研究提出高效且適用性廣泛的聲子輸運理論模型

2020-11-22 科學網

 

眾所周知，組成固體物質的原子分子會在有限溫度下作平衡位置附近的熱振動。當這些原子分子的排布具有周期性時，這種熱振動便以聲子（攜帶熱能的準粒子）的形式將熱能從高溫端傳輸至低溫端。有關聲子輸運的研究可以追溯到十九世紀初。1819年，法國化學家Dulong和Petit把固體物質比熱與原子分子熱振動聯繫起來，發現並提出固體的高溫比熱為常數，然而卻無法解釋固體比熱在低溫時隨著溫度的降低而顯著下降的現象。近一個世紀以後，1907年，Einstein提出的量子熱容理論，合理解釋了Dulong-Petit高溫固體比熱，但同時面臨了新的挑戰：極低溫度下熱容下降過快與實驗結果不符。1912年，Debye則基於連續介質彈性波假設（如同宏觀上無限長的繩子）提出了聲子線性色散理論（色散：不同頻率（顏色）的光/聲/電/磁波由於速度不同，在行進過程中會「散開」），從而極大地推動了聲子輸運理論的發展。

基於此連續彈性介質假設（晶格常數趨向於零/倒空間波矢趨向於無窮大），波矢空間中的聲子色散關係為一條直線（圖1a），該色散關係在成功解釋極低溫比熱的同時，大大簡化了聲子輸運性質的量化公式，成為近一個多世紀以來固體晶格熱傳導的理論基礎。在聲子輸運性質的定性/定量分析中，Debye近似展現了其簡便、親民的優勢，獲得了大規模的應用和推廣。但是人們發現，基於Debye線性聲子色散定量預測的晶格熱導率比已知固體材料的實測值整體高估了40%左右（圖1d&f）。從極低晶格熱導率的非晶材料到極高晶格熱導率的金剛石，過於簡化的Debye線性近似越來越顯示出其大幅度偏離真實情況的弊端（圖1h）。一個更接近實際晶體的聲子色散關係及相關固體材料熱傳導的理論模型亟待發展。

實際上，在Debye提出連續介質彈性波假設的同一年，Born和von Karman提出實際晶體材料中的原子排布具有周期性（即晶格常數不為零/倒空間波矢為有限值），因此晶格振動應服從周期性邊界條件。也就是說，Debye的連續介質彈性波假設只考慮了布裡淵區中心點附近的情況（圖1b），而實際固體材料中受原子排布周期性的限制，倒空間（即布裡淵區）邊界處將形成晶格振動駐波，這部分聲子由於定向傳輸速度為零而失去傳導熱能的能力（圖1c）。因此，Debye線性色散近似在處理布裡淵區邊界附近的聲子時存在本質上的不足。

由於聲子是周期性排布原子簡諧振動模式的集體量子化描述，實空間中的原子振動軌跡是各種聲子波形的疊加。根據卷積定律，時域中的卷積（原子振動軌跡）即為頻域中的乘積（聲子），聲子譜中各種聲子色散的乘積擬或呈現通用的規律。在這樣的物理背景及規律下，聲子輸運研究的發展又將面臨怎樣的挑戰與革新呢？

近期，同濟大學裴豔中教授課題組聯合中科院上海矽酸鹽研究所陳立東研究員在《國家科學評論》發表了題為「Rationalizing phonon dispersion for lattice thermal conductivity of solids」的研究論文，揭示了該通用性規律，並發展了能顯著改進預測固體聲子輸運性質的理論基礎與定量化模型。

該工作將固體材料中晶格的周期性邊界條件納入考慮，從而提出了比Debye近似更接近真實情況的聲子色散（非直線）理論，並且發展出了不引入任何擬合參數的聲子輸運性質預測模型。作者對400多種固體材料進行了理論預測與實驗測試的比較。統計結果表明，與此前Debye線性色散近似相比，新模型成功消除了Debye近似對晶格熱導率的整體高估，並將晶格熱導率預測的絕對偏差從Debye線性色散模型的+40%降低至0附近，大幅提高了預測的準確度（圖1e&g）。此外，近幾十年來在熱電能量轉換材料磅礴發展的背景下，具有極低晶格熱導率的固體材料層出不窮，實驗上發現許多材料的晶格熱導率已經低於基於Debye線性色散的Cahill模型的理論最低極限值，這進一步表明了Debye線性色散假設的不合理性（即布裡淵區邊界附近高頻聲子對熱導的貢獻被嚴重高估）。而本工作所發展的與實際情況更接近的色散關係理論模型，成功地解釋了諸多材料中實測晶格熱導率低於Debye線性色散預測的最低理論極限的矛盾，為進一步降低晶格熱導率的可能性提供了合理的理論依據（圖1h）。該工作有望促進熱電能量轉換及熱阻材料的進一步發展。

綜上，該工作提出了一種高效且適用性廣泛的聲子輸運理論模型，為精準快速設計固體材料晶格熱導率提供了理論指導；同時，該工作為突破現有理論框架下晶格熱導率的最小極限值從而實現更低晶格熱導率的固體材料提供了理論依據，有望拓寬熱電和熱阻材料的發展空間。

本工作第一作者為同濟大學博士生陳志煒，通訊作者為同濟大學裴豔中教授和中科院上海矽酸鹽研究所陳立東研究員。相關工作獲得國家自然科學基金委、國家科技部等項目資助。（來源：科學網）

相關論文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwy097

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