利用石墨烯實現靈敏快速中紅外光電探測的新思路

研究背景

雙曲聲子-極化激元（HPPs）是極性介電材料（例如h-BN）中離子振動和光的混合模式，顯示出有趣的光學特性。實際上，可以通過將HPPs功能與其他基於2D材料的器件（例如受光熱電（PTE）效應控制的石墨烯光電探測器）合併來獲得新穎的納米光電平臺。這種機制在整個溝道內的溫度梯度和費米能級不對稱的驅動下，在石墨烯pn結中產生光響應。然而，這些探測器的局限性之一是石墨烯的低光吸收，特別是對於中紅外頻率，其中的光子能量可與達到Pauli阻塞態的典型石墨烯摻雜水平相媲美。由於受熱載流子冷卻長度（0.5-1 μm）的限制，石墨烯pn結的光敏面積較小，這進一步加劇了這種情況。這些限制可以通過激發HPPs並將其聚焦在光活性區域，然後將其吸收到石墨烯中來克服。然而，對於中紅外光探測，對HPPs的有效利用仍未探索。

成果介紹

有鑑於此，近日，西班牙巴塞隆納科學技術學院Frank H. L. Koppens教授和希臘約阿尼納大學Elefterios Lidorikis教授（共同通訊作者）等合作通過將等離激元天線與h-BN中的雙曲聲子-極化激元有效耦合，將中紅外光高度集中到石墨烯pn結中，克服了所有這些挑戰。通過器件的幾何形狀來平衡石墨烯中吸收、導電和導熱之間的相互作用。這種方法可產生出色的器件性能，其中包括室溫下的高靈敏度（NEP為82 pW/Hz1/2）和快速的上升時間(17 ns）等，實現了目前在最先進的石墨烯和商用的中紅外探測器中尚不存在的組合。此外，還開發了一個多物理場模型，與實驗結果顯示出很好的定量一致性，並揭示了對光響應的不同貢獻，從而為進一步改進這些類型的光電探測器（甚至超出了中紅外範圍）鋪平了道路。文章以「Plasmonic antenna coupling to hyperbolic phonon-polaritons for sensitive and fast mid-infrared photodetection with graphene」為題發表在著名期刊Nature Communications上。

圖文導讀

圖1. 器件示意圖和工作原理。（a）光電探測器的示意圖。（b）器件設計的側視圖。（c）光學圖像。（d&e）沿不同方向偏振時，模擬的總電場強度的橫截面圖。

該設計（如圖1a-c所示）結合了多種機制，以實現兩種入射光偏振的高場集中。具體而言，當光平行於領結型天線軸偏振時（橫磁，TM偏振，圖1d），會激發光譜位於λ≈5-7 μm的局部表面等離激元共振（LSPR）。天線將入射的中紅外光集中到其間隙中，恰好位於石墨烯pn結上方（即探測器光敏區域）。同時，在天線熱點內產生的近場包含較高的動量，從而有效地發射歸因於天線LSPR與hBN上剩餘射線頻帶（RB）範圍（λ≈6-7 μm）頻譜重疊的HPPs。這些HPPs作為傳導模式傳播，並在石墨烯pn結內發生幹涉，從而在較小的局部區域產生高吸收。同樣，當光垂直於領結型天線軸偏振時（橫電，TE偏振，圖1e），會在H形天線的間隙中產生強的光集中，充當分離柵極，再次歸因於其LSPR頻譜位於λ≈5.5-7.5 μm。這種現象還將在柵極邊緣發射hBN HPPs，這將在光敏區域內被傳導並受到幹涉。石墨烯中的吸收過程主要由帶間躍遷來介導，發生在柵極間隙內的區域，其中的石墨烯摻雜足夠小以避免Pauli阻塞。除了HPPs促進石墨烯吸收外，它們自身也吸收光。但是，由於石墨烯電子與晶格之間存在較大的熱電容失配（~103），因此HPP吸收不會導致任何有意義的溫度升高，因此不會有助於器件PTE響應。

