Nature二氧化鈦有望讓人工光合作用讓二氧化碳「變廢為寶」

2020-09-13 PaperRSS

格林威治時間9月9日，《自然》（Nature）在線發表了武漢大學在人工光合作用領域的最新研究成果。該論文題為「二氧化鈦在金屬有機框架中介孔的填充及二氧化碳光還原」（Filling metal–organic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction）。第一署名單位為武漢大學，化學與分子科學學院博士後江卓和2015級博士徐曉暉為共同第一作者，武漢大學鄧鶴翔、昝菱教授，上海科技大學Osamu Terasaki教授為共同通訊作者。該研究系統探究了MOF介孔孔道定製TiO2生長的理論機制，最終實現了半導體納米材料在MOF中的無損填充。兩種材料特性的高效協同，將拓展出一系列新型的人工光合作用催化劑。

圖1 發表信息

通過人工光合作用將二氧化碳還原成有利用價值的化學產品不僅能夠為能源危機提供新的解決方案，而且能夠有效減少生態環境中二氧化碳的含量。然而，人工直接光還原二氧化碳的效率目前很難超過植物（全光譜下0.5-5%），且往往需要犧牲劑的輔助，而不是像植物一樣釋放出氧氣。

鄧鶴翔課題組從材料的合成角度出發，創造性的探索了在介觀尺度上（2-50納米），無機半導體納米顆粒和金屬有機框架（Metal organic framework, MOF）孔道界面的分子定製，實現了單波長光碟機動下CO2還原11.3%的表觀量子產率（Apparent quantum efficiency），並觀察到等當量O2的釋放。此分子定製界面的構築類似於葉綠體中光催化基元的局域化，所設計出的多種「分子隔間」（molecular compartment,I型和II型）能夠實現二氧化鈦納米顆粒化學環境的精準定製，從而大幅提高光生電子的分離和利用。


圖2 TiO2納米顆粒在MOF不同介孔孔道中的精確定製

在此工作的開展的六年半時間內，江卓和徐曉暉直面「納米功能材料連接、排列及取向的定製」這一關鍵科學挑戰，通過反覆嘗試和不斷優化，系統探究了MOF介孔孔道定製TiO2生長的理論機制，最終實現了半導體納米材料在MOF中的無損填充。


圖3 此項目主要成員合影，從左至右依次為昝菱、徐曉暉、鄧鶴翔、江卓


論文連結：

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2738-2

鄧鶴翔課題組網站：

http://hdeng.whu.edu.cn/


Metal–organic frameworks (MOFs)1–3 are known for their specific interactions with gas molecules4,5; combined with their rich and ordered porosity, this makes them promising candidates for the photocatalytic conversion of gas molecules to useful products6. Attempts to use MOFs or MOF-based composites for CO2 photoreduction6–13, however, usually result in far lower CO2 conversion efficiency compared to state-of-the-art solid-state or molecular catalysts14–18, even when facilitated by sacrificial reagents. Here, we create 『molecular compartments』 inside a MOF by growing TiO2 inside different pores of MIL-101 and its derivatives (Fig. 1). This compartmentalization allows for synergy between the light-absorbing/electron-generating TiO2 units and the catalytic metal clusters in the MOFs, and thereforefacilitates photocatalytic CO2 reduction, concurrent with production of O2. An apparent quantum efficiency for CO2 photoreduction of 11.3% at 350 nm, is observed in a composite, 42%-TiO2-in-Cr-MIL-101-NO2. TiO2 units in one type of compartment in this construct are estimated to be 44 times more active than those in the other type, underlining the role of precise positioning of TiO2 in this system.


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