重磅!發現石墨烯「聲子」流體動力學、高溫熱導率和第二聲現象!

2020-11-22 騰訊網

不同形式的碳或同素異形體，包括石墨烯和金剛石，都是最好的導熱體。現在發表在《科學》期刊上的一項研究中，物理科學家們，監測了薄石墨中導熱係數的演變。

這種性質隨溫度和厚度的變化而演變，揭示了高電導率、厚度和聲子（以聲波觀察到的原子振動）流體動力學之間的密切聯繫。研究記錄了室溫下石墨（8.5 m厚度）的熱導率（K）為4300W/m·K，這個值遠遠高於鑽石的記錄，略高於同位素提純的石墨烯。

升溫增強了較寬溫度範圍內的熱擴散率，以支持部分流體動力聲子流動。觀察到的熱導率隨厚度減小而增加，表明聲子的離面動量與動量鬆弛碰撞比例有關。科學家們暗示，這些觀察結果與石墨中極端的聲子色散各向異性有關。

被稱為聲子的晶格傳播振動狀態可以使熱在絕緣體中傳播。在這種輸運現象中，準粒子可能會因為沿其軌跡的碰撞而失去動量。載流子之間大量的動量守恆碰撞，可以導致絕緣體中的聲子和金屬中的電子的流體動力學流動。

因此，為了量化準粒子粘度，電子和聲子的流體動力學機制受到了新關注。與理想分子氣體中的粒子不同，聲子動量並不是在所有碰撞中都是守恆的。例如，當兩個聲子之間散射產生的波，矢量超過倒易晶格的單位矢量時，多餘的動量就會丟失到底層晶格。

物理學家將這類現象定義為Umklapp(U)散射事件(U事件)，因為它們需要足夠大的波矢。對於大多數聲子之間的碰撞，冷卻可以使熱激發聲子的典型波長減小，從而保持動量，成為正常的散射事件(N事件)。

在石墨烯中，N事件(與U事件相比)在很寬的溫度範圍內佔主導地位，這使得研究人員可以提出，在低溫範圍之外的溫度下可以觀察到聲子流體動力學。雖然在石墨烯中使用標準的四探針穩態技術，進行熱傳輸測量是具有挑戰性的。

但物理學家發現了第二聲的證據，這是聲子流體動力學的表現，在石墨中的溫度超過100K（與理論預期一致）。在結構上，二維石墨晶格包含強層間sp2共價鍵和弱層內van der Waals鍵。

材料的耦合強度和由此產生的二分法，使得石墨很容易裂解成單層石墨烯的形式。石墨鍵合的性質也為面內和面外原子振動創造了兩種截然不同的溫度。科學家通過對相同材料的厚度依賴研究，提供了新的見解。

研究團隊在高真空條件下，測量了從厚母樣中剝離出來的商業上可用的高度定向熱解石墨(HOPG)樣品的面內熱導率(K)。發現，在低於20K的溫度下，厚度從8.5 m到580 m的樣品具有相同的k行為，在高於20K的溫度下，觀察到k的厚度隨溫度穩定演變。

當將最厚樣品（580 m）中k的溫度依賴性與測量的比熱進行比較時，發現k在100K左右達到峰值，這與之前的測量結果相似。然而，由於聲子重量的不均勻分布，在大多數真實固體中觀察到的行為並不典型。

研究人員預計，這項研究中記錄的不尋常行為會掩蓋泊松體（由沿通道長度的壓力梯度驅動的流動）。通常與材料中比立方體更快的熱導率有關。研究小組仔細研究了熱導率和比熱的平行演化，以揭示隨k的演變而形成泊松體。

研究獲得了一張聲子流體動力學圖，清楚地解釋了這一特徵，例如隨著守恆動量的碰撞比例增加，升溫增強了聲子之間的動量交換。在感興趣的溫度範圍內，電子的貢獻也可以忽略不計。

由於HOPG的起始樣品具有平均樣品質量，這項研究也支持了聲子流體動力學在沒有各向同性純度情況下發生的可能性。隨著樣品厚度減小，研究小組測量到了增加的k，變薄導致熱擴散率相對於流體力學狀態的非單調放大行為，科學家們在100K觀察到了石墨的第二聲。

然而，在10K以下，對厚度的依賴消失了，因為由平均微晶尺寸設置的聲子平均自由程與厚度無關。科學家們認為，觀察到的與厚度無關低溫熱導率，可能是通過移動電子對聲子的本徵散射而產生。

8.5 m厚石墨樣品的面內導熱係數為~4300W/m·K，超過了同位素純石墨烯樣品的熱導率。當研究小組在室溫下將厚度減少兩個數量級時，觀察到k（熱導率）增加了五倍。結果表明，電導率的上限比預期要高，更薄、長寬比更大的樣品可以表現出更大電導率。

雖然以前的研究，已經預測了石墨烯中強大的流體動力學狀態，並觀察到它在石墨中的持久性，但到目前為止還沒有人研究過厚度依賴的問題。新研究進一步研究了給定石墨聲子色散時U和N碰撞的發生，以了解觀察到的導熱係數來源。

在較薄的樣品中，U碰撞的相對重量減少了，以延長流體動力學窗口並增強熱導率。科學家們可以通過用鏡面反射代替一部分U碰撞來減小厚度，以限制熱流退化，本研究還進一步提出了嚴謹的理論計算來解釋觀察到的發現。

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參考期刊《科學》

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