Nat. Mater.、Nat. Nanotechnol.、JACS、Angew、AM、EES等大合集

溫馨提示：本推文包含25篇文獻，預計閱讀時間約25min，大家挑感興趣的關注。p.s.文末會附有過去三周周報連結。

1.Energ. Environ. Sci.：同時進行界面化學工程和內亥姆霍茲面調節，以實現優異的鹼性析氫性能

開發由地球豐度物質組成的高效耐用的鹼性析氫反應（HER）電催化劑對於大規模電化學產氫至關重要。本文採用界面化學工程來解除對水分子放電和氫吸附自由能的限制。基於我們的雙描述符方法，提出了低價態Niδ+（δ<1）作為高效水離解促進劑。此外，引入了金屬的和固有HER活性的Ni，並構建了高導電性的邊緣富集Ni0.2Mo0.8N/Ni電催化劑。DFT計算和微觀動力學分析表明，Ni位點和Ni0.2Mo0.8N位點分別具有良好的羥基和氫物種吸附能，它們可以協同促進鹼性析氫。製備的電催化劑顯示出優異的HER電催化性能，在300mA cm-2下的過電勢為約70mV，並且Tafel斜率為33mV dec-1。在高達200 mA cm-2的大電流密度下，還具有出色的穩定性。
進一步的理論計算表明，在最頂部的Ni納米顆粒周圍會出現類似尖端的局部電場，從而導致內亥姆霍茲平面內的K離子濃度增加。這種分層的Ni0.2Mo0.8N/Ni電催化劑可以同時提高HER動力學和表面反應物密度。這項研究可能會為高級電催化劑的合理設計分層結構開闢新途徑。

原文連結：https://doi.org/10.1039/D0EE02020F

2.Adv. Mater. ：鈣鈦礦型固溶體納米電催化劑可同時增強析氧反應活性和穩定性

在析氧電催化中，尤其是在酸性環境中，通常要在催化活性和結構穩定性之間進行權衡。這一難題限制了下一代電化學技術所需的高性能電催化劑的開發。本文通過將催化惰性的鋯酸鍶與其他催化活性的鈣鈦礦，銥酸鹽鍶合金化，可以打破催化活性與結構穩定性的逆作用關係。該策略導致合金化的鈣鈦礦電催化劑對於酸性條件下的析氧反應同時提高了具有約五倍的銥質量活性和結構穩定性。實驗和理論結果表明，合金化策略產生了多種積極效果，主要包括催化劑尺寸的減小，催化劑共價的降低以及表面氧結合能力的減弱。最終，整體和表面性能的協同優化提高了表面銥位點的固有活性和有效性，同時顯著抑制了電催化過程中的表面陽離子腐蝕。

原文連結：https://doi.org/10.1002/adma.202001430

3.Nat. Nanotechnol.：非平衡條件下增強的催化活性

非平衡合成系統的發展提供了具有逼真的特性的創新材料的使用。非平衡系統需要連續輸入能量以保持其功能狀態，這對在熱力學平衡下運行的系統產生了根本性的影響。能量消耗途徑中的動力學不對稱是驅使系統失衡所必需的。這種理解使化學家能夠設計耗散的合成分子機器和高能材料。本文通過證明以光的形式向包含金納米顆粒的水凝膠的局部能量傳遞安裝了非平衡穩態，從而在宏觀水平上也出現了動力學不對稱。凝膠基體促進了宏觀非平衡狀態的安裝和維護，在凝膠基體中，運動由擴散而不是對流控制。非平衡狀態的特徵在於嵌入凝膠中的納米顆粒的表面組成中存在持續的梯度，這會影響系統的螢光和催化性能。在這些非平衡條件下，系統的整體催化性能得到增強。由此未來將有可能開發出不平衡的矩陣，其中由於空間控制的能量輸送和空間控制的化學作用而出現功能特性。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41565-020-0734-1

