大連化物所碳納米管限域催化研究工作取得新進展

2020-12-08 中國科學院

　　近日，中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室張帆、潘秀蓮和包信和等在碳納米管的限域催化研究方面取得新進展，相關結果發表在《美國國家科學院院刊》上。

 

　　碳納米管可認為是由石墨烯片捲曲形成的一維管狀材料，因曲率導致原本對稱分配的π電子云發生畸變，由管內向管外偏移，在管內外形成電勢差。該研究團隊經過多年的研究，證實了這種納米級空間和電子結構可形成獨特的限域環境，導致組裝在其內部的金屬納米粒子和氣體分子的特性發生變化，從而可能改變分子吸附活化模式甚至反應路徑，提出了「碳納米管的催化協同限域效應」的概念（Acc. Chem. Res. 2011, 44, 553），並在多個催化反應中驗證了這一理論(Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 317; Energy Environ. Sci. 2011, 4, 4500; J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 9414; Nat. Mater. 2007, 6, 507.等)。

 

　　根據上述概念預測，當碳管管徑和層數減小，碳管的限域效應將隨之加強；與此同時，碳管因受捲曲方式不同所表現出的金屬性或有一定帶隙的半導體性，也將對反應有調變作用。然而，多年來小管徑中限域催化劑的製備技術以及有效的表徵手段一直是個瓶頸。

 

　　最近，該研究組成功地實現了在管徑小至1.5納米左右的單壁碳管內高效組裝限域催化劑，並利用原位X-射線吸收光譜和拉曼光譜，分別跟蹤反應過程中金屬和碳管的電子結構變化，特別是通過單根碳管的實驗，驗證了上述預測：即碳管自身的電子結構直接決定著其對催化反應性能的調變作用。儘管金屬性和半導體性碳管限域體系的形貌特徵非常相似，但由於金屬團簇與管壁之間的電子相互作用導致限域金屬的化學態迥然不同。這一研究結果不僅提供了限域體系主客體電子相互作用的直接實驗證據，而且為一系列氧化還原反應設計高活性的金屬團簇催化劑提供了新思路，也為可逆調變碳管電子結構而不破壞其管壁提供了一條新途徑。

 

　　以上研究得到了國家自然科學基金委、科技部等相關項目的資助。

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