催化周報：Science、Nat. Catal.等大合集

溫馨提示：本推文包含25篇文獻，預計閱讀時間約25min，大家挑感興趣的關注。p.s.文末會附有過去三周周報連結。
1. Nat. Energy：碳納米管上分散的鎳酞菁分子設計用於高選擇性CO2還原

電化學還原CO2是可持續生產燃料的富有潛力的途徑。一個巨大的挑戰是開發低成本，高效的電催化劑，以實現高轉化率和高產品選擇性。本文設計了一系列負載在碳納米管上的鎳酞菁分子作為分子級分散的電催化劑（MDE），在穩定性、活性和選擇性方面，CO2的還原性能均優於聚集型的分子催化劑。具有甲氧基官能團的優化MDE解決了原始鎳酞菁催化劑的穩定性問題，並在-300 mA cm-2的高電流密度的氣體擴散電極裝置中以大於99.5％的選擇性催化了CO2向CO的轉化。在-150 mA cm-2下穩定運行40 h。MDE的明確定義的活性位點還有助於從原位X射線吸收光譜學以及對影響電催化性能的結構因素進行理論計算的深入機理理解。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41560-020-0667-9

2. Nat. Commun.：高價金屬位點可激活晶格氧，以增強OER活性

陽極析氧反應（OER）被認為是水電解中的動力學瓶頸。具有高價態的過渡金屬位點可以加快反應動力學，從而提供固有的高活性，但面臨熱力學形成的阻礙。本文展示了通過原子間電子相互作用在多組分FeCoCrNi合金膜表面重建的（羥基）氫氧化物中高氧化態的Ni4+物質的精細設計。光譜研究和理論研究表明，Fe組分能夠使得Ni4+物質形成，而Ni2+→Ni3+→Ni4+的多步演化在能量上是有利的。動態構造的Ni4+物種將空穴驅入氧配體中，以促進分子內氧耦合，觸發晶格氧活化，形成Fe-Ni雙位點，成為具有高內在活性的最終催化中心。在鹼性電解液中的過電勢為300 mV時，表面重構的FeCoCrNi催化的OER反應具有3601 A gmetal-1的出色質量活性和0.483 s-1的TOF。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17934-7

3. Joule：用於高速CO2電解制多碳產物的Cu-Ag串聯催化劑

串聯電催化通過多組分催化劑設計將化學上複雜途徑中的各個步驟解偶聯，這種概念對於將CO2電還原轉化為多碳物質（C2+）富有吸引力，尤其可以實現高速率。本文表明，在氣體擴散電極（GDE）上的Cu-Ag串聯催化劑可以在Ag上將CO2還原為CO並隨後在Cu上進行碳偶聯來提高從CO2產生C2+的速率。在1 M KOH中，-0.70 V vs.RHE的電勢下，添加了Ag後Cu表面上的C2+部分電流密度從37 mA/cm2增加到160 mA/cm2，並且兩種金屬之間沒有相互幹擾。此外，在純CO2或CO氣氛下，串聯催化劑固有的C2H4和C2H5OH活性明顯高於單獨的Cu。Ag產生的富CO的局部環境可以增強Cu上C2+的形成，而不僅僅是CO2或CO的供給，提供了串聯催化劑三相環境中的反應新見解。

