于吉紅等AM綜述：沸石在C1化學中的最新進展、挑戰和機遇

C1化學是包括CO、CO2、CH4、CH3OH和HCOOH在內的C1分子的催化轉化，在滿足環境要求的同時，在提供能源和化學品供應方面發揮著重要作用。沸石是一種應用於化工業中的高效固體催化劑。隨著沸石基單功能、雙功能和多功能催化劑的設計和開發，沸石基催化劑被廣泛應用於C1化學中。通過結合沸石和金屬催化物種的優點，沸石基催化劑促進了從C1分子催化生產各種碳氫化合物（如甲烷、輕烯烴、芳烴和液體燃料）和含氧物（如甲醇、二甲醚、甲酸和高級醇）。因此，有必要對沸石催化劑在將所有C1分子轉化為各種增值化學品方面的應用進行全面的綜述，以強調沸石對整個C1化學領域的重大影響。

有鑑於此，吉林大學于吉紅院士，西班牙瓦倫西亞理工大學Avelino Corma綜述了沸石催化劑在C1化學中應用的研究進展、挑戰和前景，重點闡述了沸石催化劑和載體在C1資源轉化中的意義和機遇。

本文要點

要點1. 作者總結了使用沸石催化劑通過FT路線將合成氣轉化為碳氫化合物，以及通過FT和非FT路線將高級醇轉化為碳氫化合物的研究進展。重點考察了沸石描述符、酸和金屬中心鄰近效應對合成氣催化轉化性能的影響。同時總結了一些具有代表性的沸石基催化劑的性能及其在合成氣制碳氫化合物和高級醇中的相應性能。

要點2. 雖然CO2在熱力學和化學上相當穩定，但當引入H2作為共反應物時，它的反應在熱力學上更容易。CO2加氫制碳氫化合物和含氧物最近引起了廣泛的關注，並取得了顯著的成功。然而，低CO2轉化率和對目標產物的選擇性仍然具有挑戰性。作者重點總結了分子篩基催化劑在熱催化和光催化CO2轉化方面的最新進展，重點考察了沸石參數和活性中心之間的接近度對催化性能的影響。

要點3. 金屬沸石結合了金屬物種和沸石的優點，在誘導甲烷活化、抑制目標產物的過氧化和裂化方面具有良好的催化性能。作者概述了沸石基催化劑在甲烷直接轉化為甲醇和芳烴方面的最新進展。綜述了沸石描述符對催化性能的影響，重點強調了沸石在甲烷直接轉化中不可缺少的作用。

要點4. 在過去的幾十年裡，人們對沸石催化甲醇（CH3OH）轉化的催化劑製備和反應機理進行了深入的研究。因此，作者重點介紹了用於甲醇轉化為烯烴（MTO）和芳族化合物（MTP）工藝的沸石的最新研究進展，介紹了基於沸石骨架拓撲結構、Brønsted酸度、二次孔系統和粒度對催化性能的影響。

要點5. 作者總結了沸石基催化劑將HCOOH轉化為氫的研究進展，包括：HCOOH轉化為氫氣以及沸石基催化劑上的HCOOH脫氫反應。重點總結了沸石Brønsted酸度和骨架缺陷的影響以及沸石內金屬位點的納米約束作用。

要點6. 作者最後指出了沸石的多樣性和可調性為C1化學提供了巨大的機遇和挑戰，包括：i）基於當前沸石基催化劑體系的高催化活性，選擇性和穩定性；ii）通過原位表徵，DFT計算和機器學習進行機理研究；iii）沸石的改性：調節沸石的潤溼性和孔洞；iv）高性能沸石基催化劑的設計與篩選；v）基於新技術的材料設計。

Qiang Zhang, et al, Applications of Zeolites to C1 Chemistry: Recent Advances, Challenges, and Opportunities, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202002927

參考催化計