物理學研究中把從高對稱性到低對稱性的變化稱之為對稱性破缺。例如四重對稱(旋轉90°後重合)的正方形拉伸後成為二重對稱(旋轉180°後重合)的長方形。在凝聚態物質中,材料的晶體結構和電子組態也將發生類似的對稱性破缺,從而形成新的結構形態或電子相,理解這些電子態的微觀起源一直以來都是凝聚態物理研究的核心課題。鐵基高溫超導材料母體結構在高溫下屬於四重對稱的四方相(正方稜柱),隨著溫度的降低到Ts以下,其晶軸將沿著a方向略微伸長而發生結構相變,形成低溫下的二重對稱正交相(長方稜柱),造成ab面內的結構對稱性破缺。相應地,其自旋結構也將從高溫下無序的順磁態轉變為低溫下有序的反鐵磁態,其自旋排列沿a軸為反鐵磁(反向排列),沿b軸為鐵磁(同向排列),對應磁相變溫度為反鐵磁奈爾溫度TN(見圖1)。在退孿晶的鐵基超導單晶中,低溫下沿a方向的電阻要比b方向的電阻小得多,即面內電阻存在很強的二重對稱性,這種電阻的各向異性度要遠大於晶格畸變帶來的差異,說明其物理本質來源於電子態自身。更重要的是,這種二重對稱的電子態特徵持續到了結構相變溫度Ts之上,在四重對稱的四方相晶格結構中形成了電子態對稱性破缺。這種保持平移對稱而破壞旋轉對稱的電子態被稱為電子向列相,其微觀機理是理解高溫超導材料中複雜電子態相圖及新奇量子行為的基礎之一。儘管已有實驗從電荷的角度揭示鐵基超導材料中電子向列相從母體到最佳摻雜附近樣品均普遍存在,但其他實驗和理論表明從軌道的角度也同樣可以造成類似的電子態對稱性破缺。此外,一些實驗證據則表明雜質散射造成的局域各向異性同樣可以出現類似特徵。因此,有關鐵基超導材料中電子向列相的物理起源仍然存在很大的爭議,從自旋的角度給出電子向列相的決定性證據也一直處於空白,許多物理機制仍待深入理解。
最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室(籌)超導國家重點實驗室的博士生魯興業、碩士生張睿、羅會仟副研究員、戴鵬程研究員等人利用非彈性中子散射實驗手段,首次從自旋角度針對電子型摻雜鐵基超導體BaFe2-xNixAs2中電子向列相問題開展了相關研究。原則上,在未加偏置壓力的孿晶樣品中,其a方向和b方向將無法區分,兩類具有90°對稱的晶體疇區將在二重對稱的低溫正交相下形成四重對稱的低能自旋漲落(見圖2 A),和高溫四方相下的對稱性完全相同(見圖2 C)。因此,要從自旋角度揭示電子向列相的存在必須在退孿晶樣品上進行測量。他們首先發展了一套適合中子散射實驗的退孿晶實驗裝置,通過在結構相變溫度Ts之上沿著晶體b軸加偏置壓力,單晶樣品在Ts之下將保持單疇區形態,這構成了研究電子態平面內各向異性的技術基礎 (見圖2 D)。通過選取樣品和中子束流的相對位置,就可以研究兩個位於四重對稱位置的倒空間點Q=(1, 0, 1)(對應實空間a方向)和(0, 1, 1)(對應實空間b方向)處的低能自旋漲落。他們首先確認母體材料BaFe2As2在低溫正交相中低能磁激發僅存在於Q=(1, 0, 1)反鐵磁點,即是二重對稱的(見圖2 B)。隨著溫度升到Ts=TN=138 K之上,Q=(0, 1, 1)點的磁激發也開始出現,但其強度要遠小於Q=(1, 0, 1)點,兩者的差異持續到了160 K左右(見圖3),遠遠高於結構相變溫度,這種自旋激發態的對稱性破缺是自旋向列相的典型特徵。接下來他們在欠摻雜樣品BaFe1.915Ni0.085As2(Ts=58 K,TN=44 K)中同樣觀測到了高溫四方相下具有二重對稱性的自旋激發並發現其持續到了 80 K,說明自旋向列相在欠摻雜樣品中也同樣存在。最後他們在不存在結構相變和磁相變的過摻雜樣品BaFe1.88Ni0.12As2(一直是四方相)中開展了類似的實驗,證實該樣品中自旋激發差異已經完全消失,即自旋激發恢復了四重對稱態。通過對比電阻各向異性的測量結果,他們發現自旋激發差異產生的溫度點和摻雜區間與電荷角度揭示的向列相結果高度一致(見圖4),這說明電輸運測量觀測到的電子向列相和中子散射觀測到的自旋向列相之間具有相同的物理起源。這一系列中子散射研究首次從自旋角度確證了電子向列相的存在,並為其微觀物理起源解釋提供了重要實驗依據,對理解高溫超導體中電子向列相乃至贗能隙的形成有重要參考意義。該項研究工作於2014年7月31日在美國的《科學》雜誌上發表【詳見Science DOI: 10.1126/science.1251853】。
上述研究工作中的非彈性中子散射實驗與德國慕尼黑的Heinz Maier-Leibnitz Zentrum (MLZ) 研究所的J. T. Park博士合作完成,在理論方面與美國萊斯大學的斯其苗教授和A. H. Nevidomskyy教授開展了密切合作。
該研究工作得到了科技部「973」項目、國家自然科學基金以及美國相關科學基金等項目的支持。
圖1. BaFe2-xNixAs2晶體結構及ab面內磁結構
圖2. 零壓力和有限偏置壓力下BaFe2As2母體的磁激發分布,其中D為退孿晶實驗裝置
圖3. BaFe2As2母體低能自旋激發在Q=(1, 0, 1)和(0, 1, 1)處差異持續到160 K並與電阻結果對應
圖4. 自旋向列相與平面內各向異性電阻在相圖中的分布存在高度一致性