地質地球所等定量論證天然氣水合物無定形相的存在

2020-12-06 中國科學院

豐富的籠子類型和籠子充填狀態

天然氣水合物，俗稱「可燃冰」，在能源、環境、油氣運輸和地質災害預防等領域對人類生存和發展有重要影響，值得人們像歷史上對煤炭和石油的研究一樣下大力氣研究天然氣水合物。目前，該研究領域內的一個基本科學問題——「水合物怎樣形成？」在國際上仍然沒有定論，而回答這個問題需要在分子水平上對水合物的成核和生長機制有深入的了解。

中科院地質與地球物理研究所地球深部結構與過程研究室分子動力學學科組郭光軍研究員及其合作者於2009年10月6日曾提出天然氣水合物成核機制的籠子吸附假說，預測出水合物在形成過程中應該經歷一個各種籠子結構混雜堆垛的無定形相過渡態。兩天後，Walsh等在Science上發表了第一條水合物自發成核生長的分子動力學模擬軌跡。但是由於作者在軌跡分析中只能識別4種水合物籠子，因此沒有意識到他們所獲得的結果實際上就是無定形相水合物。

最近，郭光軍等用新建立的「面飽和不完整籠子分析」方法重新分析了Walsh等發表的分子軌跡原始數據，識別出了軌跡中所有的數千種不同類型的籠子。在此基礎上，用籠子連接結構的定量計算證實，這條軌跡到達的正是2009年曾經預測的水合物無定形相，而且它的水合物結晶度只有0.16，距離理想的水合物晶體（結晶度=1）還很遙遠。此外，郭光軍等還從這條軌跡中首次觀察到了大量重要的成核有序參數（如籠子佔有率、籠子連接數、晶核比表面積等）和有趣的成核現象（如籠子的拓撲亞類、籠子的多客體充填等），而且進一步通過籠子的簇分析把水合物臨界晶核的大小限定在合理範圍內。

郭光軍及其合作者的研究為天然氣水合物無定形相的存在提供了確定的定量證據，有力地支持了水合物成核機制的籠子吸附假說，指出水合物從無定形相向結晶相的結構轉變是下一步的研究方向。另外，這項研究中所建立的「面飽和不完整籠子分析」也為基於計算機模擬的水合物研究提供了一個精密的分析工具。

該研究成果近期發表在物理化學類國際知名期刊Phys. Chem. Chem. Phys.上（Guo et al. Using the face-saturated incomplete cage analysis to quantify the cage compositions and cage linking structures of amorphous phase hydrates. Phys. Chem. Chem. Phys., 2011, 13: 12048-12057）。

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