湖北大學李愛濤團隊實現尼龍單體高效綠色生物合成

2020-10-09 小材科研

近日，湖北大學生命科學學院、省部共建生物催化與酶工程國家重點實驗室李愛濤教授團隊最新研究成果「理性設計大腸桿菌微生物組用於尼龍單體高效綠色生物合成」(One-pot biocatalytic route from cycloalkanes to α, ω-dicarboxylic acids by designEd Escherichia coli consortia)被刊登在《自然·通訊》(Nature Communications)(IF: 12.121)，團隊成員研究生王斐、副教授趙晶和博士後李倩為本文共同第一作者，李愛濤教授為通訊作者，湖北大學為唯一通訊單位(圖1)。

尼龍是世界上出現的第一種合成纖維，它的合成是纖維合成工業的重大突破，更是高分子化學的一個重要裡程碑。己二酸作為合成尼龍66的重要單體，其工業合成主要依賴高能耗、高汙染兩步化學氧化，從而帶來嚴重的環境問題。為此，數十年來很多科研工作者一直在探索該化合物新的合成方法與工藝(圖2a)。

圖2 a)傳統的己二酸工業化學合成路徑；b)本研究發展的己二酸的生物合成路徑。

應對上述挑戰，李愛濤教授團隊設計了一種人工生物合成體系可以催化環己烷到尼龍66單體己二酸的合成(圖2b)。該人工生物合成體系採用模塊化和微生物菌群的催化策略，將整個生物合成途徑中的8種酶分成三個模塊分別在三種大腸桿菌中進行表達，從而獲得三個模塊化細胞催化劑。隨後，採用「即插即用」的組裝策略，將三種細胞進行組合構建大腸桿菌微生物組催化體系，最終實現了環己烷或環己醇到己二酸的高效生物轉化。該過程在常溫、常壓水相進行催化反應，使用自給自足的輔酶自循環，同時使用靜息細胞作催化劑，反應體系單一，後續分離純化簡單。此外，利用理性設計獲得的大腸桿菌微生物組作為催化劑，可以實現多種環烷烴或環烷醇(C5-C8)得到不同α,ω-二元羧酸的合成，充分證明了改方法的普適性。最後，將整個生物轉化反應在發酵罐進行放大反應，成功實現了己二酸產物的放大製備（圖3），這一人工生物合成體系為實現生物法大規模合成α,ω-二元羧酸奠定了重要基礎。

圖3 從環己烷或環己醇出發製備高純度己二酸產物

據悉，李愛濤教授目前擔任省部共建生物催化與酶工程國家重點實驗室副主任、湖北省生物催化與酶工程技術引智示範基地負責人，一直從事新酶資源挖掘、改造及其在功能化學品生物合成中的應用的研究。近5年在Nature Commun. (2篇，IF:12.121)、Angew. Chem. Int. Ed. (4篇，其中封面1篇，IF:12.959)、ACS Catal. (1篇，IF:12.35)和Green Chem. (2篇，IF:9.48) 等國際權威期刊上發表20餘篇高水平文章，並獲得科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目和青年項目，以及省部共建生物催化與酶工程國家重點實驗室自主研發基金等項目的資助。

來源：湖北大學

文章連結：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18833-7

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