4.Adv. Mater. ：高效催化苯乙烯環氧化的高負載單原子鐵催化劑的克級合成

單原子位點（SAS）催化劑是催化劑的新領域，始終顯示出極高的原子效率和優異的催化性能。本文開發了一種熱解配位聚合物（PCP）策略，該策略簡便易行，可廣泛用於合成SAS-Fe，SAS-Ni，SAS-Cu，SAS-Zn，SAS-Ru，SAS-Rh，SAS-Pd，SAS-Pt和SAS-Ir等一系列SAS催化劑。如此獲得的SAS催化劑可以以克為單位輕鬆合成，並且SAS-Fe催化劑的金屬負載量達到創紀錄的30 wt％，可以滿足實際應用的要求。此外，還發現SAS-Fe催化劑在使用O2作為唯一氧化劑的情況下對苯乙烯的環氧化反應顯示出前所未有的催化性能（產量：64％；選擇性：89％），而Fe納米顆粒和鐵卟啉則沒有活性。這一發現為進一步開發SAS催化劑的性能並促進其工業應用提供了新思路。

原文連結：https://doi.org/10.1002/adma.202000896

5.Nat. Commun.：在甲醇制烯烴反應過程中，對沸石催化劑中分子和活性位點的時空演化進行成像

在單個催化劑晶體的化學轉化過程中分子和活性位點的時空演化的直接可視化將加速對異相催化的直觀理解。迄今為止，廣泛的成像技術只能通過大探針分子或在大型模型催化劑中提供有限的信息，不適用於工業催化研究。本文通過多尺度反應擴散模擬和超解析度結構化照明顯微鏡的協同作用證明了可行的深度數據方法，以說明數微米的SAPO-34沸石晶體中氣體分子，碳物質和酸位點的時空分布的動態演變，通常用於工業甲醇制烯烴過程中。揭示了對未充分利用活化的酸位點和快速失活的深入見解。通過這種方法對單催化劑晶體規模的分子反應擴散過程的闡釋為材料合成和催化機理的研究提供了有希望的途徑。

原文連結：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17355-6

6. Angew. Chem. Int. Ed.：尺寸依賴的鎳基電催化劑用於選擇性二氧化碳還原

通過將二氧化碳轉化為可重複使用的化學品來完成人為碳循環被認為是減緩大氣中二氧化碳濃度上升的一個有吸引力的解決辦法。在此，我們製備了從單原子到超過100納米的鎳金屬催化劑，並將其分布在由轉化沸石咪唑框架（ZIF）獲得的N摻雜碳基體上。結果表明，CO2的還原性能隨Ni金屬尺寸的變化而變化。在-0.8 V條件下，Ni單原子對鈷的選擇性表現出了較好的法拉第效率（FE），可達~97%，而4.1 nm Ni納米粒子的選擇性略低（~93%）。進一步增大Ni的粒徑至37.2 nm，使析氫反應（HER）與CO2還原反應（CO2RR）競爭，對CO的法拉第效率下降到<30%，HER效率提高到>70%。這些結果表明，對於不同尺寸的鎳金屬催化劑，CO2的還原有一個尺寸依賴的趨勢。這項研究成功地證明了金屬尺寸效應對CO2RR的影響，這不僅有利於CO2的可再生利用，而且還將指導未來設計尺寸控制電催化劑，有效地將CO2轉化為更有用的化學品。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202000318

