放射性碳揭示我國城市大氣碳質氣溶膠來源

2020-12-05 中國科學院

　　碳質氣溶膠是大氣細顆粒物（PM2.5）的重要組成部分，也是造成局地和區域性灰霾現象的重要汙染物。根據熱化學和光學性質的差異，碳質氣溶膠一般可分為有機碳（Organic Carbon, OC）和元素碳（Elemental Carbon, EC）。EC直接來自於化石燃料或薪柴等含碳物質的不完全燃燒。OC來源相對複雜，既可以來自燃燒源的直接排放（Primary organic carbon, POC），又可以通過大氣的氧化作用形成（Secondary organic carbon, SOC）。城市碳質氣溶膠來源複雜，準確探討其來源是全面解析PM2.5來源的關鍵。

　　產生於城郊和農村的生物質燃燒碳質氣溶膠，在不利的氣象條件下，與城市局地源自機動車和工廠等排放的汙染物相疊加，易形成嚴重的區域性灰霾現象。同時，植物和化石源揮發性有機物在現代城市大氣強氧化劑的作用下，可產生大量的二次有機氣溶膠，其粒逕往往小於1微米，對可見光有非常強的消光效應，嚴重影響區域大氣能見度。因此，認清化石源（煤和石油）和生物源（生物質燃燒和植物排放）對碳質氣溶膠的貢獻將有助於空氣品質控制政策的制定，在後續汙染源控制和減排工作上做到有的放矢和因地制宜。

　　放射性碳同位素（14C，半衰期為5730年）是有效定量區分化石源（不含14C）和生物源（14C保持現代碳水平）的相對貢獻，是碳質氣溶膠源解析的有力工具。中國科學院廣州地球化學研究所研究員李軍和博士劉俊文通過測定14C和分子標誌物定量解析了化石源和生物源對我國北方（北京）和南方（廣州）兩個特大型城市碳質氣溶膠的相對貢獻。結果顯示，生物源對北京和廣州碳質氣溶膠的貢獻分別達到56±4%和46±5%，其中源自生物質燃燒的POC和EC佔北京碳質氣溶膠的比例高達28±1%，大約是廣州的兩倍。北方更強的生物質燃燒來源貢獻，可能與郊區和農村居民的採暖和烹飪方式有關。與此相反的是，生物源佔廣州SOC的比例達到了71±11%，顯著高於北京（52±5%），表明南方SOC的前體物可能主要是植物排放的揮發性有機物。

　　查明碳源在灰霾形成、演化和消退過程的動態變化趨勢有助於深入認識灰霾成因。對廣州市一次典型灰霾生消過程的連續採樣分析表明：在灰霾增長期，由14C解析的化石源一次排放汙染物增長迅速，其增長倍率與二次汙染物相當，均顯著大於生物源組分的增長倍率，說明化石源汙染物是該次灰霾現象形成的主要物質基礎；在灰霾爆發和演化期，二次汙染源的增長速度大約是一次排放物的2倍，因此二次汙染物是灰霾現象呈現持續特徵的主因。

　　該研究成果近期發表在國際期刊Atmospheric Chemistry and Physics上，項目得到了中科院B類先導專項、廣州市科信局重點項目和國家自然科學基金的資助。

　　Liu, J.W., Li, J*., Liu, D., Ding, P., Shen, C.D., Wang, X.M., Luo, C.L., Cheng, Z.N., Szidat, S., Zhang, Y.L., Chen, Y.J., Zhang, G., Atmospheric Chemistry and PhysicsSource apportionment anddynamic changes of carbonaceous aerosols during the haze bloom–decay process inChina based on radiocarbon and organic molecular tracers, Atmospheric Chemistry and Physics, 2016. 16: p.2985-2996.

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圖1. 基於放射性碳和生物標誌物的總碳質氣溶膠源解析餅圖

圖2. 灰霾形成和消退過程碳源的動態變化趨勢圖

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