原文連結：https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.07.009

4. J. Am. Chem. Soc.：單原子催化劑中的金屬特異性反應性： MgO上原子級分散4d和5d過渡金屬上的CO氧化

理解和調整原子級分散在氧化物上的金屬的催化性能是合理發展單原子催化劑（SAC）的主要方式，結構規則的SAC系列的設計和合成還為系統性研究作為金屬特性的功能提供了廣闊思路。本文通用的MgO載體上合成了一系列基於各種4d（Ru，Rh，Pd）和5d（Ir，Pt）過渡金屬的單原子催化劑。互補實驗（X射線吸收光譜法）和理論研究（密度泛函理論）表明，金屬陽離子都優選佔據臺階邊緣下的八面體配位MgO晶格位置，因此受到氧化物載體的高度限制。暴露於貧氧的CO氧化條件後，FTIR光譜表明，在預催化溫度下，由CO驅動的單原子金屬中心的部分脫限，然後在穩態條件下形成了表面碳酸鹽物種。這些發現得到了DFT計算的支持，DFT計算顯示了表面金屬突起的驅動力和最終結構與金屬有關，但在所有情況下都將八面體配位的M4+碳酸鹽作為等效態。實驗上確定的表觀反應活化能在96±19 kJ/mol範圍內，而Pt導致最低的能壘。結果表明，對於SAC中的單原子位點，通過金屬選擇可實現的CO氧化反應性差異比以前通過氧化物載體上相鄰氧化還原中心的機械參與所證明的差異要小，這表明氧化物表面化學的調節是與支持金屬的選擇有關。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c03627

5. ACS Catal.：原子級分散的Ru催化劑通過關聯機制用於低溫氮活化為氨

使用基於鐵或釕的催化劑進行NH3的工業合成通常需要苛刻的反應條件，開發出在低溫和低壓（250–400°C，<2 MPa）下表現良好的催化劑被寄予希望。低溫NH3合成的主要挑戰是極穩定的N≡N三鍵的解離。本文報導了在H-ZMS-5（HZ）載體上設計的均質單原子Ru中心，其中Ru原子分別錨定在HZ的微孔中，在溫和條件下通過締合途徑有效地促進了NH3的合成。基於同步加速器的近邊緣X射線吸收精細結構（NEXAFS）和原位DRIFTS分析表明，═N–基團是主要中間體，並且DFT計算進一步表明，與Ru納米糰簇不同，單個Ru原子與HZ中的氫原子導致N2氫化，而不是直接N2解離，並且通過NHNH3*中間體的形成，更容易發生間接N–N鍵解離。斷裂N–N鍵的能壘從*N2的2.90 eV一直下降到*NHNH3的0.04 eV，這表明N2加氫是顯著削弱N–N鍵的有效方法。而且，速率確定步驟從N≡N三鍵的離解轉移到*N2H2的形成。最終， 0.2 wt％Ru/H-ZSM-5催化劑顯示出曾經報導過的基於Ru的催化劑最高的NH3合成速率（300°C和1 MPa時為1.26 molNH3gRu–1 h-1）。

原文連結：https://doi.org/10.1021/acscatal.0c00549

6. Science：從自然界獲取地球豐富元素用作高效催化劑的靈感

生命必需的許多氧化還原轉化是由地球富集金屬的金屬酶催化的。相反，幾十年來，鉑族金屬由於很高的活性，熱穩定性和對化學毒物的耐受性被廣泛用於許多工業催化反應中。本文推測自然界中的各種反應的基本原理，可以大大擴展催化中地球豐富金屬的使用。由此著重介紹了這些金屬的關鍵物理特性，可將其與貴金屬區分開來。之後著眼於自然界，以了解如何利用他們的內在屬性以產生對燃料和化學品可持續生產和轉化至關重要高效催化劑的。

原文連結：https://doi.org/10.1126/science.abc3183

7. Mater.Today：2D光催化劑與可調節的載體用於增強光催化水裂解

可持續的氫氣生產正受到越來越多的關注，可見光碟機動的水分解被認為是最有前途的氫氣生成和太陽能存儲方法之一。近幾十年來，不同的材料在溫和的條件下被篩選，二維（2D）層狀材料被認為是光催化水裂解反應的良好候選材料。二維單層MoS2在各種催化體系中顯示出其潛力，近年來也被應用於光催化的水裂解反應中。