7. Angew. Chem. Int. Ed.：熔融鹽輔助合成鉍納米片用於長期連續電催化將CO2轉化為甲酸鹽

由於其獨特的物理化學、電子和光學特性，二維（2D）單金屬氮族化合物（銻或鉍）納米薄片，在量子器件、催化、生物醫學和能源等領域的應用潛力巨大，而製備高質量氮族金屬納米片的通用、高效路線的開發仍是一個挑戰。在本研究中，我們報告了一種高收率（> 90%）合成Sb和Bi納米片的一般方法，該方法採用熔融鹽輔助鋁熱還原工藝。在鉍納米片上系統地研究了CO2還原的電催化性能，顯示出高催化選擇性地將CO2還原成甲酸鹽，同時具有相當大的電流密度和較低的過電位，並且在一個月內的催化實驗中具有相當可觀的穩定性。理論計算表明，以最低的熱力學勢壘為基礎，Bi的邊緣位點要比臺階位點活性高得多。我們進一步證明，Bi納米片具有超高的催化穩定性，可連續將CO2轉化為甲酸鹽，在一個月的運行中，其產率可達787.5 mmol cm-2 h-1。目前的研究揭示了一種有前景的製備單金屬納米片的方法，以及一種系統工程策略，通過鉍納米片的理想的催化選擇性和穩定性，可將CO2持續轉化為有價值的化學品。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202008316

8. Angew. Chem. Int. Ed.：共價三嗪框架納米顆粒通過尺寸可控的限域合成增強可見光氧化還原催化

確定的納米結構是提高非均相催化材料效率的關鍵。然而，對於無金屬、有機共軛聚合物基光催化劑，由於其大多為非晶態性質或特定的合成路線，合成確定的納米結構仍然具有很高的挑戰性。在這裡，我們報導了通過尺寸可控的限制性聚合策略形成共價三嗪骨架（CTF）納米顆粒。在光催化生成二苯並呋喃方面，均勻的CTF納米顆粒比不規則的塊體材料表現出明顯增強的活性。此外，通過將少量苯並噻唑共聚到共軛分子網絡中，可以很容易地調整納米尺寸的CTFs的光電特性。電子性能的優化進一步提高了觀察到的光催化效率，與本體材料相比，光催化效率提高了18倍。多相光催化劑的完全可回收性以及在脫滷、羥基化和苯並咪唑形成反應中的催化活性證明了設計材料的實用性。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202007358

9. Chem：磁場調控TiO2{100}面：CO2光催化轉化中C-C耦合的策略

太陽能驅動的二氧化碳轉換是生產可用燃料和化學品的一個有吸引力的選擇。然而，傳統合成的TiO2材料存在CO2轉化為多碳產物的活性低的問題。在本研究中，首次將強磁場引入到TiO2的合成中。通過調節高角度和低角度量子軌道的分裂比例，我們開發了一種新的含有更活躍的低配位Ti原子的TiO2{100}面。原位傅立葉變換紅外光譜（FTIR）和DFT計算均表明，這種TiO2{100}的界面電荷重分布和晶格結構有利於被吸附CO∗的耦合。這使得CO2能夠高效地轉化為C2H5OH，產率為6.16 mol g−1 h−1，比原始TiO2高22倍。這一策略為理想的光催化劑合成提供了一個新的平臺，並進一步加深了我們對原子軌道控制與CO2轉化之間關係的理解。

原文連結：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.06.033

10. J. Am. Chem. Soc.：納米限域疏水性在多相催化中的單分子研究

納米限域對納米孔催化劑體系的反應性施加物理約束和化學影響。在本研究中，我們為定量測量納米限域中化學環境對多相催化作用的影響奠定了基礎。選擇疏水性作為典型的化學環境因子，我們比較了一系列限域在親水性和疏水性納米孔中的鉑納米顆粒（NPs）的氧化反應的基本參數。單分子實驗結果表明，疏水性納米孔比親水性納米孔具有更高的催化活性、更強的吸附強度和活化能。有趣的是，從單分子成像數據中可以推斷出產物分子在兩種納米孔中的不同解離動力學行為。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c05905

