催化周報：Nature、Nat. Catal.等大合集

溫馨提示：本推文包含26篇文獻，預計閱讀時間約26min，大家挑感興趣的關注。
1. Angew. Chem. Int. Ed.：將過渡金屬磷酸鹽摻入金屬有機骨架中以增強光催化作用

金屬有機框架（MOF）已被證明是光催化的絕佳平臺。然而，為了抑制電子-空穴的複合，Pt助催化劑通常是不可避免的，特別是在光催化產H2中，這大大限制了實際應用。在此，首次將單分散，小尺寸和無貴金屬的過渡金屬磷化物（TMP，例如Ni2P，Ni12P5）摻入代表性的MOF（UiO-66-NH2）中，用於光催化產H2。與母體MOF及其物理混合物相比，兩種TMPs@MOF複合材料均顯示出更高的產H2速率。熱力學和動力學研究表明，具有與Pt相當能力的TMP極大地加速了連接子到簇的電荷轉移，促進了電荷分離，並降低了H2產生的活化能。值得注意的是，結果表明Pt在熱力學上是有利的，而Ni2P在產H2動力學上是有利的，這是因為Ni2P@UiO-66-NH2的活性高於Pt@UiO-66-NH2。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202011614

2. Nat. Energy：使用氫緩衝催化系統在常壓和低溫下將木質素生物油轉化為碳氫化合物

催化加氫脫氧是生物油提質的重要步驟。但是，由於C-O鍵的良好穩定性，加氫脫氧通常需要較高的氫氣壓力和溫度。在這裡作者報告了使用協同催化系統，在＜100℃和氫氣壓力＜1 atm的情況下，將木質素基生物油有效發生加氫脫氧反應，該系統包含低氧化還原電位H4SiW12O40（SiW12）和懸浮的Pt/C顆粒。作者推測SiW12在生物油加氫脫氧中發揮三個關鍵作用。首先，它在Pt/C存在的情況下迅速氧化氫氣，形成還原的SiW12。其次，它將電子和H+離子都轉移到本體相中，從而在Pt/C表面形成活性H*或H2。第三，在SiW12過酸溶液中形成氧離子會降低脫氧能。SiW12增強的質子轉移加氫脫氧機理得到密度泛函理論的支持。由於氫緩衝作用和酸性作用，苯酚及其衍生物的加氫脫氧反應可實現高達90％的烴（環己烷，苯及其衍生物）收率。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41560-020-00680-x

3. Nat. Commun.：在環境條件下通過孔富集效應提高二氧化碳轉化率

二氧化碳（CO2）的化學固定可能是阻礙當前全球快速變暖趨勢的途徑。然而，由於CO2的化學固定通常需要高溫或高壓，因此目前化學固定的經濟成本仍然很高。在環境條件下工作的高效催化劑的合理設計可能會大大降低經濟成本。在這裡，作者基於對「孔富集」的發現，報告了在環境條件下有效固定CO2的共價有機骨架（COF）催化劑的合理設計。合成了最佳預測的COF（Zn-Salen-COF-SDU113），並證實了其在CO2環加成制環氧化物中的高效催化性能，在環境條件下的收率為98.2％，TON為3068.9。這項工作提供了一種用於二氧化碳固定的多孔催化劑的設計策略。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41467-020-18154-9

4. Adv. Funct. Mater.：分層和異質結構的Pd/PdWCr片層組裝納米花作為甲酸氧化的高活性和穩定電催化劑

成功合成了獨特的層狀異質結構Pd/PdWCr納米薄片組裝花（L-Pd/PdWCr），在所有Pd基電催化劑中，甲酸氧化的起始電位最負（高至-0.174 V vs SCE）。它的催化峰電流密度是普通Pd/C的4.3倍，穩定性也優於普通Pd/C。催化增強機理主要是由於Pd/PdWCr納米片層狀結構和異質結構的協同作用。針對W-和Cr-調節的Pd/PdWCr異質結構優化了Pd的電子結構，使其具有合適的結合能，從而降低電荷傳遞電阻。此外，多層納米片組裝花提供了易於接近的大表面積和快速的傳質路徑。由於層狀結構和交叉連接的花骨架形成的高度穩定的結構，以及W和Cr抑制Pd溶解，導致了總自由能的降低。這項工作為直接甲酸燃料電池提供了一種廉價、高活性、穩定的陽極電催化劑，同時展示了一種合成層狀結構金屬合金催化劑的方法。

