深研院新材料學院發表《先進能源材料》封面文章

2020-12-08 北京大學新聞網

近日,新材料學院潘鋒團隊在國際著名期刊《先進能源材料》上發表題為「Revealing the Short-Circuiting Mechanism of Garnet-BasedSolid-State Electrolyte」(Advanced EnergyMaterials, IF = 21.875, 2019, 9, 1900671)封面文章,系統研究了石榴石類固態電解質臨界電流密度關鍵因素及該臨界條件下發生短路的微觀機制。

臨界電流密度機制

研究團隊發現石榴石型Li7La2.75Ca0.25Zr1.75Nb0.25O12(LLCZN)中鋰枝晶的生長蔓延進而造成短路的現象源於流經LLCZN的電子對Li+離子的還原作用。發生短路的電流密度之所以存在臨界的現象而不是一種簡單的電流密度對時間的累計效應,則是源於LLCZN電子電導的非線性伏安特性曲線。在較低電壓下,LLCZN電子電導率很低,少量的電子供應難以誘導產生鋰枝晶。當外加電壓大於某一閾值後,電子電導率急劇增大,大量供應的電子迅速還原鋰離子,形成鋰枝晶,進而造成短路。通過在LLCZN顆粒表面包覆一層LiAlO2LAO),電解質的電子電導率大大降低,從而能夠較大地提升固態電解質的臨界電流密度。

相對於傳統的鋰枝晶刺穿機理,研究團隊提出了新的石榴石型固態電解質的短路機理:在沒有界面修飾的情況下,鋰離子會與電子在晶界表面結合,形成金屬鋰,隨著電流增大,形成的速率可能會在某一個拐點迅速變大,從而導致電解質瞬間短路;而通過界面修飾,抑制了電子在晶界表面的傳輸,從而大大降低了金屬鋰的形成。該工作為今後設計具有高臨界電流的固態電解質提供了新的思路。

該研究工作第一作者是宋永利博士和楊盧奕博士,通訊作者是潘鋒教授。該系列工作得到了國家材料基因工程重點研發計劃、廣東省重點實驗室、深圳市科技創新委員會等項目的大力支持。

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