11. Adv. Mater. ：石英微棒@少層MoS2層狀異質結用於壓電催化，同時產氫和水中汙染物的降解

水/廢水中強烈的光衰減導致光催化劑表現出較低的量子效率。本研究開發了一種新穎的壓電催化系統，該系統包含大量裝飾有活性邊緣位點MoS2納米片的石英微棒（MRs）來形成石英微棒@少層異質結構（QMSH）。通過理論計算，發現石英MR用作平行板電容器，該電容器是自供電的，可為圍繞石英MR表面的少層MoS2納米片提供內部電場，並提供壓電勢（piezopotential）有效促進MoS2中與自由載流子的氧化還原反應。QMSH中的自供電石英MRs呈現出MoS2納米片的內部偏壓，從而產生壓電催化系統。在無光照的情況下，可以同時實現高效的壓電催化產氫反應和廢水的分解。QMSH的二級速率常數為≈0.631 L mg−1 min−1，是石英MRs的650倍，表明壓電異質結催化劑在壓電催化氧化還原反應中表現出非常高的效率，而不是在壓電催化過程中。QMSH催化劑的H2產生速率接近約6456 µmo1 g−1 h−1，並在8 h達到約16.8 mmol g-1的峰值。壓電催化過程可能是處理工業廢水和生產清潔能源的一種有前途的方法。

原文連結：https://doi.org/10.1002/adma.202002875

12. Angew. Chem. Int. Ed.：NHC和光催化合成β-三氟甲基烷基芳酮

儘管自由基化學在有機合成中具有巨大潛力，但涉及自由基中間體的N-雜環卡賓（NHC）催化反應仍未得到很好的探索。本文報導了芳醯基氟化物、苯乙烯和Langlois試劑（CF3SO2Na）的三組分偶聯反應，通過光催化和NHC協同催化，合成了具有良好官能團耐受性的各種β-三氟甲基烷基芳基酮。烯丙基三氟甲基化通過烯酮自由基與苄基C-自由基的自由基/自由基交叉偶聯進行。烯酮自由基是通過原位生成的醯基唑離子（acylazolium ions）的SET還原生成的，而苄基自由基則是由三氟甲基自由基加成苯乙烯生成的。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202008040

13. Energ. Environ. Sci.：非均相光催化和電催化中同位素的定量測量

非均相光催化和電催化在能源化學中引起了極大的興趣，包括二氧化碳還原、氮氣固定、水氧化、氧還原、有機轉化等。在分子水平上理解光催化和電催化的反應機理是促進這些過程的關鍵，而定量同位素測量提供了這樣的一個工具。本文綜述了兩種重要的同位素測量方法（即動力學同位素效應和同位素標記法）的原理，並綜述了它們在光催化/電催化CO2還原、N2固定、水氧化、氧還原和多相催化劑有機轉化等方面的重要應用。並展望了定量同位素測量的發展前景。

原文連結：https://doi.org/10.1039/D0EE01790F

14. J. Am. Chem. Soc.：在Cu2O納米晶體上摻雜Cl對丙烯被分子氧直接環氧化反應的關鍵作用

單分子氧直接環氧化丙烯是多相催化中的「理想反應」之一。儘管付出了很大的努力，但是由於轉化率和選擇性之間的權衡，環氧丙烷的收率仍然太低而沒有商業吸引力。在這裡，作者通過共生法在Cu2O納米晶的晶格中摻雜Cl，不僅可以提高丙烯直接環氧化反應的催化選擇性和轉化率，而且可以解決長期存在的Cl損失問題。特別的是，在200℃下，具有（110）面層的摻氯菱形十二面體Cu2O在200℃下具有12.0 h-1的TOF值，表現出63%的PO選擇性，在溫和條件下的表現優於其他同類金屬基催化劑。綜合表徵和理論計算表明，Cl修飾的Cu（I）促進了親電氧物種的形成，從而促進了環氧丙烷的產生。這項工作為開發催化劑和探索促進劑效應提供了一個一般策略，即利用定義明確的納米晶體，創造均勻的孤立負離子摻雜來激活附近的金屬中心。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c03882