原文連結：https://doi.org/10.1002/adfm.202003933

5. Nat. Commun.：石墨炔修飾的二氧化鈦納米纖維具有骨誘導和增強光催化抗菌活性用於防止植入物感染

鈦植入體在骨組織工程中的廣泛應用已有幾十年的歷史。然而，骨科植入物相關感染增加了植入物失敗的風險，嚴重時甚至導致截肢。雖然TiO2具有產生活性氧（ROS）的光催化活性，但產生的電子與空穴的複合限制了其抗菌能力。在這裡，我們描述了一種石墨炔（GDY）複合TiO2納米纖維，它通過增強光催化作用和延長抗菌能力來對抗植入物感染。此外，GDY修飾的TiO2納米纖維具有良好的生物相容性和對細胞粘附、分化的成骨誘導能力，有助於耐藥菌誘導種植體感染時的骨組織再生過程。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41467-020-18267-1

6. Nature：稀土-鉑合金納米顆粒在介孔沸石中的催化作用

在石油化工過程中，鉑是一種常用的催化劑，通常與其他金屬混合以提高催化活性、選擇性和使用壽命。這類催化劑通常以多孔固體上負載金屬納米顆粒的形式製備，其生產過程涉及高溫條件下H2氣流中還原金屬前驅體化合物。該方法適用於易還原的後過渡金屬，但由於稀土元素氧化的化學勢較低，通過H2還原途徑與稀土元素形成鉑合金幾乎不可能。這裡我們使用了一種具有孔壁表面骨架缺陷的介孔沸石（稱為「矽醇巢」）作為載體，表明沸石使鉑和稀土元素之間形成合金。
我們發現矽醇巢使稀土元素以單原子種類存在，與大塊氧化物相比，具有高得多的化學勢，使得它們有可能擴散到Pt上。高解析度的透射電子顯微鏡和氫化學吸附測試表明，負載在介孔沸石上的雙金屬納米顆粒是金屬間化合物，我們發現它是丙烷脫氫反應的穩定、高活性和選擇性催化劑。當與後過渡金屬一起使用時，同樣的製備策略可以產生含有大量第二金屬的鉑合金催化劑，對於PtCo合金，在H2中優先氧化一氧化碳時表現出高的催化活性和選擇性。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41586-020-2671-4

7. Nature：用二氧化鈦填充金屬-有機骨架介孔進行CO2光還原

金屬有機骨架（MOFs）因其與氣體分子的特定相互作用而聞名，再加上它們豐富有序的孔隙度，這使得它們有希望成為光催化氣體分子轉化為有用產品的候選者。然而，使用MOFs或基於MOF的複合材料光還原CO2，通常會導致CO2轉化效率遠遠低於最先進的固態或分子催化劑，即使在犧牲劑的促進下。在此，我們通過在MIL-101及其衍生物的不同孔洞中生長TiO2，在MOF中創建「分子隔間」。這種劃分允許光吸收/電子生成TiO2單元和MOFs中的催化金屬簇之間的協同作用，從而促進光催化CO2的還原，同時產生O2。在350 nm時，觀察到42%-TiO2-in-Cr-MIL-101-NO2複合材料的CO2光還原表觀量子效率為11.3%。在該結構中，一種類型的TiO2單元的活性估計是另一種類型的44倍，這突出了TiO2在該系統中的精確定位作用。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41586-020-2738-2

