石墨烯由於其獨特的物理性質，在多種電子學和光電子學器件應用研究中被寄予厚望；石墨烯多層堆垛形成的薄膜具有極高面內熱導率，已被應用於華為手機等電子產品的關鍵散熱部件。深入理解光激發熱電子的弛豫動力學過程，並建立弛豫過程和聲子模式之間的關係，對設計石墨烯基光電子器件及理解石墨烯中聲子行為至關重要。一般認為，石墨烯中的熱電子弛豫過程包含電子-電子、電子-聲子散射等主導的飛秒至皮秒不同時間尺度的超快動力學。對於雙層石墨烯，其層間庫倫作用可對電子結構和聲子譜產生重要影響，因此也將深度介入熱電子的冷卻過程。然而，由於層間相互作用的調控存在困難，雙層石墨烯層間相互作用對於熱電子馳豫過程的研究目前尚未見報導。
近日，中國科學技術大學朱彥武研究組與中科院合肥物質科學研究院蘇付海課題組合作，使用金剛石對頂砧（DAC）對雙層石墨烯（BLG）施加壓力調控其層間相互作用強度，使得熱電子弛豫動力學過程明顯加快，這是一種層間聲子模式主導的載流子弛豫新通道，如上圖所示。該工作發表在國際物理學知名期刊Physical Review Letters上。
如上圖a所示，該工作利用近紅外光泵浦-探測光譜（OPPS）對BLG的光生電子弛豫過程進行研究，並使用DAC對BLG施加壓力。通過對OPPS的弛豫曲線進行雙指數擬合，我們發現隨著壓力的升高，慢過程的時間常數（t2）顯著縮短，而快過程的時間常數（t1）基本保持不變，如上圖c。基於密度泛函理論（DFT）的第一性原理計算也表明，隨著壓力的升高，BLG的最高價帶和最低導帶依然保持接近零帶隙的拋物線形狀，但是次高價帶和次低導帶在狄拉克點卻有顯著的分離傾向，如上圖d和e所示。進一步使用第一性原理分子動力學（AIMD）結合非絕熱分子動力學（NAMD）對晶格振動動力學過程進行研究發現，低頻率、對壓力響應較為敏感的層間剪切模式和呼吸模式聲子可以在面內聲子的幫助下提供快速的電子弛豫通道，並得到了高壓拉曼實驗數據的驗證。本工作揭示了一種由層間相互作用主導的、可通過外部壓力調製的熱電子弛豫通道，為石墨烯基光電子器件設計和層間聲子行為理解提供了新的視角。
該工作得到國家重點研發計劃（2020YFA0711502）、國家自然科學基金（51772282, 51972299, 11774354,51727806,52003265）、合肥物質科學中心的經費支持。感謝合作者新加坡國立大學/曼徹斯特大學N S Novoselov教授、中科院半導體所譚平恆研究員、常州第六元素材料科技股份有限公司瞿研博士、中國科學技術大學趙瑾教授等團隊的指導與幫助，感謝韓國蔚山科技大學R S Ruoff教授研究組提供石墨烯樣品。
https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.027402
（來源：中國科學技術大學 版權屬原作者 謹致謝意）