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來自新加坡國立大學的科學家們對一氧化碳(CO)氧化過程中貴金屬催化劑的結構變化進行了成像,顯示出催化劑在非活性和活性狀態之間的切換取決於溫度。
由於催化劑可以降低維持化學反應的能量成本,因此,人們已經投入了大量的研究工作,致力於開發具有更優性能的催化劑。然而,由於缺乏對這些化學反應中催化劑的結構變化的詳細了解,這些努力往往受到限制。催化劑可以根據反應條件改變其結構,但大多數現有的分析工具都無法捕捉到現實環境下的這些變化。
新加坡國立大學物理系和生物科學系的Utkur MIRSAIDOV教授領導的研究小組,利用最先進的Operando透射電子顯微鏡(TEM)直接成像了在大氣壓下的CO氧化反應過程中,作為催化劑的鈀(Pd)納米粒子的結構變化。觀察結果表明,根據溫度的不同,催化劑有兩種不同的結構。由於溫度的升高,從低指數面為主的結構向圓形結構的轉變與非活性催化劑向活性催化劑的轉變有關。降低溫度會逆轉這種結構變化,納米顆粒會恢復到非活性結構。科學技術研究機構高性能計算研究所的Alexander GENEST博士及其團隊的熱力學建模結果證實了他們的實驗結果,即低溫結構與高溫結構相比,其表面活性位點較少,因此活性較低。
該期刊論文的第一作者See Wee CHEE博士說:"這些關於催化劑中可逆轉化的觀察結果對催化界有重要的意義。傳統的催化劑表徵方法是將催化劑從其工作條件中取出來進行後續研究。我們的研究結果表明,在這樣的過程中,催化劑的活性結構可能不會被保留下來,這也強調了operando在新型催化劑的設計和開發中的重要作用。"
該研究小組正計劃將這些研究向更複雜的納米結構和與化工行業相關的反應擴展。
論文標題為《Structural Changes in Noble Metal Nanoparticles during CO Oxidation and Their Impact on Catalyst Activity》。