InfoMat:原子尺度催化劑提升鋰硫電池多硫氧化還原動力學

開發高能量密度的二次電池具有重要的社會價值，鋰硫電池因其高達2600 Wh kg 1的理論能量密度而受到廣泛關注。然而，硫正極的電化學過程動力學緩慢，多硫化物中間產物的溶解和穿梭導致正極活性物質流失和電池庫倫效率降低，嚴重地制約了鋰硫電池的實際性能。向正極引入電催化劑可以提升多硫轉化動力學，然而常見的無機催化劑受限於有限的活性比表面積，其活性位點不能充分暴露和利用，導致其實際催化性能需要進一步提升。

近日，北京理工大學黃佳琦教授在InfoMat上發表了題為「Expediting redox kinetics of sulfur species by atomic-scale electrocatalysts in lithium–sulfur batteries」的文章。該工作提出了一種原子級分散的Co–N–C催化劑，大幅提升了催化活性位點的利用效率，從而提升了催化劑的整體活性。研究人員通過熱解鈷離子配位的卟啉有機骨架–石墨烯複合材料，製備了原子級分散的Co–N–C催化劑，鈷含量達到0.6 at.%。通過恆壓間歇滴定的方法觀察不同電位下的充放電容量和電流響應時間，可以定量地評價催化劑的催化效果。實驗表明原子級分散的Co–N–C催化劑對多硫化物的還原沉積和硫化鋰的氧化溶解都具有顯著提升的催化能力，表現為更高的容量和更早的電流響應時間。進一步的塔菲爾斜率擬合也驗證了其催化作用。

原子級分散的Co–N–C催化劑促進多硫化物轉化動力學

使用了這種原子級分散的Co–N–C催化劑的鋰硫電池表現出顯著提升的充放電容量、循環穩定性和倍率性能。在0.5 C條件下首圈放電容量達到1161 mAh g 1，300圈後容量保持在850 mAh g 1。同時可以構築相對穩定循環的高載硫電池，面容量最高達到10.9 mAh cm 2。該工作提出了一種原子級分散的策略催化位點的利用效率，提供了多種定量評價鋰硫電池中催化劑性能的方法，展示了原子級分散的催化劑在鋰硫電池中的性能優勢，對鋰硫電池等基於多電子轉化反應的能源器件具有重要的啟發意義。

該研究發表在InfoMat上（DOI: 10.1002/inf2.12056）。