大連化物所發表碳納米管限域催化研究綜述文章

2020-12-06 中國科學院

繼2008年在英國Chem Comm發表特寫論文(Feature Article)後,受美國化學會《化學研究報告》(Accounts of Chemical Research)邀請,中科院大連化學物理研究所潘秀蓮研究員和包信和院士等近日撰寫綜述文章,詳細報導在限域催化領域研究最新進展,完整詮釋由該研究組發展起來的納米限域催化新概念(Acc. Chem. Res. DOI 10.1021/ar100160t)。

碳納米管可認為是石墨烯片層按一定規則捲曲形成納米級管狀結構的孔材料,是自上世紀90年代以來被廣泛研究的碳材料家族中的重要成員。由於構成碳納米管管壁的石墨片層具有一定的曲率,致使大π鍵發生畸變,管內外電子分布發生變化,管壁附近的電荷發生分離,從而形成了一種由管內指向管外的表觀靜電場。

包信和院士帶領的研究小組,在大量系統、深入的實驗和理論研究基礎上,發明了一系列在管徑小於10nm的多壁和單雙壁碳納米管內高效組裝納米金屬和金屬氧化物催化劑的新技術,並從理論和實驗上充分證實了管腔不僅可以從幾何上控制金屬顆粒尺度,獲得和穩定高分散的納米催化劑粒子;而且納米碳管管壁的捲曲結構導致的管腔內電子環境畸變,一方面改變了反應分子和產物在管道內的吸附和擴散行為,更重要的是修飾了限域在管腔內的催化劑納米粒子的電子特性以及相關的催化性能。

近年來,這些概念在該研究組和國內外其他研究組包括合成氣催化轉化制液體燃料、乙醇合成、低碳烯烴合成、氨合成、氨分解、碳氫化合物的選擇加氫、燃料電池電催化以及選擇氧化反應等一系列催化體系中得到了初步驗證。該研究小組的部分結果相繼發表在Nature Materials, Journal of American Chemical Society Energy & Environmental Science 等相關刊物,並先後申報多件發明專利,初步形成了一個較為完整的概念體系,被國際同行評價為 「一個非常重要的發現,應該具有普遍意義和廣泛應用」,「這個概念為調變金屬催化劑的反應性能提供了一條新途徑,而且這種作用可能推廣並應用於更多的反應體系中」。

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