全分解尿素和化妝棉的有趣碰撞—實現高效的三維石墨烯自支撐電極

2020-12-06 騰訊網

近日，蘇州大學能源學院、能源與材料創新研究院楊瑞枝教授課題組以尿素作為石墨烯碳的來源，化妝棉為基底，合成了柔性三維N摻雜、富O官能團的石墨烯全碳空氣電極（NO-G@CP）。得益於3D多孔N摻雜石墨烯結構和豐富的氧基團，所製備的全碳一體化電極表現出良好ORR/OER雙功能催化活性和穩定性，可直接作為柔性鋅-空氣電池（FZAB）的高效空氣電極。該工作以標題「Cotton Pad-derived Large-area 3D N-doped Graphene-like Full Carbon Cathode with O-rich Functional Group for Flexible All Solid Zn-air Batteries」發表在《Journal of Materials Chemistry A》上，第一作者為蘇州大學博士生鄭祥俊，通訊作者為蘇州大學楊瑞枝教授、金超教授以及西南石油大學陳鑫教授。

一體化電極的製備是柔性器件的關鍵，商用碳布和不鏽鋼網等是常用的基底。本工作採用生活中常見的化妝棉作為製備石墨烯柔性一體化電極的碳源和基底（圖1）。

圖1以尿素和化妝棉製備的石墨烯柔性一體化電極

本工作以尿素作為碳源，化妝棉為基底，合成了柔性三維（3D）N摻雜、富O官能團的石墨烯全碳空氣電極（NO-G@CP）（圖2）。這種3D柔性網絡體系結構有利於電子傳輸、氣體擴散和電解質滲透。柔性電極的每根纖維都是由3D石墨烯片組成，以高溫熱解法製備的石墨烯片邊緣的結構缺陷促進了異原子N和O的有效摻雜（圖3），在ORR/OER過程中有效促進了氧氣及其中間體的吸附和反應。

圖2 3D石墨烯一體化電極的合成過程和掃描電鏡圖

圖3 3D石墨烯一體化電極的TEM圖和XPS摻雜元素的結合方式分析

DFT理論計算揭示了三維石墨烯的石墨氮、吡啶氮和C=O基團在ORR和OER中的關鍵作用（圖4）。得益於異原子N和O在石墨烯結構缺陷邊緣上的有效摻雜以及形成的豐富活性位點，氧氣及反應中間體（O2, *OOH，*O和*OH）在NO-G@CP上的吸附能非常接近於Pt（111），從而表現出高的催化活性。

圖4氧氣及其中間產物在N, O摻雜石墨烯上的吸附能

NO-G@CP材料保持了源於化妝棉的碳纖維網絡結構和柔性特質，可被直接用作柔性鋅-空氣電池的正極（圖5）。該柔性電池的最大功率密度為65.1 mW cm-2，可疊加組裝在塑料手環上為LED燈供電。在各種彎曲角度下，電池可以穩定循環超過180圈，具有極小的充放電電勢差（

圖5 基於3D石墨烯一體化電極的柔性鋅-空氣電池的性能

總結：本工作採用化妝棉作為納米碳材料的柔性生長基底，為柔性可穿戴設備的電池電極的低成本製備提供了一種思路。

來源：蘇州大學

文章連結：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/d0ta00014k#!divAbstract

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