操控原子-分子體系的所有自由度,一直以來是量子體系調控的孜孜追求,是夢想也是挑戰。從雷射冷卻原子到超冷原子再到原子量子計算,對原子體系量子態的操控達到了非常精密的程度。然而,從原子相干地生成分子從而實現原子-分子之間的相干轉化,這看似一步之遙,實則面臨眾多挑戰。
另一方面,冷分子有著比冷原子更豐富的內部能級,因而被視為一種非常重要的量子資源,可被用於超冷化學、凝聚態體系的量子模擬、檢驗基本物理學的精確測量、量子信息處理等諸多前沿科學研究中。為了充分發揮超冷分子體系的優勢,人們需要具備對單個分子的完全操控的能力。然而,同樣由於分子複雜的能級結構以及分子間複雜的相互作用,在實驗上製備和操控單個冷分子極具挑戰性。
通向單分子操控的有效途徑之一是基於光阱中完全操控單原子的能力,進而從少體原子合成單分子(如圖1)。此前雖有來自美國哈佛大學的研究組演示了在光阱中利用光締合技術將一對異核原子合成單個雙原子分子,但由於受限於光締合過程中伴隨的自發輻射所引起的強的退相干效應,使得無法實現單個分子的相干合成。
圖1.在光阱中將兩個原子相干合成一個分子,同時實現兩原子量子體系中原子態與分子態的可控相干疊加
為了克服合成單分子過程中的退相干問題,詹明生團隊另闢蹊徑,首創了一種單分子的相干合成的方法,即所謂的原子自旋與相對運動波函數耦合(Spin - Motion Coupling,縮寫為SMC)的新機制。首先,他們選用微波而非雷射合成分子,相比後者,微波不對原子產生自發輻射等退相干效應;其次,在SMC機制支配下,光阱中的原子之間的相對運動波函數偏離分子相互作用勢的中心,從而導致與弱束縛態波函數之間的重疊積分得到增強,也就是原子-分子間的微波躍遷的概率得到增強,最終實現了處於囚禁勢基態的單個分子(85Rb87Rb)的相干合成。同時他們通過人為調整微波強度,實現了光阱中雙原子與單個分子之間長壽命的拉比振蕩,即實現了兩原子量子體系中原子態與分子態的可控相干疊加(如圖2)。
圖2:原子-分子之間的相干拉比振蕩
SMC方法與通常的Feshbach共振和光締合不同,可用於無Feshbach共振的雙原子(如重要的鹼土金屬系統)合成單分子;同時相比於通常的光締合方法,該方法避免了光締合過程存在的退相干缺陷,是一種純淨的分子態操控方法,具有優越的相干性。
這項工作標誌著對原子之間核間距自由度的相干控制,開啟了原子-分子體系所有自由度全面相干操控的研究大門。為基元化學反應過程相干控制、量子少體束縛態的相干合成及其量子調控提供了可能性。以相干的方式操控量子少體束縛態系統的內外態將對化學物理、核物理以及粒子物理中的少體問題的研究發揮獨特的促進作用,具有潛在的重要的科學價值。
《科學》雜誌通過First Release方式在線發表了該重要研究進展。何曉東、詹明生為通訊作者。何曉東與博士生王坤鵬為文章的共同第一作者。該研究得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院先導專項和青促會的資助。
論文連接 https://science.sciencemag.org/content/early/2020/09/23/science.aba7468