【論文連結】
https://doi.org/10.1002/anie.202005929
【作者單位】
Nankai University
【論文摘要】
1 太陽能電池系統的存儲是實現社會可持續發展的關鍵。
2 本文報導了一種由兩個陰極聚(1,4-di(2-thienyl))苯(PDTB)和生長在碳紙上的TiO2組成，並夾住一個鋅陽極的鋅空電池。在放電過程中發光PDTB陰極，光電子被激發進入PDTB的導帶，促進氧還原反應(ORR)，提高輸出電壓。
3 在一個相反的過程中，在被照亮的TiO2陰極的價帶的空穴被施加的電壓驅動進行氧生成反應(OER)。無論平衡電壓如何，這款涉及光照的鋅-空氣電池都實現了創紀錄的高放電電壓1.90 V和前所未有的低充電電壓0.59 V。
4 這項工作為可充電電池的光能利用提供了一種創新途徑。
【實驗方法】
將22.6mmol的2-(4,4,5,5-四甲基-1,3,2-二溴苯酚-2-基)噻吩、10.0 mmol的1,4-二溴苯和11.3 mmol的K2CO3先用50 mL四氫呋喃(THF)和7 mL水混合溶劑溶解。在上述溶液中加入0.5 mmol的[1,1 ' -雙(二苯膦基)二茂鐵]-二氯鈀二氯甲烷，在氮氣的保護下，60℃回流24 h，用甲苯提取純化再結晶得到白色的DTB晶體。然後，將DTB溶液滴在乾淨的碳紙上，並轉移到一個充滿碘蒸汽的封閉容器中。然後，在85℃的烘箱中反應2小時。最後，將已合成的PDTB負載在碳紙上，用乙腈衝洗，然後在空氣中乾燥。
將碳紙浸入0.075M正丁醇鈦異丙醇溶液中，用乙醇衝洗，80℃烘乾後在500℃Ar中加熱1 h，在碳紙的碳纖維上形成TiO2粒子納米粒。然後轉移到50ml的鐵氟乙烯內襯不鏽鋼高壓釜中，加入0.66 mL正丁醇異丙醇鈦、15.0 mL濃鹽酸和15.0 mL去離子水的溶液。將負載在碳紙上的TiO2納米棒的最終產物用去離子水衝洗，80℃乾燥，550℃Ar退火2 h製備納米TiO2陣列。
【圖文摘取】
Figure 1. a) Prototype of pouch cell and b) cross section of photo involved Zn–air battery.
Figure 2. a) Raman spectra, b) MALDI-TOF mass spectra (n refers to DTB unit number), and c) SEM images of PDTB; d) SEM images, e) STEM, SAED pattern, and distribution of d-spacings of TiO2, and f) EPR of carbon papers with and without TiO2.
Figure 3. a) UV-vis absorption spectra from 200 to 800 nm, b) UPS measurements for VB and estimation of CB, c) Time-resolved PL decay profiles at excitation wavelengths of 474 and 460 nm for PDTB and TiO2, respectively. d) Photo currents under intermittent illumination of 365 nm without applied bias voltages on PDTB and TiO2 cathodes.
Figure 4. ORR polarization curves of a) PDTB and b) TiO2 with and without illuminationof 365 nm, as well as Pt/C + RuO2. EPR spectra of oxygen-containing intermediates derived on the surface of c) PDTB and d) TiO2 with and without illumination with DMPO as a radical trapping reagent. e) Proposed reaction mechanism of the photo involved Zn–air batteries.
Figure 5. a) Discharge/charge profiles at 0.1 mA/ cm2 under illumination (365nm, 90 mW/ cm2). b) Discharge/charge profiles at current densities from 0.2 to 0.5, 1.0, 2.0, 5.0, and 10.0 mA/cm2. c) Discharge profiles of PDTB with and without illumination at a scan rate of 0.01 mA s1, as well as Pt/C + RuO2. d) Cycling performance at 5.0 mA/ cm2.
【主要結論】
1 本文構建了一個帶有兩個半導體PDTB和TiO2陰極夾心一個Zn陽極的光能光電鋅-空氣電池。PDTB和TiO2對光照敏感，允許電子和空穴分離，其壽命與電催化ORR和OER的界面電荷轉移相容。
2 在放電過程中，PDTB CB中的光電子被捐給O2，使其還原為O2.-, O2.-轉化為OH-,VB中留下的空穴被轉移，將Zn氧化為ZnO。在TiO2上則相反，在外加電壓的驅動下，孔內的OH-被氧化為 OH.，然後分解釋放O2。該電池的放電電壓達到了前所未有的1.90 V，充電電壓達到了0.59 V。
3 該研究在放電過程中化學能可以轉化為電能，在充電過程中可以轉化為化學能。
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