深研院新材料學院在原位探測鋰電池層狀材料製備過程結構演化的...

2021-01-10 北京大學新聞網

鋰離子電池（LIB）在可攜式電子設備、電動車等領域有著廣泛的用途。富Ni層狀氧化物正極材料，由於能量密度高、成本低等特點，已成為最有應用前景的下一代LIB正極材料之一。然而，隨著層狀材料中Ni含量的增加，產生了許多相關的問題，如實際容量和理論容量相差大、熱穩定性低、循環穩定性差等。

在高Ni層狀材料中存在著獨特的Li/Ni無序的現象，即部分Li+離子佔據了過渡金屬（TM）層的3a位，而部分Ni2+離子佔據了Li層的3b位。Ni2+在Li層的存在會極大阻礙Li+離子的在充放電過程中的脫出和插入，從而降低材料的實際容量。因此，Li/Ni無序被認為是導致高Ni材料實際容量低的重要原因之一。長久以來，Li/Ni無序在合成過程中何時發生，為什麼發生，這些疑問一直沒有得到解答。

近日，北京大學深研院新材料學院潘鋒教授課題組和美國Brookhaven國家實驗室王峰教授課題組合作，針對這些問題通過同步輻射X射線原位探測，對鋰電池富Ni層狀氧化物正極材料在整個合成過程中的結構演化進行了深入系統的研究。研究中，採用多種同步輻射技術，包括X射線衍射（XRD）、全散射（PDF）和吸收（XAS），在各種尺度下（長程和局域）對富Ni層狀材料LiNi0.77Co0.13Co0.10O2原位合成過程中的結構演化過程進行追蹤。

多模同步輻射X射線技術揭示高鎳材料在合成過程中的長程拓撲相轉變和局域多面體內的結構無序過程

團隊通過原位同步輻射XRD揭示了長程尺度上發生的從層狀前驅體氫氧化物Ni0.77Co0.13Co0.10(OH)2到層狀氧化物LiNi0.77Co0.13Co0.10O2的拓撲相轉變過程，以及相伴發生的先Li/Ni無序再Li/Ni有序的局域結構變化過程；原位PDF和原位XAS相結合將局域八面體內的Li/Ni無序過程與過渡金屬Ni/Co/Mn的氧化動力學關聯起來，揭示了NiO6八面體的對稱性破缺和重構是Li/Ni無序現象發生的根本原因。這一原位實驗結果進一步被理論計算結果所驗證。這些發現揭示了高Ni層狀材料結構無序的合成起源，為合成過程中降低甚至消除結構無序提供了理論指導，有望顯著提升富鎳材料的實際容量及能量密度。該工作近日發表在化學和材料領域的國際知名雜誌《美國化學會志》（Journal of American Chemical Society，DOI：10.1021/jacs.8b06150，影響因子為14.357）上。

該工作是在潘鋒教授、王峰教授、美國Argonne國家實驗室Khlil Amine教授和美國國家同步輻射光源NSLS II白健明教授的共同指導下，由博士後張明建及相關人員一起完成。

文章連結：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06150

編輯：山石


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