存在誤差。除此之外，在以下重要情形下，密度泛函理論不能給出良好的物理精確解：
對電子激發態的計算。雖然密度泛函理論肯定可以用於電子激發態性質的預測，但嚴格來說在理論上這個預測的精確程度並沒有保障，因為Hohenberg-Kohn定理是針對基態的；
對半導體和絕緣體材料的帶隙計算。使用現有泛函的標準，密度泛函理論計算所得帶隙的精度都有限，與實驗數據相比普遍存在大於1eV的誤差。如何用密度泛函理論方法精確處理這一問題，仍是一個活躍的研究領域；
對原子和分子間的範德華力的計算。密度泛函理論在這一情形下幾乎不能給出準確的結果，一個解釋是範德華力是長程電子關聯效應的直接結果，解決這一問題必須使用更高級的波函數方法，而非密度泛函理論。
對大數量原子的計算。這實際上是一個計算成本的問題，目前密度泛函理論的計算量通常在數十個原子左右。從物理角度看，即使是一滴水，其含有的原子也是在超高數量級水平的，要想直接「簡單粗暴」地求解所有原子，需要依賴計算機技術或者程序效率有著非常巨大的進展和突破，這是很難奢求的。因此，如何將極少量原子的計算結果和具有物理相關性的真實材料聯繫起來，也是使用密度泛函理論的科研人員必須要懂得的問題。
但無論如何，密度泛函理論的意義都是顯著而卓越的：它告訴人們可以通過尋找三維變量的電荷密度函數來求解薛丁格方程，而不是用含有3N維變量的波函數，大大簡化了計算量，從而使得計算求解成為可能。它是人類智慧的閃光，是諾獎級別的貢獻，Kohn因此獲得1998年諾貝爾化學獎。
因此，對於密度泛函理論的理解，我認為應是以下三種能力的綜合：需要懂得理論知識，這為後續研究打下紮實的根基；需要懂得技術細節，通過熟悉編寫程序和各類參數，讓計算機平臺變成為科研服務的有力工具；需要懂得實戰，通過實踐去檢驗所學，去探索真實的客觀規律。
在密度泛函理論的實際運用中，如何給出更為精確的交換關聯泛函形式、如何沿著Jacob's Ladder通往Chemical Accuracy，如何在其「精確度不高」的領域取得突破，是目前在科研前沿都很活躍的研究領域，也是筆者科研之旅的下一段徵程。也許近期內會再寫一篇後續方法介紹的文章。
Anyway，以上是關於密度泛函理論的一個brief summary，參考書目主要是謝希德老師《固體能帶理論》、曾謹言老師《量子力學》、David.S.Sholl《密度泛函理論》，部分思路和內容參考了知乎其他大牛回答，在此一併感謝。本人水平著實有限，如有錯漏之處還請大家指出，希望本文內容對大家有所幫助。