然而，目前的研究表明，MoS2單分子層的內在活性較低，阻礙了其實際應用。這是由於在室溫下光激發載流子的快速複合，導致量子效率（QE）較差。本文報導了一種延長激子壽命的最先進的策略，通過將二維MoS2納米片與固態極化晶面載體結合來實現。電荷分離過程可以由極化晶面載體引入的強局部極化促進，並通過改變具有不同表面極性的載體進行調節。極性氧化物表面暴露於末端氧高能量晶面，已知其產生垂直於表面的淨偶極矩。這種不同的表面性質的載體對上述金屬將導致不同的金屬-載體的相互作用。所得到的複合結構顯示出對可見光碟機動的光催化水裂解反應的極大增強，在高溫下從純水中以化學計量比2:1的比例生成氫和氧。激子壽命的延長提高了光催化性能， 2977  μmol g−1 h−1的超高析氫活性與令人印象深刻的QEs在極性二氧化鈰載體上通過釕摻雜MoS2納米片獲得，這是迄今為止同類催化系統報告的最好的結果之一。更令人興奮的是，激子壽命和局部極化強度之間的線性關係也被觀察到，這表明合理的光催化劑設計可以簡單地通過加入極化晶面材料來設計它們的局部極化。

原文連結：https://doi.org/10.1016/j.mattod.2020.05.018

8. Adv. Funct. Mater.：合成具有可調能帶結構和電荷轉移特性的葉脈狀g-C3N4用於選擇性光催化產H2O2

與傳統的蒽醌法或電催化法相比，通過兩電子氧還原的光催化產H2O2作為一種環境友好的策略受到了廣泛關注。本文報導了一種仿生葉脈狀g-C3N4作為產H2O2的高效光催化劑，它具有可調的能帶結構、優化的電荷轉移和選擇性兩電子O2還原。通過實驗和理論計算相結合的方法研究了能帶結構和電荷轉移的調節機制。CN4（287 mol h−1）的H2O2產率比原始CN（87 mol h−1）高約3.3倍，CN4在420 nm處產H2O2的表觀量子產率達到27.8%，遠高於目前許多其他光催化劑。這項工作不僅為設計具有優良H2O2生產效率的光催化劑提供了一種新的策略，而且促進了對缺陷和摻雜位點在光催化活性中的作用的深入理解。

原文連結：https://doi.org/10.1002/adfm.202001922

9. Nat. Commun.：石墨化磷配位Fe單原子進行氫化轉換

單原子金屬-氮-碳（M-N-C）催化劑已經引起了廣泛的興趣，然而，原子分散金屬-磷-碳（M-P-C）催化劑的開發還沒有實現，儘管分子金屬-膦絡合物已經在均相催化中得到了巨大的應用。在此，我們成功地在P摻雜的碳上構建了石墨磷配位的單原子Fe，在N雜環的多相加氫、硝基芳烴功能化、還原胺化反應中表現出優異的催化性能和反應普適性，而嵌在N摻雜碳上的相應原子分散Fe原子在相同的反應條件下幾乎無活性。此外，我們還發現，被浸漬後的Fe原子轉化為Fe團簇/納米粒子時，石墨磷配位單原子Fe的催化活性急劇下降。這項工作不僅對P原子作為配位位點的單原子催化劑的設計具有重要意義，而且對M-P-C催化劑在多相催化中的應用具有實際意義。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17903-0

10. J. Am. Chem. Soc.：高特異性類氧化酶MOF-818納米酶催化鄰苯二酚氧化

儘管對納米酶進行了廣泛的研究，顯示出其優於天然酶和傳統人工酶的特性，但高特異性納米酶的開發仍然是一個挑戰。專門催化鄰苯二酚氧化為相應的鄰醌的兒茶酚氧化酶對黑色素和其他多酚類天然產物的生物合成具有重要意義。在本研究中，我們首先提出MOF-818含有模擬天然鄰苯二酚氧化酶活性位點的三核銅中心，具有高效鄰苯二酚氧化酶活性，良好的特異性和無類過氧化物酶特徵。MOF-818作為一種新型的鄰苯二酚氧化酶納米酶，具有良好的專一性和較高的催化活性。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c07273