8. Angew. Chem. Int. Ed.：MOF介導的表面修飾有超細磷化鈷納米顆粒的碳納米片多孔3-D超結構的製備用於高效的電催化

超結構由於其在化學和材料科學方面的潛在應用而引起了人們的極大興趣。在此，我們首次報導了多孔泡沫鎳模板化超結構的大批量製備，該超結構由超細磷化鈷納米顆粒修飾。均勻的二維（2-D）Co-MOF納米片（Co-MNS）在泡沫鎳上生長，然後進行MOF介導的串聯（碳化/磷化）熱解。所設計的超結構呈現出多孔的3-D網際網路，網絡上排列有序的2-D碳納米薄片，其中超細磷化鈷納米顆粒被緊密固定。單片這種超結構可以直接用作電催化的自支撐電極，而不需要任何粘合劑。利用這種具有優良傳質和電子輸運性能的「單片」多孔超結構，以及超小尺寸（3-4 nm）的催化活性磷化鈷納米顆粒，它對OER、HER和ORR表現出優異的三功能電催化活性，在水分解和鋅空氣電池中取得了優異的性能。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202011347

9. Nat. Catal.：鹼性電解液中CO電氧化過程中Cu電極的自活化

開發作為清潔能源的低溫燃料電池以替代化石燃料技術具有重要意義。CO是載能燃料電氧化的關鍵中間體，但由於其能與的鉑電極產生強相互作用，被認為是一種毒性物質。本文展示了高儲量銅在鹼性介質中能高效電氧化CO的能力，在單晶Cu（111）模型催化劑上達到≥0.35mAcm−2的高電流密度。在反應過程中顯示出強烈的連續表面結構變化。在第一性原理微動力學模型的支持下，證明了在表面同時存在高能未完全配位的銅結構是高活性的先決條件。類似的CO誘導自活化在金屬表面的氣相反應中也有報導，證明了多相熱催化和多相電催化之間有很強的相似性。

原文連結：https://www.nature.com/articles/s41929-020-00505-w

10. Nat. Catal.：高效穩定的階梯狀銅表面促進CO2電化學還原製備C2H4

電化學還原製備高附加值的化學原料，對於可再生能源儲存和可再生能源發電，以及減少人類活動產生的CO2排放具有重要意義。銅是將CO2還原為碳氫化合物或含氧化合物的有效催化劑，但其產品選擇性低，長期穩定性有限。本文報導了具有豐富表面臺階的銅納米線，具有非常高的C2H4法拉第效率，在200h內有極高的穩定性。計算結果表明，與Cu（100）表面相比，這些臺階在熱力學上更為有利，臺階表面通過抑制C1途徑和析氫從而有利於C2產物的生成。

原文連結：https://www.nature.com/articles/s41929-020-00504-x

11. Angew. Chem. Int. Ed.：Ni摻雜CoSe中的耦合空位對通過拓撲化學脫嵌提高電催化產氫性能

缺陷工程在高性能電催化劑的設計中起著至關重要的作用，本文通過簡單的拓撲化學插層法，在Ni摻雜的CoSe中引入耦合的陽離子空位對來提高其HER活性。相鄰的Co空位對和雜原子Ni摻雜共同作用使Se4pz軌道的上移，從而導致Se4p和H1s電子云之間出現較大的重疊。結果表明，H吸附的自由能大大降低。在10mAcm‐2的電流密度下過電勢為185.7mv，這為新型電催化劑的設計提供了新的方向。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202011378

12. Adv. Funct. Mater.：缺陷銥基催化劑的選擇性表面重構用於高效水裂解

開發高效的電化學水裂解催化劑是能量轉換領域的一個重要課題。本文對IrTe2空心納米槽（HNSs）進行了精確的電化學重構，用於水裂解的兩個半反應，即析氧和析氫反應。結果表明，在電化學脫合金過程中，可以通過調節電位來調節IrTe2-HNSs的重構，其中低電位和高電位分別導致IrTe2-HNSs與金屬Ir殼層（D-IrTe2-HNSs）和IrOx表面（DO-IrTe2-HNSs）的形成。
詳細分析表明，這種電化學重構在D-IrTe2和DO-IrTe2 HNSs中產生了大量缺陷。因此，當電流密度為10 mA cm−2時，D-IrTe2 HNSs在1.0 M KOH中呈現低至54 mV過電位。此外，在0.5 M H2SO4中，當OER過電位為250 mV時，DO-IrTe2 HNSs的翻轉頻率為0.36 O2 s−1，其性能優於大多數已報導的Ir基催化劑。此外，D-IrTe2 | | DO-IrTe2偶對在1.0 MKOH和0.5 M H2SO4中的整體水裂解表現出良好的活性。本研究為利用表面工程技術設計高效催化劑提供了理論依據。

