有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池因具備低成本、易製備和優異光電性能等突出優點,在國際上備受關注並且發展迅速,單結電池轉化效率已從2009年的3.8%提升到2020年的25%以上,鈣鈦礦也被認為是下一代最具應用前景的低成本高效率光伏材料。目前,鈣鈦礦/鈣鈦礦(全鈣鈦礦)雙結疊層太陽能電池已經達到了24.8%的效率。根據相關理論計算,理想帶隙匹配下,全鈣鈦礦三結太陽能電池可以獲得比雙結疊層電池更高的轉換效率,其可實用化效率可達37%以上。然而,三結電池製備工藝複雜且光電匹配難度較大,領域內一直鮮有突破進展,實驗上已實現的轉換效率遠低於10%。
近日,南京大學現代工程與應用科學學院譚海仁教授課題組發表了溶液法製備高效全鈣鈦礦三結太陽能電池的最新研究成果。該工作通過使用目前理想匹配的1.99-,1.60-和1.22-eV帶隙子電池,設計製備了NiO/PTAA雙層結構作為1.60-eV子電池的空穴傳輸層(HTL),獲得了緻密且具有優良導電性的互連層。最終,溶液法製備的三結全鈣鈦礦太陽能電池獲得了20.1%的轉換效率,取得了全鈣鈦礦三結太陽能電池領域的重要進展。
該成果以《Solution Processed Monolithic All-perovskite Triple-junction Solar Cells with Efficiency Exceeding 20%》為題,在能源類知名期刊ACS Energy Letters(IF=19.0)上發表。
▲圖1. Cs0.2FA0.8PbI0.9Br2.1寬帶隙(1.99-eV)鈣鈦礦。
文章基於目前全鈣鈦礦三結太陽能電池最優的帶隙匹配1.99-,1.60-和1.22-eV。首先製備了帶隙約為2.0 eV的寬帶隙鈣鈦礦,採用一步反溶劑法製備了組分為Cs0.2FA0.8PbI0.9Br2.1的鈣鈦礦薄膜,如圖1所示。
▲圖2.頂電池與中間電池之間的互連。
之後沉積ALD-SnO2/Au為子電池之間的互連層 (圖2a)。選擇PTAA作為1.60-eV中間電池的HTL時,其厚度無法覆蓋粗糙的頂電池的表面,從而形成不連續的HTL(圖2b)。為了解決這個問題,在沉積PTAA之前旋塗了一層較厚(約80 nm)的NiO納米晶。NiO納米晶體可以在旋塗後填滿鈣鈦礦粗糙的表面,這有利於隨後獲得更緻密的PTAA層。使用NiO/PTAA雙層HTL在1.60-eV單結電池中展現出更好的性能(圖2c)。與僅使用PTAA作為互連HTL的器件相比,使用NiO/PTAA雙層HTL的雙結電池具有更好的光電性能(圖2d, e)。
▲圖3.全鈣鈦礦三結太陽能電池的光電性能。
上述結構再加上組分為MA0.3FA0.7Pb0.5Sn0.5I3的1.22-eV帶隙鈣鈦礦,製備得到了全鈣鈦礦三結太陽能電池。統計對比了在1.60-eV子電池中分別使用PTAA和NiO / PTAA為HTL時三結電池的PCE分布(圖3a)。PTAA為HTL時性能最好的三結電池器件的PCE僅為17.2%(Voc = 2.549 V,Jsc = 8.9 mA cm-2,FF = 76.2%)。最佳NiO / PTAA器件的PCE顯著提升至20.1%,Voc為2.802 V,Jsc為8.8 mA cm-2, FF為81.1%(圖3b)。該器件在3分鐘內測得的穩定PCE為19.8%(圖3c)。在三結電池中,來自三個子電池的相應EQE光譜的積分Jsc值分別為8.5、9.3和10.2 mA cm-2(圖3d)。
19級博士生肖科和19級直博生聞瑾為論文的共同第一作者,現代工學院譚海仁教授為論文通訊作者。本工作得到了現代工學院朱嘉教授、電子學院徐駿教授的支持,還得到了科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金、固體微結構物理國家重點實驗室和江蘇省功能材料設計原理與應用技術重點實驗室的支持。
來源:南京大學
論文連結
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01184