磁性量子材料的缺陷工程及其局域量子態自旋的調控,有望構築未來實用化的自旋量子器件,是目前凝聚態物理研究的熱點領域之一。近幾年,基於過渡金屬的籠目晶格(kagome lattice)化合物是揭示和探索包括幾何阻挫、關聯效應和磁性以及量子電子態的拓撲行為等在內的豐富的物理學性質的一個新穎材料平臺。在這些近層狀堆疊的晶體材料中,過渡金屬元素原子呈三角形和六邊形在平面內交替排列,形成了獨特的拓撲結構,例如具有狄拉克錐的電子能帶結構特徵和強自旋軌道耦合的平帶特徵等。並且,這些材料表現出鐵磁、反鐵磁以及順磁等豐富的磁性基態。因此,它們成為人們廣泛研究的對象。研究這類材料磁性以及拓撲特性的一個有效方案是在原子尺度探究其空間局域激發態,但至今未見報導。
圖1. Co3Sn2S2的兩種解理表面以及S原子終止面的確定
Co3Sn2S2作為首個理論預言與實驗證實的具有內稟磁性的外爾費米子拓撲體系,展現出了一系列獨特的拓撲物性。表面依賴的拓撲費米弧和局域無序誘導的內稟反常霍爾電導率升高,使其成為研究缺陷激發及其拓撲特性相關性的理想平臺。掃描隧道顯微鏡/譜與自旋極化針尖結合對於探索原子空位和原子上的缺陷激發是一個非常有力的工具。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心高鴻鈞院士研究組在這兩個技術及其前沿基礎研究方面具有長期而雄厚的積累,取得了一批具有國際頂尖水平的研究結果。
圖2. S表面單原子缺陷處的空間局域化激發態及空間分布
最近,高鴻鈞院士課題組的博士研究生邢宇慶、陳輝副研究員和黃立副研究員等人與M05組劉恩克研究員指導的博士生申建雷及美國波士頓學院的汪自強教授密切合作,通過極低溫-強磁場-自旋極化掃描隧道顯微鏡/譜和低溫-原子力顯微鏡的聯合研究,研究了磁性外爾費米子系統Co3Sn2S2中的單原子缺陷附近的激發態。他們首先利用非接觸的原子力顯微鏡圖像及功函數測量,確定了解理產生的兩種表面中的S原子終止面。進一步的自旋極化實驗發現,在非磁性的S表面上圍繞單原子S空位周圍會形成空間局域的磁性的極化子。這些極化子表現為具有三重旋轉對稱性空間分布的束縛態激發的形式。此外,在垂直樣品表面方向施加高達 ± 6 T的外部磁場的實驗顯示,無論磁場方向朝上還是朝下,局部磁極化子的結合能都隨磁場強度的增加而線性增加,這表明軌道磁化作用對局域化磁矩(~1.35μB)具有主導作用。基於這一軌道磁矩的主導作用及在S空位明顯的局域磁彈效應,他們發現了一種新的激發態,即局域化的自旋軌道極化子(Spin-orbital polaron, SOP)。Co3Sn2S2顯著的局域化軌道磁化與拓撲相關的貝利曲率和拓撲磁體磁電效應的循環電流有關。此外,非磁性原子層上的SOP會對系統的局域磁性有顯著的增強,同時也增強了時間反演對稱性破缺導致的奇異拓撲物性。
圖3. S表面單原子缺陷處的空間局域化激發態的自旋極化表徵
與稀磁半導體中的磁極化子類比,該「自旋軌道極化子」有望在非磁性關聯拓撲材料中引入內稟磁矩,從而形成「稀磁拓撲半金屬」這一新的物質形態。此外,該工作也預示著可以在新型的量子拓撲材料中實現「缺陷量子工程」,即通過改變材料製備參數與原子操縱技術等對缺陷結構的尺寸、濃度與空間排布等進行精準控制,形成缺陷有序陣列等原子級可控結構,實現磁性量子材料的磁性與拓撲性質的精確調控,最終在量子器件中實現功能量子拓撲態的原子級定向構建和有序編織。因此,自旋軌道極化子發現為磁性外爾體系中磁序與拓撲性質的調控開闢了新的路徑,在新一代複雜功能量子器件的開發方面具有極大的應用前景。
圖4. 單原子缺陷處的空間局域化激發態的反常塞曼效應與自旋軌道極化子
邢宇慶、申建雷、陳輝和黃立為論文的共同第一作者,劉恩克、汪自強與高鴻鈞為共同通訊作者。劉恩克研究員與申建雷提供了高質量的Co3Sn2S2單晶樣品,汪自強教授負責理論工作,高於翔、張餘洋和季威等給予了理論計算上的支持。該工作得到了國家自然科學基金(61888102 , 11974422 , 11974394)、國家重點研發計劃(2016YFA0202300, 2017YFA0206303 , 2018YFA0305800 , 2019YFA0308500 , 2019YFA0704900)、中科院(XDB28000000, 112111KYSB20160061)等的支持。相關研究成果以「Localized spin-orbit polaron in magnetic Weyl semimetal Co3Sn2S2」為題,於2020年11月5日在線發表在 Nature Communications 11, 5613 (2020) 上。
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https://www.nature.com/articles/s41467-020-19440-2
編輯:Eric