原文連結： https://doi.org/10.1002/adfm.202004375

13. J. Am. Chem. Soc.： 通過可見光光催化驅動的直接自由基-自由基交叉偶聯實現無金屬，中性氧化還原，位點選擇獲得雜芳胺

過渡金屬催化C-N鍵形成反應已成為合成芳胺（一種常見於藥物、天然產物和精細化學品中的結構）的基本而有力的工具。本文報導了一種通過自由基交叉偶聯途徑獲得雜芳胺的替代方法，該方法由可見光催化提供動力，無需任何外部氧化劑和還原劑。只有當光催化劑（如無金屬光催化劑）受到可見光照射時，胺和雜芳基腈的級聯單電子轉移（穩態和瞬態光譜研究表明）才能在原位生成胺基陽離子和芳基陰離子，從而形成碳氮鍵。多種可用胺、羥胺和肼與雜芳基腈的C-N交叉偶聯具有無金屬和氧化還原經濟性、高效性和位點選擇性等優點，在學術和工業領域都具有廣闊的應用前景。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c07600

14. J. Am. Chem. Soc.：通過共價有機框架中鈷的自旋態調控光催化作用

催化高度依賴於催化劑的電子結構，但是對受電子自旋調節影響的催化性能的理解仍然有待研究。本文通過簡單地改變以卟啉為中心的Co的氧化態，開發了一種簡便的策略來控制共價有機骨架COF-367-Co上的鈷自旋態。密度泛函理論（DFT）的計算以及實驗結果證實，CoⅡ和CoⅢ分別嵌入具有S = 1/2和0自旋基態的Co-367中。值得注意的是，光催化還原CO2的結果表明，與COF-367-CoⅡ形成鮮明對比的是，COF-367-CoⅢ具有良好的活性，並顯著提高了對HCOOH的選擇性，因此大大降低了對CO和CH4的活性和選擇性。結果表明，鈷的自旋態躍遷極大地調節了光催化性能。理論計算進一步顯示，COⅢ在COF-367-Co中的存在有利於HCOOH的形成，但不利於其進一步的轉化，顯示了其與COF-367-CoⅡ明顯不同的光催化作用。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c07206

15. Adv. Funct. Mater.：鎵-羧苄青黴素骨架塗層包覆的缺陷豐富的空心TiO2可作為光催化氧化應對複雜感染的增強劑

對複雜細菌感染具有高抗菌能力的新策略的開發仍然具有挑戰性。本文提出了一種基於鎵-羧苄青黴素骨架塗層的富含缺陷的中空TiO2納米殼（H-TiO2-x @ MOF）的三合一協同抗菌平臺，用於同時消除在複雜感染中傷口中最常見的兩種細菌耐甲氧西林的金黃色葡萄球菌（MRSA）和銅綠假單胞菌（PA）。金屬鎵可以使用「特洛伊木馬」策略通過將鐵替換為抗氧化酶來破壞細菌的抗氧化系統，並最終增加細菌對氧化劑的敏感性。同時，缺氧的中空TiO2-x納米殼（H-TiO2-x NSs）可以有效結合細菌，並在可見光照射下促進局部產生豐富的活性氧（ROS）。因此，鎵（抗氧化酶抑制劑）和黑色H-TiO2-x NSs（ROS產生劑）的組合構成了光催化氧化應激增強劑，可以促進ROS積累以徹底破壞病原體。此外，羧苄青黴素（Car）作為與鎵離子配位的有機配體，還可以作為廣譜抗PA的抗菌劑，並承擔共同對抗複雜感染的責任。

