Nature Reviews Earth & Environment：高山流水覓碳蹤
碳循環對於理解大氣CO2濃度及全球氣候變化至關重要，是地球科學研究的重要主題。然而，碳在地球巖石圈、水圈、大氣圈和生物圈等圈層之內或之間，歷經多級時間和空間尺度，以多種賦存形式進行轉換和轉移，呈現出複雜的循環樣式 (圖1)，也是地球科學研究的持久難題。其中，地球表層巖石風化作用，是連接大氣圈與巖石圈碳循環的關鍵過程，備受關注。
圖1 全球碳循環簡圖 (Hülse et al., 2017)。黑色圖框示意地球系統各類碳儲庫，其內部黑色數字表示前工業化時代的碳儲量(Pg C)，紅色數字表示各儲庫對大氣CO2濃度施加控制作用的時間尺度。黑色箭頭表示儲庫間的碳轉移路徑及通量
風化作用可使地球表層巖石裡的矽酸鹽、碳酸鹽、硫化物、有機碳等礦物或組分發生分解或溶解，並與大氣進行碳的轉移 (圖2)。目前普遍認為，在大於約10萬年的長時間尺度裡 (圖3)，矽酸鹽礦物（如長石、雲母、輝石、橄欖石等，主要賦存於矽酸鹽巖）的化學風化作用淨消耗大氣CO2（圖2, 方程(1)），碳酸鹽礦物（如方解石、白雲石等，主要賦存於碳酸鹽巖）的化學風化作用因溶解和沉澱近似平衡，無大氣
CO2淨消耗或釋放（圖2, 方程(2)）。需要強調的是，化學風化作用受到水體化學、溫度及微生物活動等微觀因素的影響，同時也受到區域氣候、地形地貌、生態植被等宏觀因素的制約。氣候溫暖潮溼地區，雨水充沛，生物繁茂；地形起伏地區，物理剝蝕（侵蝕）作用不斷移除地表土壤、植被和巖石等覆蓋物，促進新鮮礦物的持續暴露；二者均是增強化學風化作用的有利地區。據估算，僅佔陸地面積約10%的高陡地貌區，可貢獻全球約40%的化學風化量 (Larsen et al., 2014)。因此，各種宏微觀過程綜合決定風化作用程度，其中高山、流水、碳循環，關係密切。
圖2 大氣圈、巖石圈和生物圈之間碳循環相關的化學反應。CO2匯：（1）矽酸鹽礦物的風化；（2）碳酸鹽礦物的風化；（3）生物圈有機碳的埋藏。CO2源：（4）巖石有機碳的氧化；（5-7）黃鐵礦-碳酸鹽礦物的氧化風化(Torres et al., 2014)
圖3 全球碳循環的碳通量與時間尺度的關係 (修改自Hilton and West, 2020)。綠色表示有機碳循環，藍色表示無機碳循環。空心圓圈代表小於10萬年的短期碳循環，包括淨初級生產力、呼吸作用和海氣交換。實心圓圈代表大於10萬年的長期碳循環
早在1899年，研究者便已提出，造山運動可能通過增加矽酸鹽礦物的化學風化而促進大氣CO2消耗 (圖4a)，並對全球氣候變化產生重要影響 (Chamberlin, 1899)。1992年，哥倫比亞大學的Raymo教授及其合作者在Nature撰文，提出新生代以來青藏高原、阿爾卑斯和安底斯等山脈構造抬升，促進了矽酸鹽礦物風化、大氣CO2消耗和全球氣候變冷，成為影響深遠的「構造隆升驅動氣候變化」學說 (Raymo and Ruddiman, 1992)，並引起了廣泛關注和爭論。傳統上人們普遍認為，造山運動形成高聳延綿的山脈，增強其巖石侵蝕、化學風化及大氣CO2淨消耗，是平衡火山活動CO2排放、維持大氣和氣候長期穩定的主要機制 (圖4a)。然而，造山帶與碳循環之間的關係，遠比早期想像的複雜。
