「水」一篇Science

2020-09-19 研之成理

前言

水很常見，但別小瞧了水！關於它的性質，你知道的可能只是非常小的一部分。這些年Science，Nature上發表的跟水相關的研究其實真不少，小編粗略地從參考文獻中找一找，就找到了8篇。今天咱們重點介紹昨天剛發表在Science上的一篇論文。

▲第一作者：Loni Kringle, ProfileWyatt A. Thornley

通訊作者：Bruce D. Kay, ProfileGreg A. Kimmel
通訊單位：西北太平洋國家實驗室

DOI: 10.1126/science.abb7542

背景介紹

與「簡單」的液體相比，水還有許多異常特性。這些異常性質與氫鍵網絡的溫度響應變化有關，通常在過冷水狀態下大大增強。然而，對於這種變化是由於液體中幾個不同的結構成分引起的，還是由於結構的單峰、連續分布引起的，目前還沒有達成一致意見。為了解釋水的特性，過去人們提出了兩種理論設想：liquid-liquid critical point scenario和singularity-free scenario。但鑑於相關溫度和壓力範圍內數據點太少，因此一直無法確定這兩種理論誰對誰錯。

本文亮點

1. 水在過冷狀態下表現出許多異常特性，但在常壓下的實驗研究必須在低於約240開爾文的溫度下開始快速結晶之前獲得數據。作者通過快速加熱和冷卻手段，測得了在幾納秒時間內在135和235 （開爾文）kelvin溫度範圍內形成的過冷水膜的紅外光譜，在此溫度範圍內，水的結構顯示為高密度和低密度液體的線性組合。


2. 研究了瞬時加熱過冷水膜的結構轉變，在快速雷射加熱到70開爾文(K)之前，每脈衝演變數納秒，在明顯結晶之前，水的結構從其初始構型鬆弛到穩態構型。在所研究的整個溫度範圍內，通過高溫和低溫結構基序的線性組合，所有結構變化都是可逆的和可再現的。

圖文解析

圖1: 實驗方法和紅外光譜

a. 瞬時加熱吸附在Pt(111)[或石墨烯/Pt(111)]上的納米級水膜原理圖。在70k的超高真空條件下，將厚度為~ 15nm的水膜吸附在Pt(111)或石墨烯/Pt(111)上，然後用納秒雷射脈衝在~ 1010k /s下加熱b. 在一個典型的熱脈衝期間，計算溫度(溫度)隨時間的變化c. 在70 K下測量瞬時加熱的50單層石墨烯/Pt(111)水膜的紅外光譜。不同初始構型製備的水膜加熱至最大溫度（215k）後，OH鍵伸展區域的紅外光譜變化


圖2: 超淬火水（HQW）和低密度無定形冰（LDA）的結構鬆弛

● 在最大溫度215K下，fHQW , fLDA , 和 fCI 隨 Np的變化以及HQW和LDA的初始結構。fHQW再結晶之前逐漸接近0.64；fLDA逐漸接近0.36。在其他溫度條件下，也觀察到水的結構從LDA或HQW演變為一種常見的中間結構。


圖3：可逆結構轉換

● 當最大溫度在215 K，100脈衝和252 K，10脈衝之間反覆循環時，fHQW , fLDA 隨 Np的變化。關鍵點是，每當最大溫度發生變化時，結構就會迅速演化為具有該溫度特徵的新的穩態結構。


圖4: 穩態結構和弛豫速率

● 隨最大溫度的變化情況。每個溫度下，在Pt(111)和石墨烯/Pt(111)上分別使用LDA和HQW薄膜進行幾個單獨實驗，取測量平均值得到最終數據

● 在不同溫度下鬆弛HQW的特徵脈衝數


原文連結：https://science.sciencemag.org/content/369/6510/1490

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