具有高水含量和生物相容性的水凝膠在生物醫學領域有多種應用，例如癌症，糖尿病，和心血管疾病。將粘合性能納入水凝膠可以顯著擴展應用。儘管所有先前的工作都清楚地表明了粘合水凝膠的巨大潛力，但粘合主要是基於水凝膠與基材之間的直接化學反應，並且會散發大量能量。還開發了基於物理相互作用的粘合劑水凝膠，例如涉及貽貝啟發的鄰苯二酚官能團的粘合劑。但是，鄰苯二酚基團很容易被空氣中的氧氣氧化為醌基團，這可能會限制它們的長期和可重複的粘合性能。
日前，康奈爾大學Minglin Ma團隊報告了一種新型的具有高氫鍵密度的黏性水凝膠，該凝膠利用了「三重氫鍵簇」（THBC）的負載分擔效應。當作為側基結合到水凝膠基質中時，即使沒有任何化學反應，THBC也會導致水凝膠對包括玻璃和薄紙在內的一系列表面產生強力粘附。基於這種水凝膠，進一步開發了兩種創新的，繃帶狀的治療性醫療器械，分別用於治療肝癌和1型糖尿病。。相關工作以「An Adhesive Hydrogel with「Load‐Sharing」 Effect as Tissue Bandages for Drug and Cell Delivery」為題發表在《Adv. Mater》上。
THBC粘合水凝膠的合成
研究人員將THMA與APMA進行了共聚，可促進交聯和鹽置換。THBC粘合劑水凝膠可粘附在各種表面上，例如玻璃，塑料，聚四氟乙烯（PTFE），不鏽鋼，木材和橡膠。此外，含80％THMA的p（APMA- co‐THMA）水凝膠對小鼠肝臟也具有高度粘附性。
粘合水凝膠示意圖
由於離子性質而引起的STTP交聯在生理條件下（例如，在鹽水中）缺乏必要的穩定性，這使其在長期體內應用中具有挑戰性。因此，研究人使用氧化葡聚糖（Dex-CHO）來化學交聯相同的p（APMA-co- THMA）共聚物，以增強其穩定性。
Dex-CHO交聯形成可生物降解的粘合劑水凝膠的示意圖
THBC粘合水凝膠應用
為了利用組織粘附特性並證明水凝膠的治療潛力，研究人員設計了具有器官特異性，持續藥物釋放的內部繃帶，並在首次應用肝癌時選擇了其作為模型，發現p（APMA- co -THMA）/Dex-CHO粘合水凝膠繃帶可以使藥物直接釋放到肝臟，減輕快速清除率，並改善腫瘤吸收。
藥物釋放繃帶
為了評估黏性水凝膠繃帶是否可以抑制腫瘤生長並提高生存率，研究人員進行了長期實驗，治療患有原位Luc-HepG2肝腫瘤的SCID小鼠。發現使用水凝膠繃帶將順鉑以持續方式直接遞送至腫瘤部位可以帶來更高的治療效果，而副作用更少。
水凝膠繃帶遞送順鉑
為了證明內部水凝膠繃帶的多功能性，研究人員探索了用於1型糖尿病（T1D）治療的胰島素產生細胞的遞送。開發了一種「細胞繃帶」，其中使用p（APMA- co- THMA）粘合水凝膠將包裹胰島的藻酸鹽水凝膠薄板粘合到腹膜腔內的體壁上。使用這種雙層水凝膠繃帶，將大鼠胰島遞送到化學誘導的糖尿病C57BL / 6小鼠中。在藻酸鹽層中可見具有高活力的胰島。移植後不久，所有糖尿病小鼠的血糖（BG）水平均降至正常血糖範圍。
胰島繃帶
總結
研究人員開發的水凝膠粘附機理歸因於氫鍵的高密度和THBC的獨特ELS構型。在水凝膠中，氫鍵可能會在界面和主體中形成，從而在兩個地方都耗散能量。與存在相同密度的鍵但均勻分布在界面上的情況相比，粘合劑層的ELS效果導致更強的粘合力。研究人員利用了體內對組織的穩定粘附力，並設計了內部繃帶用於抗腫瘤藥物遞送或1型糖尿病細胞替代治療。雖然需要更多的工作來將粘合劑水凝膠轉化為臨床應用，但這項研究提供了其在開發用於藥物和細胞遞送的內部繃帶方面的潛在用途的概念證明。
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202001628
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