11. Angew. Chem. Int. Ed.：由含穩定自由基的MOFs催化的太陽能驅動固氮：由結構轉變誘導的效率提高

在此，我們提出了一種新的基於紫羅鹼的含自由基金屬有機框架（RMOF）Gd-IHEP-7，該金屬有機框架在空氣中加熱後，經歷單晶至單晶的轉變，從而生成Gd-IHEP-8。兩種RMOFs都表現出良好的空氣和水穩定性，這是由於良好的自由基-自由基相互作用的結果，而且它們的長壽命自由基在200-2500 nm範圍內產生寬光譜吸收。Gd-IHEP-7和Gd-IHEP-8在太陽能驅動的固氮方面表現出了良好的活性，氨生成速率分別為128和220 mmol h-1 g-1。實驗和理論計算表明，兩種RMOFs具有相似的固氮途徑。Gd-IHEP-8相對於Gd-IHEP-7的催化效率的提高歸功於通過增強氫鍵穩定的中間體。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202009630

12. J. Am. Chem. Soc.：通過安裝連接體將活性位點精確地嵌入介孔Zr-框架中，以進行高效的光催化

在過去的二十年中，對微孔金屬有機骨架（MOF）的孔工程進行了廣泛的研究，並且已將各種官能團擴展到各種骨架中。然而，可靠地獲得同時具有目標孔徑和首選功能性的MOF並不常見。這是特別重要的，因為許多精心設計的材料的適用性通常受到微孔框架小孔徑的限制。在此，作者設計併合成了一種基於Zr6簇合物和四元羧酸配體的介孔MOF，稱為PCN-808。PCN-808具有易合成的非飽和金屬結構，以及骨架固有的柔韌性，使PCN-808成為通過連接件進行後修飾合成改性的主要支架。線性釕基金屬配體已成功且精確地安裝在PCN-808的開放孔道壁中，同時保持了框架的介孔性。在aza-Henry反應中考察了所得材料PCN-808-BDBR的光催化活性，經過6次催化循環後，轉化率較高。此外，由於骨架的介孔性質，PCN-808-BDBR在光催化氧化二氫青蒿素製備青蒿素方面也表現出優異的產率。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c05758

13.Angew. Chem. Int. Ed.：光催化分散可逆失活自由基聚合製備直鏈和支鏈含氟聚合物

拓撲結構影響聚合物的性能和應用。因此，人們在控制拓撲結構方面做出了相當大的努力。在這項工作中，作者開發了一種基於可逆失活自由基聚合（RDRP）的光催化發散合成方法，該方法能夠在無金屬條件下暴露在LED光照射中同時製備低Ð的直鏈和支鏈氟聚合物，並可調節分支程度和高鏈端保真度。該方法促進了通過擴鏈photo-RDRP生成複雜結構（如項鍊狀和拖把狀含氟聚合物），並為獲得高鋰離子轉移數和良好離子導電性的含氟聚合物電解質提供了一個新的通用平臺，這將為先進材料工程創造更好的機會。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202009475

14. J. Am. Chem. Soc.：NHC穩定的鍺醯離子：催化CO2功能化反應性和效用

第一個無受體醯基離子的重鍺類似物，[RGe(O)(NHC)2]X (R = MesTer = 2,6-(2,4,6-Me3C6H2)2C6H3; NHC = IMe4 = 1,3,4,5-tetramethylimidazol-2-ylidene; X = (Cl or BArF = {(3,5–(CF3)2C6H5)4B})，通過[RGe(NHC)2]X與N2O的反應分離得到。鍺醯亞胺離子轉化為第一個單供體穩定的鍺酯[(NHC)RGe(O)(OSiPh3)]，和相應的重類似物([RGe(S)(NHC)2]X與[RGe(Se)(NHC)2]X)，表現出典型的類醯基行為。利用鍺醯基離子中的極性末端GeO鍵激活CO2和矽烷，發現前者是CO2可逆活化的一個例子，並模擬了過渡金屬氧化物的行為。在以CO2為C1源的胺類化合物的CO2矽氫加成反應和胺的還原N-官能化反應中，它都是一種活性催化劑，這證明了它的過渡金屬性質。從實驗和計算兩方面進行了機理研究，揭示了反應是通過NHC-siloxygermylene [(NHC)RGe(OSiHPh2)]進行的。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c06287

