亮點| 孫洪波:超快雷射作用下的「冰」與「火」之歌

2021-02-22 中國雷射

以上討論的非熱相變,其最終的相變結果往往還是材料的無序化,與熱熔化的效果類似。

2015年,美國加州理工學院的Hu等人觀察到飛秒雷射在相變材料GeTe中誘導的超快菱方-立方相變,作者認為光激發誘導Te原子沿[001]方向向著中心對稱的位置平移導致相變。

2016年,日本京都大學的Matsubara等人也觀察到了類似現象,但作者認為光激發驅動菱方相中的Ge原子圍繞著中心對稱位置運動,導致了立方相的信號產生。

另一方面,日本產綜研的Kolobov等人曾通過理論分析提出光激發會導致菱方相中的長短鍵在空間上隨機分布,其平均效果導致對稱性轉變為立方相。

不同研究者對以上相變機制的爭議主要是由於目前的實驗探測技術仍然難以直接得到實時、實空間原子尺度超快相變的動力學圖像。

早期的雙溫模型是基於電子質量遠小於原子核質量這一事實,將超快雷射作用後的材料溫度分為電子溫度和晶格溫度,電子吸收光能,溫度迅速升高,然後再通過電-聲耦合作用將能量逐漸傳遞給晶格。該模型結合熱擴散方程和流體力學理論發展起來的連續介質方法缺少原子、分子尺度的圖像。

之後經過改進的雙溫模型經典分子動力學方法缺少了量子效應,無法得到準確的電聲耦合作用。

傳統的基於絕熱近似的第一性原理方法也不能準確描述非絕熱的電聲耦合效應。

而含時密度泛函理論方法基於含時薛丁格方程,既包含了量子效應,又突破了傳統的絕熱近似,可以描述光激發後的電子-電子和電子-聲子之間的非絕熱相互作用,是在原子尺度研究雷射誘導超快相變的有力工具。

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