原文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202004861

16. Adv. Funct. Mater.：聚合氮化碳/供體-π-受體有機分子異質結構在環境條件下的光催化析氫反應

在環境條件（室溫和大氣壓力）下太陽能有效轉化為氫（STH）對於追求可擴展的太陽能制氫至關重要。共軛聚合物對聚合物氮化碳（PCN）的改性已引起人們對提高光催化析氫（PHE）性能的關注。但是，PCN和共軛聚合物之間的有限界面連接導致自由電荷的密度低，PHE活性不理想。本文設計了三個具有不同給電子單元（氨基，N，N-二乙基和三苯胺）和相同電子接受單元（苯並噻二唑）的供體-π-受體結構的有機分子（OMs）來修飾PCN以擴大界面交界處。在AM 1.5G模擬陽光和環境條件下，優化的PHE性能可以保持高達4.63 mmol h-1 g-1。性能的提高部分歸因於OM強大的可見光採集能力。具體而言，形成的Ⅱ型分子異質結（MHJ）中的三苯胺單元可實現界面結處的有效電荷分離，從而延長了PHE的光生電子壽命。所設計的MHJ光催化劑在環境條件下顯示出出色的PHE性能，這對於可擴展的STH轉化非常有希望。

原文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202005106

17. Nat. Commun.：光介導的選擇性解構三取代烯烴的偕二滷代反應

除了建立良好的烯烴複分解和臭氧分解以外，烯烴的選擇性解構功能化以產生緻密功能化的分子支架是非常有吸引力的，但是具有挑戰性。本文報導了一種有效的光介導的解構性碳-碳雙鍵的偕二滷代反應。由各種三取代的烯烴，包括環狀和無環烯烴，直接製備各種雙鍵的二碘代烷烴和溴代（碘代）烷烴。這種C = C裂解具有高度的化學選擇性，並能以高收率產生雙晶二滷代酮。機理研究表明，由苄醇和N-碘亞胺形成烷基次碘酸鹽，它們經過光誘導的均裂裂解產生活性氧自由基。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41467-020-18274-2

18. J. Am. Chem. Soc.：缺陷和H2O對UiO-67金屬有機骨架中Pt納米顆粒上CO2加氫成甲醇的影響

在用於CO2加氫的催化劑中，金屬納米顆粒（NPs）與載體材料之間的界面對於活性和反應選擇性非常重要。在含Pt NP的UiO Zr-金屬有機骨架（MOF）中，甲醇形成過程中的關鍵中間體吸附在Pt-MOF界面的開放Zr部位。該研究通過穩態和瞬態同位素交換實驗，H2O共進料測量和密度泛函理論（DFT）計算，研究了Zr節點的動態作用以及H2O對170°C下CO2加氫反應的影響。

研究表明，增加的Zr節點缺陷數量會增加甲醇和甲烷的形成速率。瞬態實驗將兩種產品的增加與表面中間體數量的增加聯繫起來。涉及脫水Zr節點或預水化Zr節點的實驗顯示，脫水Zr節點上更高的甲醇和甲烷的生成速率。瞬態實驗表明，差異與甲醇和水之間的競爭性吸附有關。DFT計算和微動力學模型支持這一結論，並進一步了解了競爭性吸附過程涉及的平衡。計算結果表明，在有缺陷或脫水的節點中甲醇的吸附較弱，這與實驗觀察到的較大的甲醇氣相濃度一致。微動力學模型表明，當水的濃度較低時，[Zr2(μ-O)2]4+和[Zr2(μ-OH)(μ-O)(OH)(H2O)]4+是主要表面物種。最後，儘管發現添加水可促進甲醇的解吸，但水不會改變甲醇穩態反應速率，而對CH4的生成具有實質性的抑制作用。這些結果表明水可用於增加對甲醇的反應選擇性，並鼓勵對催化劑體系進行進一步的詳細研究。