15. J. Am. Chem. Soc.：非均相原子分散ReO4/SiO2催化劑上甲醇選擇性羰基化制乙酸

甲醇羰基化制乙酸（AA）是大規模的商品化學生產過程，需要均相液相有機金屬催化劑和腐蝕性滷化物助催化劑才能實現高選擇性和活性。在這裡，作者展示了一種基於惰性載體（SiO2）上原子分散錸（ReO4）活性中心的非均相催化劑，用於甲醇氣相羰基化製備AA。使用三乙醇胺作為分散促進劑，將原子分散的ReO4物種和納米級ReOx團簇沉積在高表面積（700 m2 / g）惰性SiO2上，並使用像差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）、紫外可見光譜（UV-Vis）和X射線吸收光譜（XAS）對其進行了表徵。在常壓下，以30 mbar的甲醇和CO（摩爾比為1：1）進行反應性測量，結果表明，SiO2上的體塊Re2O7¬和ReOx團簇（> 10 wt.％形成）對形成二甲醚具有選擇性，而原子分散在SiO2在的ReO4（<10wt.% 形成）對AA的選擇性大於93%並保持穩定（60h），單程轉化率>60%。動力學分析、原位FTIR和原位XAS測試表明，AA的形成機理是甲醇在ReO4上活化，然後CO插入到末端的甲基物種中。此外，通過在SiO2上引入~0.2 wt.%原子分散的Rh至10 wt.%的ReO4中，觀察到在容量化反應速率下AA生成選擇性>96%，可與均相過程相媲美。本文介紹了一類新型的多相催化劑，它是以ReO4為催化劑，在惰性載體上進行醇羰基化反應。

原文連結：https://doi.org/10.1021/jacs.0c05026

16. Angew. Chem. Int. Ed.：CO在Pt（111）曲面上的催化氧化：通過瞬態CO-O絡合物在所有面同時點火

一氧化碳（CO）在鉑（Pt）等過渡金屬上的催化氧化通常被視為從抑制CO的表面到覆蓋有氧（O）的活性金屬的急劇轉變。但是，作者發現在CO中毒層中存在少量的O，這解釋了為什麼出乎意料的是，無論反應條件如何，CO都會在臺階和平坦的Pt晶面上立即解吸。利用近環境壓力X射線光電子能譜和彎曲的Pt（111）晶體，作者研究了CO氧化反應中臺階密度變化的表面化學成分。對彎曲晶體中碳和氧核水平的系統分析表明，在去光照之前，次表層O在（111）層中形成。從頭計算理論表明，這是觸發不同Pt表面同時引發催化反應的關鍵：形成了一個CO-Pt-O絡合物，其等於臺階和臺階處的CO化學吸附能，導致中毒CO在相同溫度下從所有晶體面突然解吸。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202007195

17. Energ. Environ. Sci.：負載超低Pt的可交聯嵌段共聚物基碳載體用作高度耐用的燃料電池催化劑

考慮到Pt價格昂貴和稀缺性，在質子交換膜燃料電池（PEMFC）中儘量減少Pt催化劑的使用非常重要。在本文中，作者展示了用於PEMFC的新型催化劑，其基於嵌段共聚物的碳載體負載了超少量的Pt，具有極高的質量活性和耐用性。在30000個測試循環後，0.9V時測得的質量活度為0.81 A/mg Pt，這是迄今為止報導的最高性能。即使Pt用量為商用Pt/C的1/20，但表現出幾乎相同的功率密度。製備過程通過選擇性地碳化嵌段共聚物顆粒的交聯區域，獲得孔徑約25 nm的中孔碳顆粒。沉積Pt時，形成了包裹PtFe納米顆粒的薄碳殼，從而持久、高效地催化氧還原反應。