圖2. 光電流產生和光譜光響應。（a）掃描光電流成像。（b）在λ=6.6 μm處，光電流成像與兩個柵極電壓的關係。（c&d）對於TM偏振和TE偏振，器件的實驗和理論光譜外部響應率。

為了揭示聚焦在λ=6.6 μm處光束的空間強度分布，掃描樣品並測量光電流（IPTE），如圖2a所示。觀察到光束的Airy圖案，這意味著在此波長下獲得了聚焦良好的光束和高靈敏度。接下來，研究光響應與兩個柵極電壓（VL和VR）的關係，如圖2b所示，揭示了光電流機制和最佳摻雜水平。當獨立掃描柵極電壓時，光電流遵循多個符號變化，從而形成6倍圖案，這表明光電探測受PTE效應驅動。光電流的最大值出現在pn或np結構下，特別是在VL=1.6 V（170 meV）和VR=-0.82 V（-130 meV）時，這是較低的摻雜水平。注意到，在石墨烯溝道中施加電壓偏置時，光電流保持恆定，而源-漏電流隨偏置線性增加，因此可以忽略光浮柵效應和輻射熱效應。為了確定光電探測器的光譜響應，測量了TM偏振（圖2c）的外部響應率與激發波長的關係。在hBN RB處，可在6-7 μm範圍內獲得高達15 mA/W的高值。而另一方面，對於TE偏振（圖2d），觀察到兩個響應峰，第一個響應峰（高達22 mA/W）再次出現在hBN RB（6-7 μm）內，第二個響應峰（3.5 mA/W）在8 μm左右。可以觀察到實驗和理論響應之間具有非常好的定性和定量一致性。

圖3. 吸收增強光譜。（a&b）對於TM和TE偏振，沿源-漏方向，石墨烯（G）的吸收增強與波長關係的模擬。（c&d）分別對應於（a）和（b），但具有與hBN無關的波長折射率（n=2.4）。

首先，通過研究沿x方向跨溝道石墨烯中的吸收增強（G）以及波長的函數，從場強增強和空間局域性方面確定共振機制的行為，如圖3所示。當TM偏振時（圖3a），在天線LSPR處觀察到非常高的G值（λ~6 μm）。由於hBN HPPs與天線LSPR的雜化以及在x~±100 nm處傳播的HPPs的相長幹涉，G的峰值在6.8 μm左右。實際上，hBN中HPP傳播角的波長依賴性導致了G的不同空間模式。對於更長的波長，發現在7到7.3 μm之間的G可以忽略不計，對應於hBN橫向光學（TO）聲子。觀察到最高的G值僅在天線和柵極重疊的空間受限區域（x~-100至100 nm），並且該區域被設計為與石墨烯pn結重合。然而，在hBN RB中，由於HPP傳播，在這個緊密局域化的區域之外發現了較大的G值。對於TE偏振（圖3b），由於柵極LSPR與HPP的雜化以及它們在x=0處的強烈的相長幹擾，發現G的最大值在6.2和6.6 μm之間。對於更長的波長，確定了以8.5 μm為中心的G峰，對應於SiO2聲子-極化激元（PPs）與柵極LSPR的雜化。

為了進一步闡明天線在G中的作用，對於hBN，使用與波長無關的折射率值來模擬沒有HPPs貢獻的系統（圖3c和d）。對於TM偏振（圖3c），觀察到一個6 μm左右的峰，對應於天線LSPR，其共振尾部延伸到8 μm。相比之下，對於TE偏振，由於柵極的複雜形狀及其與源-漏接觸的相互作用，圖3d顯示了在更寬波長範圍（5.5-7.5 μm）內的高G值。儘管在圖3d中觀察到的G值比圖3c低，當將柵極LSPR與HPPs結合時，在TE偏振中獲得了更高的G值（圖3b），這歸因於其與hBN RB較高的光譜重疊，以及由於柵極激發的HPPs較強的相長幹涉。