原文連結：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07153

19. J. Am. Chem. Soc.：從表面有機金屬化學到金屬有機骨架的擴展：定義明確的單位點[(≡Zr-O-)W(=O)(CH2tBu)3]烯烴複分解催化劑的開發

本文使用表面有機金屬化學（SOMC）概念和方法，將W(≡CtBu)(CH2tBu)3配合物一步一步錨定在高度結晶和介孔的MOF即Zr-NU-1000上。SOMC使得通過使用最新的實驗方法（包括廣泛的固態NMR技術和HAADF-STEM成像）將複合物選擇性接枝到Zr6簇上，並表徵獲得的單位點材料。進一步的FT-IR光譜顯示，存在W=O部分，這是由於W≡CtBu官能團與配位水來自8個連接的六核Zr6團簇的原位反應而產生的。DFT確定導致最終接枝分子複合物的所有步驟。測試所得材料的氣相和液相烯烴複分解反應，並顯示出比通過不同接枝方法合成的相應催化劑更高的催化活性。這種貢獻確立了將SOMC應用於MOF化學的重要性，以在MOF無機二級結構單元上獲得定義明確的單點催化劑，特別是從W炔烴類似物原位合成W=O烷基絡合物。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c06925

20. Angew. Chem. Int. Ed.：鐵卟啉上反異構體氫鍵控制用於增強二氧化碳結合和電催化還原

通過將二氧化碳（CO2）轉化為燃料來關閉二氧化碳（CO2）循環，以減少其在大氣中的積累，是我們依賴化石燃料的社會面臨的最重要挑戰之一。這種解決方案的靈感來自自然本身，綠色植物可以有效地捕捉陽光，通過光合作用將二氧化碳和水轉化為各種碳氫化合物和氧氣。經過漫長的進化，在複雜的金屬酶中優化了熱力學上非常穩定的CO2分子的捕獲、激活和轉化的不同步驟。同樣，二氧化碳的人工轉化需要一種催化劑，該催化劑能夠在質子耦合多電子過程中在其還原之前有效地捕獲和活化二氧化碳，以避免熱力學上不利的高能中間產物的形成。主要地，尋找用於CO2轉化的均相催化劑包括貴金屬（Ru、Rh、Pd、Re和Ir）和第一排過渡金屬（Mn、Fe、CO、Ni和Cu）為主的含氮配體配合物。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202010859

21. Angew. Chem. Int. Ed.：揭示表面吸附硫氰酸鹽對電催化析氧反應的促進作用

過渡金屬硫系化合物（TMCs）是一種高效的析氧反應（OER）前電催化劑，在OER條件下可以原位轉化為金屬氧化物。然而，硫族元素在氧化和嚴重浸出後的作用尚未完全闡明。本文介紹了表面吸附硫氰酸鹽對OER活性的重要促進作用。以NiSe2為例，原位拉曼光譜揭示了Se-Se氧化成亞硒酸鹽（SeO32‐）然後再氧化為硒酸鹽（SeO4 2‐）。結合嚴重的硒淋失和硒酸鹽的強烈信號，推測硒在表面富集並起重要作用。正如預期，在Ni(OH)2電解液中添加亞硒酸鹽可顯著提高OER活性。硫酸鹽也表現出類似的作用，這表明表面吸附的硫氰酸鹽對OER的促進作用是普遍的。作者的發現為電解過程中材料的轉化機制提供了獨特的見解。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202011097

22. Angew. Chem. Int. Ed.：水的界面結構作為析氫反應的新表徵

由於人們對鹼性介質中鉑析氫反應（HER）動力學的遲鈍認識不足，界面水結構和活性之間的直接關係仍有待建立。在這裡，作者首先證明了質子供體結構與HER活性和pH值有很強的依賴性。隨著pH值的增加，第一層結構由質子受體向供體演化。在鹼性條件下，界面水的反應性隨其結構的變化而變化，水解離的活化能增加的順序為：懸掛式O-H鍵<三面體配位水<四面體配位水。此外，優化H和OH中間體的吸附可以使界面水分子的H原子指向電極表面，從而提高界面水分子的動力學。作者的研究結果闡明了電極-電解液界面上的水結構在HER過程中的動態作用以及高效HER催化劑的設計。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202007567