事實上，造山帶的巖石類型、地形地貌、氣候環境、生態植被等條件各異，綜合影響侵蝕速率和風化程度，以及碳循環效應。例如，造山帶巖石和土壤含有多種礦物或物質，經歷侵蝕再沉積或化學風化過程時或消耗或釋放CO2，呈現不同的碳源或匯屬性，影響長期碳循環 (圖4b)。其中，陸地生物圈有機碳（如植物殘體等）經侵蝕、搬運和埋藏於沉積物（圖2, 方程(3)），可構成長時間尺度的碳匯（圖3; 大於10萬年）。同時，陸地巖石有機碳（如沉積巖裡的煤、瀝青、有機質等）經氧化風化，可直接釋放CO2至大氣（圖2, 方程(4)），構成重要的碳源（圖3; 10萬至100萬年尺度）。此外，巖石中的硫化物礦物（如黃鐵礦等）經氧化風化產生硫酸（圖2, 方程(5)、(6)），進一步溶解碳酸鹽礦物，釋放出CO2（圖2, 方程(7)），也可構成重要的碳源（圖3; 約100萬年尺度）。
圖4 地質歷史時期碳循環特徵 (Hilton and West, 2020)。（a）舊觀點認為，火山去氣（碳源）可與矽酸鹽礦物風化（碳匯）和碳酸鹽礦物埋藏（碳匯）進行碳源匯平衡。（b）新觀點認為，陸地生物圈有機碳的侵蝕和埋藏也是重要的碳匯，巖石有機碳氧化和硫化物-碳酸鹽礦物氧化風化也是重要的碳源，影響長期碳循環。藍色框圖表示無機碳通量，綠色框圖表示有機碳通量，粉色框圖表示碳儲量。
在此背景下，如何更準確理解造山帶與碳循環的關係呢？近期，英國杜倫大學的Robert G. Hilton教授及其合作者以《Mountains, erosion and the carbon cycle》為題，在Nature Review Earth & Environment撰文，系統回顧了山脈、侵蝕作用、碳循環的研究進展，總結了巖石圈、大氣圈和生物圈之間的碳轉移過程和通量，提出了山脈與碳循環關係的新認識框架（圖4b; Hilton and West, 2020）。
過去二十年裡，風化作用與碳轉移通量的定量評估，取得重要進展。例如，1999年，通過匯總全球數條大型河流的水化學數據，估算了全球矽酸鹽礦物化學風化所消耗的大氣CO2通量可達約104 MtC year-1，並揭示地表徑流和侵蝕速率與化學風化速率之間呈現較好的正相關關係 (Gaillardet et al., 1999)。2005年，通過測量河水的有機碳濃度，估算了陸地生物圈有機碳經侵蝕—搬運—埋藏所消耗的CO2通量可達約40～80 MtC year-1，在現代海洋沉積物總有機碳埋藏所消耗的CO2通量（約為170 MtC year-1）中佔有重要比例 (Burdige, 2005)。2014年，通過碳同位素等地球化學數據及數值模型，估算了全球古老沉積巖有機碳氧化風化所釋放的CO2通量可達約40～100 MtC year-1 (Petsch, 2014)。2018年，通過測量不同地理環境和氣候區域多條河流中硫酸鹽濃度和硫同位素組成，估算了黃鐵礦氧化風化向河流中輸送的硫酸鹽通量可達約40 MtS year-1 (Burke et al., 2018），其伴生的碳酸鹽礦物風化和大氣CO2釋放，不容忽視 (Torres., 2014)。總之，通過對現代河流水化學觀測和量化分析，初步約束了流域至全球尺度巖石風化作用的CO2轉移通量。
另一方面，侵蝕速率與碳轉移通量的關係釐定，取得重要進展。通過對全球多個河流集水區的量化研究揭示，CO2轉移通量普遍隨著侵蝕速率的增加而增加（圖5; Hilton and West, 2020）。因此，造山運動導致大氣CO2濃度下降和氣候變冷，主要源於侵蝕作用驅動下，矽酸鹽礦物的化學風化和生物圈有機碳侵蝕程度的增強（Gaillardet et al., 1999; Hilton, 2017）。然而，高侵蝕速率並不能導致矽酸鹽礦物風化通量、生物圈有機碳的侵蝕通量，及其CO2消耗通量的線性增加（圖5a、圖5b）。另一方面，巖石有機碳氧化和硫化物-碳酸鹽礦物氧化風化的
