清華-中科院-北科大《Science》子刊:轉角石墨烯取得重要進展!

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2018年，曹原等人發現當兩層平行石墨烯堆成約1.1°的微妙角度，賦予石墨烯超導能力的「魔角」，從而引發奇特的超導效應，當時《Nature》雜誌連發兩篇關於轉角石墨烯的重大成果，並配以評述。國內外學術界為之震動，開闢了凝聚態物理的新領域。扭轉雙層石墨烯的研究愈發受到關注，如何通過生長的方法直接製備出小扭轉角雙層石墨烯是當前需要解決的重要課題。

圖 2018年曹原雙發Nature

控制層間扭轉角為調整二維範德瓦爾斯材料的電子特性提供了一種嶄新且強大的手段。 一般情況下，由於相鄰層間耦合增強，電導率隨扭轉角的減小而單調增加。 近日，來自北京科技大學的Lei Gao & 中國科學院上海微系統與信息技術研究所的Haomin Wang& 清華大學的Qunyang Li等研究者（通訊作者） ，報導了低扭曲角的雙層石墨烯異常導電率。相關論文以題為「Abnormal conductivity in low-angle twisted bilayer graphene」發表在Science Advances上。

論文連結：

https://advances.sciencemag.org/content/6/47/eabc5555

改變層間扭轉角是調整範德華結構電子性質的有效手段。相鄰層間扭曲界面的不相稱狀態通常會抑制層間耦合，從而降低層間電導率。例如，最近的實驗表明，二維範德華結構(如石墨烯/石墨烯和石墨烯/石墨烯結)的層間電導率通常隨扭轉角的增大而單調降低。利用聲子介導的層間傳輸機制可以很好地解釋這種依賴於角度的單層層間電導率。

除了層間電導率，二維材料的層間電導率與探針-樣品接觸電導率耦合的導電原子力顯微鏡(c-AFM)探測到的垂直電導率，在MoS2/石墨烯、石墨/石墨烯、大扭曲體系石墨烯/石墨烯中也顯示出類似的趨勢。然而，最近對低角扭曲雙層石墨烯(TBG)的研究發現，範德華相互作用與平面內彈性之間的競爭可能會導致石墨烯的局部原子尺度重構，導致石墨烯的超導性、相關絕緣體和自發鐵磁性等非常規電子特性。TBG的垂直電導率如何隨扭曲角的變化，特別是在原子重構存在時的低扭曲角，仍然是科學上有趣和未被探索的。

在此，研究者報告了低扭曲角的雙層石墨烯界面的非單調角相關垂直導電率。隨著扭轉角的減小，垂直電導率逐漸提高，直至交叉角的取值 θc ≈ 5°，隨著扭轉角的進一步減小，垂直電導率明顯下降。密度泛函理論計算和掃描隧道顯微鏡揭示了這種異常行為是由於局部原子重構引起的平均載流子密度異常降低所致。原子重構對低角度扭曲二維範德華材料垂直電導率的影響是獨特的，為設計和優化其電子性能提供了策略。

圖1 不同扭角TBG電導率的測量。

圖2 垂直電導率與扭轉角的關係。

圖3 電導率和扭角的結構演變。

圖4 雲紋和亞雲紋尺度結構的STM表徵。

圖5 扭轉角下TBG的電導率、載流子密度和原子構型的演化。

綜上所述，本文以TBG為例，研究者發現範德華異質結構的垂直電導率與扭轉角呈非單調關係。一般情況下，減小TBG的扭曲角可以提高TBG的垂直電導率，因為TBG的層間電導率增加，載流子密度增加。然而，當扭轉角低於一定閾值時(θc ≈ 5°)，由於載流子密度明顯下降，垂直電導率可能隨著扭轉角的減小而異常下降。

該研究結果強調了原子重構對垂直電導率的影響，垂直電導率是二維界面而非體結的獨特特徵，並為優化TBG和其他二維範德華結構的電性能提供了指導。（文：水生）

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