15. Angew. Chem. Int. Ed.：氮摻雜碳輔助乙烯氧氯化一鍋串聯反應制氯乙烯

在此，作者展示了CuCl2/Al2O3和N摻雜碳的雙功能催化劑設計概念，用於高效的一鍋式乙烯氧氯化工藝，在250°C和環境壓力下生產VCM，產率高達76%，高於傳統的工業兩步法（約50%）。除了在第一方面中使用的基於CuCl2的乙烯氧氯化反應催化劑以外，作者還證明了第二方面中無金屬氮摻雜碳上含有N-官能團的活性位點在溫和的條件下同時催化了乙烯氧氯化反應和二氯化乙烯（EDC）脫氯化氫反應。得益於N摻雜碳的雙重功能，EDC脫氯化氫和乙烯氧氯化作用的表面Cl*循環加劇了VCM的形成。兩種反應都是通過氧氯化法原位消耗表面Cl*而增強的，其中Cl*是通過EDC脫氯化氫生成的。這項工作為溫和條件下在單程反應器中通過乙烯氧氯化法生產VCM鋪平了一種可行的替代方法。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202006729

16. Angew. Chem. Int. Ed.：用於化學選擇性加氫的高密度和熱穩定性鈀單原子催化劑

單原子催化劑（SAC）對許多與能源和環境有關的反應均顯示出優異的活性和/或選擇性，但在高位點密度和還原性氣氛下的穩定性仍未解決。本文闡述了高位點密度鈀單原子（最高5 wt％）在還原氣氛下的內在驅動力及其對加氫反應的獨特催化性能。原位實驗（包括掃描透射電子顯微鏡，近環境壓力X射線光電子能譜，X射線衍射和準原位同步加速器X射線吸附）和理論計算表明，在滲碳過程中，Pd原子傾向於通過將氧化物晶體轉變為碳化物晶體而遷移到表面空位豐富的碳化鉬表面，導致鈀原子的表面富集而不是粒子的形成。Pd1/α-MoC催化劑在取代硝基芳烴液相加氫（>99%）和CO2氣相加氫制CO（>98%）方面表現出高活性和良好的選擇性，遠遠優於其納米類似物。更重要的是，Pd1/α-MoC催化劑可承受高達400 oC的苛刻的還原/反應氣氛，而沒有任何可觀察到的單原子聚集。這項工作為尋找單原子催化劑提供了一條新的途徑，即使在苛刻的還原條件下，也能在高位點密度下獲得更好的性能和穩定性。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202007707

17. Nat. Mater.：翅片狀分子篩催化劑

越來越多的證據表明，合成納米沸石具有顯著降低內部擴散限制，以增強催化和吸附性能的優點。然而，生產尺寸小於100 nm的沸石晶體並非易事，通常需要使用複雜的有機物，並且通常會導致產品收率降低。在這裡，作者提出了一種通過晶種上鰭狀突起的外延生長來增強沸石的傳質性能的替代方法。作者在兩種常見的沸石上驗證了這種方法的可行性，並確認鰭片與下層晶種處於晶體學配準中，二次生長不會阻礙對微孔的接觸性。翅片沸石的分子建模和時間分辨滴定實驗探究了內部擴散，揭示了質量傳輸的顯著改善，這與模型反應的催化試驗結果一致，表明這些結構表現為準納米晶體，其尺寸與翅片的尺寸相當。這種方法可以擴展到其他沸石和矽鋁酸鹽材料的理性合成。