CO2釋放通量對侵蝕速率變化較敏感（圖5c、圖5d）。此外，低溫和低地表徑流（如冰川作用）會減弱矽酸鹽礦物的風化強度，降低生物圈有機碳的侵蝕-轉移通量 (Hilton, 2017; West et al., 2005)，但是在O2充足供應的條件下可有效進行巖石有機碳和硫化物-碳酸鹽礦物的氧化風化 (Horan et al., 2017; Torres et al., 2017)，導致向大氣釋放CO2。總之，通過對不同地貌區的綜合研究，揭示了侵蝕速率與CO2轉移通量並非簡單線性關係。
圖5 河流集水區的物理侵蝕速率與碳轉移關係圖解 (修改自Hilton and West, 2020)。（a）物理剝蝕速率與矽酸鹽風化通量的關係。（b、c、d）全球不同河流懸浮沉積物產量分別與生物圈有機碳的侵蝕通量、巖石有機碳氧化通量、硫化物-碳酸鹽礦物氧化風化的CO2釋放通量的關係
在此基礎上，Robert G. Hilton教授進一步總結了關於山脈、侵蝕作用、碳循環的新認識 (圖6)。由於侵蝕速率的重要控制作用，造山帶不同演化階段可能對長期碳循環的影響也有所不同。造山帶構造隆升活躍時期侵蝕速率較高（如現今的中國臺灣），一定條件下山脈巖石風化可能趨向於成為大氣CO2源；構造隆升演化後期侵蝕速率較低（如地勢平緩的美國阿巴拉契亞山脈），一定條件下山脈巖石風化可能趨向於成為大氣CO2匯（儘管碳通量可能較低）。此外，山脈侵蝕作用對碳循環的影響，受到氣候和巖性的複雜調節。例如，在寒冷氣候區，山脈侵蝕作用更可能產生淨CO2源。同時，沉積巖含有較豐富的巖石有機碳和硫化物礦物，其山脈風化可能產生淨CO2源；火山巖則含有更豐富的矽酸鹽礦物，其山脈風化則可能是有效的CO2匯。值得注意的是，由於造山帶巖石組成和大氣組分具有長期演化的特徵，山脈巖石風化作用對碳循環的影響也可能隨之變化。例如，前寒武紀時期山脈的沉積巖可能相對較少，且大氣普遍具有較低的氧氣含量，因此風化時可能總體表現為CO2匯。
圖6 山脈、侵蝕作用和碳循環的新認識 (修改自Hilton and West, 2020)。白色和黑色五角星分別代表高侵蝕速率和低侵蝕速率的集水區。沉積巖為主的河流集水區位於左側，火山巖為主則位於右側。虛線兩側分別對應溫暖潮溼和寒冷氣候。碳通量源自現有數據的定性示意
總之，近年相關的定量研究極大地促進了對高山、流水、碳循環關係的理解，但仍有諸多研究有待推進。未來，結合不同地形地貌和氣候區，基於風化剖面和河流水化學，針對不同巖石類型或特定組分，量化評估風化作用相關的CO2轉移通量，進一步精細釐定造山帶、侵蝕速率、化學風化作用、碳循環的定量關係，將提升對全球碳循環規律的認識。
原文：Hilton R G, West A J. Mountains, erosion and thecarbon cycle[J]. Nature Reviews Earth & Environment, 2020, 1(6): 284-299.
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（撰稿：李潤，周錫強/新生代室）
校對：張 崧