福建農林大學開發Cr(VI)汙染高效處理的新型MOF材料

2020-11-02 小材科研

近期，福建農林大學林祖金副教授在英國皇家化學會高水平期刊《Journal of Materials Chemistry A》(中科院大類1區，TOP期刊，IF=11.301)在線發表了題為「Boosting the photoreduction activity of Cr(VI) in metal-organic frameworks by photosensitiser incorporation and framework ionization」的研究論文。林祖金副教授和德州大學聖安東尼奧分校陳邦林教授為共同通訊作者，2017級碩士研究生鄭和奇和2019級碩士研究生何星昊為論文的共同第一作者，福建農林大學生命科學學院為第一完成單位和通訊作者單位。

重鉻酸鹽廣泛應用於電鍍、冶金、色素生產、皮革等工業領域，含重鉻酸鹽的工業廢水的大量排放使得其汙染問題日益嚴重。重鉻酸鹽(Cr2O72-)，是一種臭名昭著的致癌物，美國美國環保署（EPA）將它們列為一個首要治理的汙染物。由於其對人類健康和環境的嚴重危害，水中Cr2O72-的檢測和分離已成為目前急需解決的科學問題。林祖金副教授在課題組前期篩選出的具有高效吸附和靈敏檢測重金屬離子(Cr2O72-)的MOF材料的基礎上(Inorg. Chem., 2017, 56, 14178-14188)，進一步嘗試開發Cr(VI)汙染高效處理的新型MOF材料。

可見光碟機動的光催化還原Cr(VI)是一種非常有前途的Cr(VI)汙染處理的方法。Cr(VI)在光催化劑表面/孔道內的傳質過程會影響其還原效率，但目前開發的光催化劑通常只注重半導體本身性質如可見光吸光能力和能帶的調節，而Cr(VI)在多孔材料的吸附和傳質過程沒有得到足夠的關注。

該工作中結合光敏劑的引入和框架的離子化策略來提高光還原Cr(VI)的活性。該工作通過混合配體策略和甲基化過程成功製備陽離子型Ru-UiO-dmbpy(1)框架。嵌入的Ru(bpy)3單元賦予Ru-UiO-dmbpy(1)框架出色的可見光吸收性能，而框架的離子化則藉助離子交換有效地改善底物在框架材料孔道內的傳輸。Cr2O72-的吸附實驗表明，通過離子交換的驅動，Ru-UiO-dmbpy(1)的吸附速率常數（k2）達到1.33×102 g mg-1 min-1，是原UiO-bpy框架的8.26倍和未離子化框架Ru-UiO-bpy(1)的6.27倍。Ru-UiO-dmbpy(1)的最大Cr(VI)吸附量達到101.8 mg g-1，分別為相同實驗條件下UiO-bpy和Ru-UiO-bpy(1)的1.98和1.81倍。在可見光照射下，Ru-UiO-dmbpy(1)光還原Cr(VI)的反應速率常數（k1）達到0.011 min-1，比UiO-bpy（0.003 min-1）及Ru-UiO-bpy(1)（0.007 min-1）大得多。這些實驗結果表明，光敏劑的引入和骨架的離子化可以極大地提高Cr(VI)的光還原活性。

此外，林祖金副教授近期還受無機化學領域著名期刊《Dalton Transactions》 (Q1區，II區)副主編的邀請發表題為「Dual-emissive metal–organic framework: a novel turn-on and ratiometric fluorescent sensor for highly efficient and specific detection of hypochlorite」的研究論文，2018級碩士生曾勇年為文章的第一作者，福建農林大學生命科學學院為第一完成單位和惟一通訊作者單位。

近5年來，林祖金副教授致力於環境汙染物的處理、生物功能材料和生物傳感器的開發，已以第一或通訊作者身份在Journal of Materials Chemistry A、Chemical Engineering Journal、Journal of Catalysis、ACS Applied materials & Interfaces和Inorganic Chemistry等國際高水平剘刊發表9篇1區的論文。

該研究獲得國家自然科學基金、福建農林大學人才引進啟動經費、福建農林大學傑出青年項目、結構化學國家重點實驗室開放基金和國家留學基金委等基金的資助。

來源：福建農林大學

論文連結：

https://doi.org/10.1039/C9TA13339A

https://doi.org/10.1039/D0DT02041A

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