圖4. 模擬的響應率和NEP對天線和H形門幾何形狀的依賴性。（a）不同天線長度下TM偏振響應率的模擬。（b&c）在λ=6.5 μm處TE偏振時，響應率和NEP隨柵極尖端寬度和長度變化的仿真。

為了評估領結型天線LSPR與hBN HPPs之間的耦合，對於TM偏振研究了響應率與天線長度的關係，如圖4a所示。當在hBN RB範圍內使用非諧振天線（綠色）時，觀察到了一些hBN HPPs激發，在這種情況下，獲得了4 mA/W的最大響應率。對於半諧振天線（藍色），其LSPR與RB頻譜範圍部分重疊，響應率提高到17 mA/W。但是，如果使用更長的天線（紅色），使其LSPR峰與hBN HPPs峰完全重疊，則可以顯著改善這一點，響應率達到65 mA/W。

接下來，通過改變柵極尖端和石墨烯的寬度和長度，同時保持源-漏極的距離和寬度固定，如圖4b和c所示，研究了H形柵極對響應率和NEP的影響。從圖4b中可以看出，當將尖端寬度減小到最佳值500 nm時，響應率（NEP）增大（減小）。這歸因於吸收，電阻和熱導的平衡作用：較大的吸收和較低的熱導增加了溫度梯度，但是較小的電導也降低了光電流，從而降低了響應率。但是，對於柵極尖端長度的情況下，發現最佳值約為1.45 μm，大於實驗值（855 nm），這表明了將來的設計和性能改進。這些結果突出了柵極和石墨烯溝道形狀對PTE性能的重要性，以及多物理場建模在理解和優化這種複雜器件中的重要作用。

圖5. 光電探測速度和功率依賴性。（a）與MCT探測器和相應的QCL電壓信號相比，在λ= 6.6 μm時，時間分辨的光電探測跡線。（b）對於不同波長，光電流隨雷射功率的變化。

現在，討論光電探測器的技術相關性。首先，通過使用商用上快速的汞-鎘-碲化合物（MCT）探測器作為參考來測量光電探測速度。在圖5a中繪製了量子級聯雷射（QCL）電壓以及MCT和器件的光響應。MCT探測器的信號顯示出雷射的脈衝形狀，將指數函數擬合到初始峰以確定上升時間，獲得了9.5 ns值，接近其數據手冊中的4.4 ns值。對於本文的光電探測器，當使用帶寬為14 MHz的電流放大器時，發現上升時間為17 ns（22 MHz）。這表明時間分辨測量受到電流放大器帶寬的限制，意味著實際上升時間可能更短，理論計算預測速度為53 ps。探測器的外部響應率的最大測量值為27 mA/W（92 V/W），產生的噪聲等效功率為82 pW/Hz1/2。此外，如圖5b所示，器件展示了寬的動態範圍，其有效面積也很小，取決於天線的橫截面，這意味著具有很高的空間解析度，並有可能將其布置在與CMOS兼容的高密度光電探測器像素中。所有這些性能參數的組合使該器件成為一個有趣的平臺，可以滿足不斷發展的趨勢，即減小紅外成像系統的尺寸，重量和功耗。

總結與展望

本文通過把hBN和石墨烯嵌入到金屬天線中，將它們的等離激元相互作用與HPPs耦合，在石墨烯pn結上實現了高度集中的中紅外光，用於靈敏且快速的中紅外光電探測。這種方法可產生出色的器件性能，其中包括室溫下的高靈敏度（NEP為82 pW/Hz1/2）和快速的上升時間(17 ns）等，實現了目前在最先進的石墨烯和商用的中紅外探測器中尚不存在的組合。在這項工作中引入的器件概念有望擴展到其他波長或更高特定功能（例如高光譜成像和光譜學）的探測器中，還可以與中紅外和長波紅外範圍內的HPPs（例如MoO3）結合使用，通過控制雙曲材料的厚度或形狀，實現額外的調諧和波長靈敏度。

來源：低維 昂維