原文連結：https://doi.org/10.1039/D0EE01095B

18. Angew. Chem. Int. Ed.：通過雙約束簡便合成亞納米級銅團簇，用於選擇性將二氧化碳還原成甲烷

先前的密度泛函理論（DFT）計算已充分證明，亞納米級Cu團簇（即13個原子）比較大的納米顆粒（NPs）更有利於CO2還原反應（CO2RR）生成CH4。但是，目前仍然缺乏直接的實驗證據。在這裡，作者通過碳缺陷和微孔的雙重約束，開發了一種簡便的浸漬-煅燒路線，以構造直徑約1.0 nm的含約10個原子的Cu團簇。所獲得的銅團簇能夠實現對CO2RR的高選擇性，其對CH4的法拉第效率為81.7％。DFT計算和實驗結果均表明，與較大的Cu納米粒子（約19 nm）相比，Cu團簇可以提高對*H和*CO中間體的吸附強度，從而促進生成CH4，而不是H2和CO。此外，Cu團簇與缺陷碳之間的強相互作用優化了Cu團簇的電子結構，從而進一步提高了對生成CH4的選擇性和穩定性。顯然，這項工作提供了第一個實驗證據，表明亞納米級的Cu簇確實促進了CO2RR產生CH4。

原文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202009277

19. Angew. Chem. Int. Ed.：通過水氧化按需合成H2O2，以實現可持續資源生產和有機汙染物降解

H2O2是一種多用途且環保的化學物質，可用於水處理，例如高級氧化工藝。蒽醌氧化被廣泛用於大規模生產H2O2，這需要大量的能量輸入並需要定期更換載體分子。H2O2的生產方法應根據具體使用場景定製。H2O2的電化學合成可以替代傳統方法，避免了濃縮、運輸和儲存過程。在這裡，作者從一系列基於Bi的氧化電極中通過2e-水氧化反應生成H2O2，確定了Bi2WO6：Mo是一種低成本和高選擇性的選擇，它可以連續提供H2O2，以原位降解水中的持久性汙染物，如諾氟沙星。同時，可以在陰極產生H2。這種水分解產生H2O2和H2代表了環境處理和能源科學的進步。

原文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202008031

20. Chem：Cu@Na-Beta催化CO2加氫制乙醇

作者報告了一種高性能催化劑Cu@Na-Beta，它是通過獨特的方法將2-5 nm Cu納米顆粒嵌入Na-Beta沸石的晶體顆粒中，用於CO2選擇性加氫制乙醇。在300 °C、12000 mL·g cat-1·h-1和2.1 MPa時，乙醇產率可達約14％，相應的時空產率約398 mg·g cat-1 h-1。該反應的關鍵步驟被認為是在納米顆粒的銅表面上，CO2*與表面甲基的快速鍵合產生CH3COO*，然後在隨後的氫化步驟中轉化為乙醇。催化劑的要點似乎是，在沸石骨架中的不規則銅納米顆粒提供了高密度的活性位點，並且沸石骨架的緊密包圍強烈地限制了銅表面的CO2反應，並阻止了副產物（例如甲醇、甲酸和乙醯基酸）的生成。

原文連結：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.07.001

21. Nat. Mater.：在原子尺度上消除鉑基電催化劑的溶解

質子交換膜燃料電池需要克服的問題之一是在陰極氧還原反應過程中，鉑納米材料在高電壓下的耐久性有限。本研究從原子尺度探究單晶、薄膜和納米級表面，揭示了對耐用材料設計和合成起關鍵作用的鉑溶解趨勢。一個新定義的計量標準標，固有溶解度，對理解碳載體中的鉑損失，表面結構，尺寸和Pt納米顆粒比例之間的相關性十分重要。研究發現，利用底層金（Au）可促進Pt表面原子向（111）結構的有序化，而表面Au則選擇性地保護低配位的Pt鉑位點。該方法可應用於3 nm Pt3Au/C納米顆粒，在1.2V的擴展電位範圍內，消除液體電解質中的鉑溶解，與3nm Pt/C相比，耐久性提高了30倍。

原文連結：https://www.nature.com/articles/s41563-020-0735-3

22. J. Am. Chem. Soc.：鹼性電解液中CO2還原氣體擴散電極附近pH梯度的原位觀測

CO2還原電極表面附近的局部pH值變化是一個重要的且研究較為困難的問題。本文開發了一種連續流動的拉曼電化學池，首次能夠對反應條件下CO2還原氣體擴散電極附近的局部pH值進行實驗研究。在零電流下，CO2與1 M KOH電解液發生化學反應，形成HCO3−和CO32−。陰極表面的局部pH值為7.2，HCO3-濃度分布往電解液中延伸了120μm的距離，這證明了使用鹼性電解液產生的標稱過電位降低源於陰極/電解液界面pH梯度層的能斯特電位。儘管程度有所降低，當CO2還原電流密度達到150 mA/cm2時，CO2-OH-中和反應和pH梯度層仍然存在。