23. Angew. Chem. Int. Ed.：喹啉和多釩酸鹽超分子催化劑光誘導苯高效羥基化制苯酚

高收率、高選擇性的苯直接羥基化制苯酚一直是苯酚工業生產的目標。光催化法具有成本低、環境友好等優點，是實現苯羥基化制苯酚的一種有競爭力的方法，但要同時獲得高收率、高選擇性和高原子利用率，仍然是一項艱巨的挑戰。本文展示了一系列以烷氧基六釩酸鹽陰離子和喹啉離子為基礎的超分子催化劑，用於苯在紫外光照射下的光催化羥基化反應。結果表明，多羥基烷氧基乙酸鹽不僅可以穩定喹啉自由基，而且可以在光照下重複利用喹啉離子產生的H2O2，從而獲得良好的協同效應，包括競爭性的高收率（50.1%）、高選擇性（>99%）和高原子利用率。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202011164

24. Angew. Chem. Int. Ed.：氮化碳催化劑中的銀單原子用於高效光催化析氫

金屬原子效率最大化的單原子催化劑（SACs）引起了人們的廣泛關注。然而，要獲得金屬負載量高、催化活性高、穩定性好的SACs是一個具有挑戰性的課題。本文展示了一種新的策略來開發一種具有獨特配位的高活性和穩定的單原子銀氮化碳（Ag-N2C2/CN）催化劑。通過像差校正高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡（AC-HAADF-STEM）和擴展X射線吸收光譜鑑定了Ag原子的色散和Ag‐N2C2構型。實驗和DFT計算進一步驗證了Ag‐N2C2可以降低析氫勢壘，擴大光吸收範圍，改善CN的電荷轉移。結果表明，Ag-N2C2/CN催化劑的析氫活性明顯優於CN中的N配位Ag單原子（Ag-N4/CN），甚至優於Pt納米粒子負載的CN（PtNP/CN）。這為設計和合成具有新穎結構、催化活性和耐久性的SACs提供了新的思路。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202011495

25. Angew. Chem. Int. Ed.：定製金屬-有機層的晶面，以增強二氧化碳還原的光催化活性

金屬和金屬氧化物納米晶中不同的晶面表現出不同的催化性能，這種現象是很常見的，而這種現象在金屬有機框架（mof）中卻鮮有報導。在此，作者首次證明，暴露的富（100）晶面（Ni‐MOL‐100）的鎳金屬有機層（MOL）比暴露的富（010）晶面（Ni‐MOL‐010）及其體塊材料（bulky Ni‐MOF）的光催化CO2‐CO活性高得多，其催化活性分別是Ni-MOL-010和體塊Ni-MOF的2.5倍和4.6倍。理論研究表明，Ni‐MOL‐100表面上的兩個配位不飽和Ni（II）離子的近距離為3.50 Å，實現了協同催化作用，導致與Ni-MOL-010相比，CO2還原的能量學上更為有利。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202011068

26. Angew. Chem. Int. Ed.：Fe-Co合金納米粒子在水中催化肉桂醛高效加氫製備肉桂醇

肉桂醛（CAL）中C=O與共軛C=C的選擇性加氫反應是生產肉桂醇（COL）的必要條件，但由於選擇性低，且需要使用有機溶劑。在這裡，作者首次報導了在氮摻雜碳載體上使用鐵鈷合金納米粒子（NPs）作為選擇性加氫催化劑，有效地將CAL轉化為COL。在溫和的反應條件下，以0.5比例的鐵鈷比合成的催化劑在純水介質中的CAL轉化率為95.1%時，可獲得91.7%的選擇性，是迄今為止性能最好的催化劑。實驗結果表明，Co和Fe的存在分別提高了COL的選擇性和CAL的轉化效率，而Fe-Co合金的協同作用是同時獲得高COL選擇性和CAL轉化效率的關鍵。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202009913