電催化水分解是將可再生電力轉化為增值H2燃料的一種潛在策略。作為關鍵的半反應,析氧反應(OER)是整個水分解的瓶頸,因為它需要很大的超電勢。當前活性低和/或穩定性差的缺點驅使人們尋求有效的OER催化劑。
RuO2和IrO2基催化劑因其有希望的催化性能而被廣泛用作OER的穩健催化劑。在這些催化劑中,RuO2因其價格較低但活性較高而被認為是有前景的OER催化劑。然而,由於易溶,RuO2在酸性條件下具有穩定性差的缺點。與基於RuO2的催化劑相比,活性和穩定性之間的平衡非常重要,但仍具有挑戰性。
【本文要點】
1.展示了一種用於製造面向OER的Ru/Fe氧化物的化學刻蝕策略,其中原始Ru/Fe納米組裝體(P-Ru/Fe NAs)中的Fe物種被硝酸(HNO3)刻蝕,從而導致生成蝕刻的Ru/Fe氧化物納米組裝體(E-Ru/Fe ONAs)中的大量空位。
2.由於Fe的蝕刻,與Ru原子相關的晶格O的局部電子密度顯著增加,從而抑制了H2O在晶格O上的吸附。另一方面,E Ru/Fe ONAs中的O空位可以促進H2O在金屬原子(即Ru和Fe)上的吸附。
3.經過優化的E-Ru/Fe ONA表現出優異的OER活性,在0.5 M H2SO4中在10 mA cm-2下具有238 mV的低過電勢,並且在9 h計時電位測試中具有增強的穩定性,且電勢變化可忽略不計。
4.理論計算表明,E-Ru/Fe ONA的缺陷表面不僅可以通過表面結構調節提高穩定性,而且可以優化中間體的結合強度以促進OER活性。
5.這項工作為製備用於OER的活性和穩定的RuO2基催化劑提供了有效的策略,這可能會加深催化劑表面工程的研究。
【圖文介紹】
圖5.DFT理論計算
A chemical etching strategy to improve and stabilize RuO2-based nanoassemblies for acidic oxygen evolution.Nano Energy, 2021
原文連結:https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105909