近日，我院吳明娒教授團隊與臺灣大學等機構合作，在國際知名雜誌Angewandte Chemie International Edition在線發表了題為「Single-Crystal Red Phosphors and Their Core-Shell Structure for Improved Water-Resistance for Laser Diodes Applications」的研究論文。
LED發光器件的應用已非常廣泛。例如，Mn4+激活的氟化物紅色螢光粉具有發光效率和純度高，可與藍光InGaN晶片完美匹配等優點，是商業化高顯色白光LED器件重要基礎材料之一。但這些LED器件的耐水性較差，在海洋照明顯示、海產養殖捕撈、海洋航行指示和海洋勘探等高溼度環境下的應用受到很大限制。
圖1 單晶製備及效果
（A）單晶製備示意圖；（B）、（C）和（D）為溶液隨時間的變化；底圖為生長所得到的CTFM單晶。
為解決這一問題，研究團隊首先採用簡便的溶劑交換法在室溫下製備了Cs2TiF6:Mn4+（CTFM）單晶（圖1）。與相應的多晶粉體材料相比，所製備的高質量、大尺寸（11.0×3.5×1.5 mm）CTFM單晶的發光強度和量子效率均得到了大幅提升，是相應多晶的3倍以上，而且CTFM單晶的防水穩定性遠優於相應的多晶材料（圖2和圖3）。
圖2 CTFM單晶與相應多晶粉末的性能比較
（A）發射光譜，（B）內、外量子效率，及其（C）在高溫高溼（85℃，85%溼度）條件下老化不同時間後的照片，（D）CTFM單晶、多晶粉末以及YAG:Ce單晶在高溫高溼條件下老化不同時間後相對發光強度的變化趨勢圖。
圖3 不同浸泡時間對各晶體發光性能的影響
圖（A）是不同浸泡時間後CTFM和CTFM@CTF晶體的照片；（B）到（E）分別為CTFM、CTFM@CTF1、CTFM@CTF2和CTFM@CTF3隨浸泡時間的相對發光強度變化，其中，圖C、D和E中的圖例為具有不同殼層厚度的CTFM@CTF晶體（CTF1 < CTF2 < CTF3）。
為進一步提高耐水性能，研究團隊利用外延法在CTFM單晶表面包覆了一層同質的CTF殼層，成功製備了核殼結構的CTFM@CTF晶體材料。包覆後發光性能基本保持不變，在水中浸泡420 min後，CTFM@CTF的發光強度仍為初始強度的82.6%，而未包覆的CTFM僅為8.3%。在耐水性測試中，CTFM@CTF的發光強度顯示出了一種獨特的三步式演化規律，這與Mn4+激活的氟化物多晶材料有很大區別（圖3）。
圖4 器件封裝及電致發光光譜
（A）CTFM@CTF紅色單晶和YAG:Ce黃色單晶的器件封裝示意圖；（B）和（C）分別為封裝器件LED和LD的電致發光光譜。
最後，考慮到CTFM@CTF晶體的高發光效率、高穩定性和高透光率等優點，作者分別將CTFM@CTF紅色晶體和YAG:Ce黃色晶體與InGaN藍光晶片和藍色雷射光源相結合，成功封裝得到了全無機、高顯色、暖白光全固態LED器件（CCT = 3155 K）和LD器件（CCT = 3195 K）。該工作為LED/LD用高耐水性氟化物紅色發光材料的製備提供了一種新策略（圖4）。
上述成果受到國家自然科學基金委-雲南省人民政府聯合基金重點支持項目（No. U1702254）和國家自然科學基金委青年科學基金（No.51802359）項目等的支持。我院周建邦博士後為該論文第一作者，吳明娒教授與臺灣大學劉如熹教授為共同通訊作者。
論文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011022推薦閱讀：
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來源：海洋科學學院官網
編輯：吳逸烔
初審：吳明媚、林奇琦
審核：鄒世春、廖喜揚
審核發布：李春榮