原文連結：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06779

23. Angew. Chem. Int. Ed.：用離子液體作為化學捕集劑研究銅催化劑的CO2還原途徑

充分利用電化學CO2還原反應（CO2RR）的潛力，實現可持續的太陽能經濟的關鍵是開發高性能的電催化劑。由於對反應的機理了解不足，開發過程嚴重依賴於反覆試驗的方法。本研究證明離子液體（ILs）可以作為一種化學捕集劑來探測CO2的反應機理。該方法通過向泡沫銅催化劑中引入少量的IL（[BMIm][NTf2]）來實現，在該催化劑上可以生成各種各樣的CO2RR產物，包括甲酸鹽、CO、醇和碳氫化合物。IL能選擇性地抑制乙烯、乙醇和正丙醇的生成，但對其他物質的影響很小。因此，可使導致各種產物的反應網絡解離。該結果為進一步理解CO2的反應機理提供了新的思路，並為調節CO2的性質提供了指導。使用IL作為化學捕獲劑是推斷電催化機理的新工具，也可以應用於其他反應。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202009498

24. Angew. Chem. Int. Ed.：RuCeOx載體上選擇性地負載鉑原子用於高電流密度下穩定析氫

高性能的析氫反應電催化劑在可再生能源的開發中具有重要的作用。儘管為尋找更平價的替代材料，科學家們付出了很多努力，鉑仍是目前的最有效的電催化劑。因此在實際應用中尋找最大化Pt利用率的方法很有必要。本文展示了一種在室溫和壓力下通過光活化合成RuCeOx支撐的選擇性負載原子Pt（0.49 wt.%）（表示為Pt/RuCeO x-PA）的簡單策略。由於RuCeOx中Mott-Schottky異質結處的光電子轉移，Pt原子定向嵌入到RuO2晶格中。結果表明，PtRuCeOx-PA中選擇性負載Pt-O-Ru部分比通過化學活化或熱活化隨機負載的Pt絡合物具有更強的析氫效應。結果表明，Pt/RuCeO x‐PA的性能優於隨機負載製備的材料，在高電流密度（50–600 mA cm–2）下，其性能甚至優於鉑負載量（20 wt.%）的商用Pt/C催化劑。本文所採用的選擇性負載策略不僅為在催化劑中構建可控活性中心提供了一條有效途徑，而且也適用於其它原子催化劑的製備。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202009612

25. Angew. Chem. Int. Ed.：用於陽離子表面活性劑自組裝電還原CO2的人工電極/電解質界面

電極/電解液（E/E）界面通過控制反應物（CO2/H+）和產物的擴散動力學以及電子和中間產物的傳輸動力學來影響電催化CO2還原（CO2RR）行為。同時控制CO2/H+輸運和界面電荷轉移有助於CO2RR反應的進行。本研究成功地開發了一種人工的E/E界面構建策略，在電極表面塗覆季銨鹽陽離子表面活性劑。這種人造的E / E界面具有很高的CO2滲透性，從而促進了CO2的運輸和氫化，並抑制了氫氣的析出（HER）。進一步的研究表明，直鏈和支鍊表面活性劑分別促進了甲酸和一氧化碳的產生。分子動力學模擬表明，人工界面提供了一條CO2擴散的便捷途徑。此外，密度泛函理論（DFT）計算揭示了關鍵中間體OCHO*通過與R4N+離子相互作用而穩定。這種基於表面活性劑的人工界面構建策略也可能適用於其他涉及氣體消耗的電催化反應。

原文連結：https://doi.org/10.1002/anie.202005522