近日,北京大學物理學院、納光電子前沿科學中心、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室「極端光學團隊」呂國偉研究員和龔旗煌院士等在二維材料谷極化發光研究中取得重要進展。研究團隊利用掃描探針操控納米顆粒組裝成超小型手性光學天線,實現在常溫下對單層二硫化鉬谷極化發光偏振度與輻射方向的高效調製。相關研究成果以「Steering valley-polarized emission of monolayer MoS2 sandwiched in plasmonic antennas」為題在線發表於《科學·發展》上。(DOI: 10.1126/sciadv.aao0019)
過渡金屬硫化物(TMDCs)具有獨特的谷自旋自由度可用於信息和傳感等領域,是研發谷電子學微納光電器件的重要材料。近年來,利用金屬微納結構(納米線、納米光柵、超表面等)調控TMDCs材料的谷偏振發射特性,實現了左旋/右旋光的空間方向選擇性傳播。然而,這些表面波導型微納結構往往尺寸較大(>1μm2),難以滿足微型化和高度集成的器件設計需求。基於自上而下製備的納米結構對比溼法生長的,通常其表面粗糙度大且品質因子低,因而要求在低溫度環境下才能展現調製效果。獲得常溫下高效調控TMDCs谷偏振發射特性的微納結構器件成為當前備受關注的研究熱點之一。近期工作中,北京大學極端光學團隊利用掃描探針操控組裝納米顆粒,形成複合雜化納米結構體,先後實現了調控納米顆粒散射光和螢光,達到單向性發射[Laser & Photon. Rev. 9, 530(2015);10, 647 (2016)]。在最新的工作中,課題組將探針微納操控方法引入到手性特徵微納結構體系研究中,實現超小型手性光學天線高效調製谷極化發光特性。
實驗上,研究團隊利用掃描探針顯微鏡的針尖操控金納米棒,組裝製備出一種具有手徵特性的立體空間V型天線(~0.02μm2)【圖1(A)】。其中,將單層二硫化鉬夾在天線中間,在納米棒交疊區形成局域表面等離激元熱點區,可顯著增強光與物質相互作用,螢光強度增強約3個量級。單層二硫化鉬在天線近場耦合和遠場幹涉等作用下,其遠場輻射方向從各向同性被調製成單向性發射【圖1(B)】;同時,由於天線的手性耦合特性使得TMDCs的螢光谷偏振度從18%提高到47%【圖1(C)】。模擬計算表明,天線對於谷螢光的偏振度調控,由Purcell效應、局域模式耦合以及遠場幹涉效應共同決定。研究人員還利用探針操控的靈活性,通過原位改變兩個金納米棒的夾角和相對位置,獲得具有左旋、右旋手徵特性強弱不同的系列V型天線。實驗測量結果均與模擬計算的預期相一致,有力地支持了該手性天線調控性能的有效性和高效性,這為開發谷光電子微納器件奠定了基礎。此外,研究人員還發現手性光學天線的量子效率依賴於量子發射體的手性,該發現為手性結構調控輻射場的相關研究新方向提供了可能性。
圖1 (A)手性天線製備過程示意圖;(B) 螢光遠場輻射角分布圖;(C) 被天線調製的螢光谷偏振度
論文第一完成人為北京大學物理學院博士生溫特,主要合作者有新加坡國立大學Cheng-Wei Qiu教授、北京大學物理學院葉堉研究員等。研究工作得到了科技部、國家自然科學基金委、教育部、量子物質科學協同創新中心和極端光學協同創新中心的支持。