原文連結：https://www.nature.com/articles/s41563-020-0753-1

18. Chem：CO2輔助乙烷中C-C/C-H鍵選擇性裂解的界面活性位點

頁巖氣中未充分利用的乙烷與溫室氣體CO2的選擇性提質可以通過乾重整（C-C鍵斷裂）產生合成氣，或通過氧化脫氫（C-H鍵斷裂）產生乙烯。然而，由於負載催化劑的複雜性，鑑定作用於乙烷中的選擇性鍵裂解的活性位點仍然具有挑戰性。在本文中，通過動力學測量，原位表徵和計算相結合，研究了CeO2負載的催化劑上的乙烷-CO2反應，以揭示不同界面部位的功能。Pd/CeOx界面負責提供活性氧，缺電子氧Pd表面的分子物種促進非選擇性鍵斷裂，產生合成氣，FeOx/Pd界面上的富電子氧增強C-H鍵的選擇性斷裂，從而產生乙烯。當前的工作確定了使用不同界面結構來提質頁巖氣和二氧化碳的機會。

原文連結：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.07.011

19. Nat. Commun.：二氧化鈰上原子銅（I/II）位點吸附和活化分子氧

負載的原子金屬位點具有離散的分子軌道。精確控制這些位點的能量是獲得具有優異選擇性的新型反應途徑的關鍵。在這裡，作者利用鈰（Ce）陽離子框架來減少孤立銅（Cu）位點的3d軌道能量來實現選擇性氧（O2）活化。利用Operando X射線吸收光譜、電子順磁共振和密度泛函理論模擬證明了[Cu(I)O2]3-選擇性吸附分子O2，在298 K處形成很少報導的親電子η2-O2。η2-O2在相鄰的Ce(III)陽離子的輔助下最終還原為兩個O2-，其在453 K處形成兩個Cu-O-Ce氧橋。與CuO團簇相比，孤立的Cu(I)/(II)位點在CO氧化中的活性要大十倍。在373 K和0.01 bar PCO下，轉換頻率為0.028±0.003 s-1。[Cu(I)O2]3-的獨特電子結構表明了其在選擇性氧化中的潛力。

原文連結：https://www.nature.com/articles/s41467-020-17852-8

20. Matter：等級孔沸石單晶具有出色的催化效率

作為尺寸和形狀選擇催化劑，沸石廣泛用於石油和精細化工過程中。然而，它們的微孔嚴重阻礙了分子擴散並且對焦炭形成敏感。具有完全互連的、有序的和可調的多尺度孔隙度的等級孔沸石單晶是理想的解決方案。然而，它們的合成仍然極具挑戰性。在這裡，作者報告了一種通用的受限沸石結晶過程，以實現這些優異的性能。在大分子反應和甲醇制烯烴反應中，這樣的沸石單晶通過縮短擴散長度，同時保持形狀選擇性能，賦予它們增強的催化活性和壽命，高度減少焦炭形成以及降低的失活速率，從而顯著改善了傳質。它們的工業利用可以引導設計出具有高效率和最低能耗的創新型反應堆和工藝。

原文連結：https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.07.016

21. Angew. Chem. Int. Ed.：Pd-P陰極上以H2O（D2O）為H (D)源的炔烴選擇性轉移半加氫反應

開發一種簡單易行的可控途徑，利用廉價、安全的氫源將炔烴選擇性半加氫製備具有特定構型的烯烴，但是一個巨大的挑戰。本文報導了在較低電位下，用H2O（D2O）作為氫源，在Pd-P合金陰極上對多種末端和內部炔烴進行選擇性半氫化（氘化）。密度泛函理論（DFT）計算表明，P的摻雜增強了炔烴的比吸附，提高了水電解生成吸附原子氫（H*ads）的本徵活性。炔烴的半加氫可以在較低的電位下完成，烯烴產品的選擇性高達99%，法拉第效率高達78%，優於純鈀和商用鈀/碳。這種炔烴的電化學半加氫可能是通過H*ads加成途徑進行的，而不是質子耦合的電子轉移過程。在較低電位下H ads的減少和Pd‐P對C≡Cπ鍵的優先吸附比C=C部分的吸附更為有利，因此具有良好的烯烴選擇性，能方便得獲得熱動力學不穩定但合成顯著的Z-烯烴，Z選擇性大於99%。該方法能夠合成更有用但具有高挑戰性的單氘、雙氘和三氘烯烴，氘摻入率高達99%。在Pd-P | NiSe雙電極體系中，雙電極法生產關鍵工業原料己二腈和陰極烯烴，顯示出其良好的應用前景。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202009757

