單分子器件的電子輸運通道調控及其巨磁阻效應研究取得進展
2020-12-03 中國科學院信息技術的成功發展離不開電子學器件的小型化。對器件小型化的追求促使了人們對單分子器件的研究和理解，以求最終實現以單分子為基本單元構築電路。單分子器件已經成了在納米尺度研究各種有趣物理現象和機制的平臺。在原子尺度上對單個原子/分子的量子態實現精確操縱以及對其物性實現可控調製一直是凝聚態物理及其應用領域中最重要的前沿研究之一，相關研究具有極強的挑戰性。過去十多年的時間裡，中國科學院院士、中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心研究員高鴻鈞領導的研究團隊在單分子尺度量子態的調製方面開展了系統的研究和探索，取得一系列研究成果。
上個世紀末，他們用掃描隧道顯微鏡（STM）成功地實現了單個原子的操縱與納米結構的組裝，在國際上首次證實在單分子極限尺度下的電導轉變，在單個Rotaxane類分子水平上實現了穩定的超高密度信息存儲[Phys. Rev. Lett. 84, 1780 (2000); J. Am. Chem. Soc. 127, 15338 (2005); J. Am. Chem. Soc. 129, 2204 (2007)]。2007年，他們報導了吸附於金單晶表面的磁性分子酞菁鐵的研究工作，發現分子吸附位置對近藤（Kondo）效應的調控[Phys. Rev. Lett. 99, 106402 (2007)]，這是國際上首次報導固體表面吸附位置對單分子近藤效應的調控。2013年，他們通過金單晶表面酞氰錳分子中心錳原子對單個氫原子的吸附和脫附，實現了Kondo效應的「開」/「關」效應，從而在國際上首次實現單個自旋量子態的可逆操控及其在超高密度量子信息存儲中的原理性應用[Scientific Reports 3, 1210 (2013)，被引用約100次]。2015年，他們在酞氰錳分子上通過STM進行原子「手術」，國際上首次實現了朗德g因子原子尺度的空間分辨[Phys. Rev. Lett. 114, 126601 (2015)]。此外，他們以大面積、高質量的石墨烯為基底，首次在實驗上探測到了不同錳原子團簇內部的原子間自旋交換作用並實現了可控調製[Phys. Rev. Lett. 119, 176806 (2017)]。
在這一系列單分子/單原子尺度自旋特性研究的基礎之上，近期，高鴻鈞研究組博士楊鍇和陳輝等人在基於酞菁鐵的單分子器件中利用磁場實現了電子輸運通道的選擇，並成功實現了單分子尺度巨磁阻效應的調控。英國紐卡斯爾大學教授W. Hofer、中科院物理所研究員向濤、蘭州大學教授羅洪剛和該研究組研究員杜世萱等在第一性原理計算以及機理的理論研究方面進行了研究，中科院上海技術物理研究所研究員胡亦斌對其巨磁阻效應進行了分析與計算。實驗中測量的單分子器件由三部分構成：金單晶，STM金屬針尖，以及金表面吸附的磁性分子酞菁鐵分子（圖1）。實驗上在0.4 K下得到了金表面單個酞菁鐵分子中心的掃描隧道譜（STS），在費米能級處出現Kondo共振信號（線型為谷，Kondo dip），外加磁場（2 T - 11 T）下的掃描隧道譜發現，Kondo共振信號的線型隨著磁場增加發生了由谷到峰的變化（圖2）。進一步在未加磁場和9 T磁場下對費米面處的Kondo共振信號進行mapping發現，未加磁場時的Kondo共振谷在實空間呈不對稱分布，而在9 T磁場下Kondo共振峰在實空間呈對稱分布（圖3）。實驗上外加磁場強度的變化將改變酞菁鐵分子磁矩的取向，密度泛函理論計算表明，酞菁鐵分子磁矩取向的變化影響了費米面附近兩個對稱性不同的d 軌道（dxz/dyz 和dz2）的態密度的相對大小（圖4），在弱磁場下費米面附近電子態密度主要由dxz/dyz 軌道貢獻，在強磁場下則主要由dz2 軌道貢獻。基於這些實驗和理論計算結果，他們提出了通過磁場的變化對單分子的電子傳輸通道進行可控選擇的機制：在弱磁場下，電子主要通過分子中的dxz/dyz 軌道進行輸運；隨著磁場增強，電子的傳輸路徑逐漸向dz2 軌道變化，最終在高磁場下，dz2 軌道起主要貢獻。因此，單個酞菁鐵分子的Kondo共振信號及其在實空間的分布可以作為「傳感器」，實現單分子器件中電子的輸運通道的測量。最終，他們利用磁場控制的單分子磁性取向的變化，實現了酞菁鐵單分子巨磁阻效應的調控，並獲得了高達93%的分子電導的變化，從而為未來單分子自旋電子器件在量子信息存儲與計算領域的應用開闢了新的途徑。
該項目得到國家自然科學基金(61888102)、科技部(2016YFA0202300, 2017YFA0302900)和中科院(XDB30000000)的支持。相關結果發表在8月9日出版的《自然-通訊》上[Nature Communications, 10, 3599, (2019)]。
圖1. 磁場對金單晶表面單個酞菁鐵分子的電子傳輸路徑調控示意圖。
圖2. 單個酞菁鐵分子Kondo共振信號隨磁場的變化。
圖3. 單個酞菁鐵分子Kondo共振信號在不同磁場下的空間分布。
圖4. 利用磁場調製單個酞菁鐵分子的巨磁阻效應。
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