22. Adv. Energ. Mater.：採用一鍋法合成的CO-吡啶衍生催化劑用於在Nafion基膜電極組件中高效CO2電化學轉化為CO反應

為了實現CO2的實際利用，迫切需要開發一種具有高法拉第效率（FE）、能量效率（EE）和電流密度的電化學CO2還原反應（CO2RR）工藝。本文報告了一種基於鈷和聚4-乙烯基吡啶的催化劑的簡易一鍋法合成方法，該催化劑用於在nafion基膜電極組件中的析氫反應中進行CO2RR轉化為CO的反應，並可在2至7的pH範圍內工作。電池優化結果是在85 mA cm−2條件下，CO2轉化為CO具有92%FE和58%EE，這些特性歸因於合成和加工條件，這些條件促進了吡啶部分與Co在納米尺度上幾乎均勻的配位，從而產生催化所需的適當配合物。優異的性能與易方法的可擴展性和組件的可接近性相結合，為電化學CO2RR的商業化鋪平了道路。

原文連結：https://doi.org/10.1002/aenm.202001645

23. Adv. Funct. Mater.：碳化鉬-碳化鎢雙金屬與摻氮碳的雜化：多孔複合納米線的合理設計用於提高析氫催化活性

本文開發了一種生態友好和穩定的方法來構建一種自支撐的單塊電極，該電極由N摻雜的碳與雙金屬碳化鉬（MoxW2−xC）雜化，形成用於析氫反應（HER）的複合納米線。MoxW2−xC與N摻雜碳的雜化可有效調節複合納米線的電催化性能，賦予N摻雜和MoxW2−xC摻入產生的大量活性位點，N摻雜碳基體具有優異的導電性，同時利用熱力學上有利的氫吸附自由能（ΔGH*）恰當定位的d帶中心，以實現高效的析氫催化，從而形成一個無粘結劑的三維自支撐單塊電極。該電極具有可接近的納米孔、理想的化學成分和穩定的複合結構。通過調節Mo/W比，碳布上的最佳納米線Mo1.33W0.67C@NC在酸性和鹼性環境下分別達到115和108 mV的低過電位（電流密度為10 mA cm−2），同時具有較小Tafel斜率分別為58.5和55.4 mV dec−1，可以保持40小時的穩定性能，性能超越大多數以金屬碳化物為基礎的HER電催化劑。

原文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202003198

24. Angew. Chem. Int. Ed.：鈀催化烯丙醇/CO直接選擇性合成己二酸等二元酸

本文報導了用鈀催化烯丙醇二羰基化直接合成包括工業上重要的己二酸在內的二元酸的一種普適方法。具體來說，PdCl2和雙膦配體（HeMaRaphos）的結合可促進兩種不同的羰基化反應，具有較高的活性和良好的選擇性。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202008916

25. Nat. Catal.：鈀/手性降冰片烯協同催化構建軸向手性化合物

軸向手性雙芳基是功能材料、生物活性天然產物、藥物和手性催化劑/配體中常見的結構基序。因此，高效製備這些特殊的支架材料是有機化學領域的一項重要工作。本文報導了一種通過鈀/手性降冰片烯協同催化構建軸向手性的通用模塊化平臺技術。它是一個三組分級聯反應過程，以易得的芳基碘化物、2,6-取代芳基溴化物和烯烴（或炔烴、硼酸等）作為反應物。具有各種官能團（88個例子）的多種基底與該方法兼容。其他特點包括一個獨特的立體誘導模型，優秀的對映選擇性，步驟經濟和可擴展性。該方法也適用於在高立體化學保真度下通過軸向到中心手性轉移合成手性芴醇。本項工作有望在手性配體的合成和不對稱催化催化劑的設計中有廣泛的應用。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41929-020-0494-1