...何平、周豪慎揭示全固態電池內空間電荷層對鋰離子輸運的影響機制

2021-01-10 澎湃新聞

昨日小南推文

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全固態鋰電池擁有高能量密度和高安全性等優勢，成為能源領域研究的熱點。但是全固態電池內正極和電解質的固/固界面還存在諸多難題，尤其是空間電荷層效應。

由於難以將空間電荷層與界面處其他影響鋰離子輸運的因素分離開，所以此前關於空間電荷層對鋰離子輸運影響的研究結果存在大量的分歧。如何選擇性地、定量地研究空間電荷層效應，是理解全固態電池內界面鋰離子輸運行為的一大關鍵。

現代工學院何平教授和周豪慎教授與荷蘭代爾夫特理工大學Marnix Wagemaker教授合作，通過固態核磁共振二維交換實驗和模型計算定量地揭示了空間電荷層在全固態鋰電池內對鋰離子輸運的影響，指出減輕正極和固態電解質之間空間電荷層效應的重要性。

該研究成果於2020年5月7日在 Cell 系列刊物、國際著名能源期刊 Joule 上以"Revealing the Impact of Space-Charge Layers on the Li-Ion Transport in All-Solid-State Batteries"為題在線發表。（https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.04.002）

圖1. 固態核磁二維交換實驗定量監測LixV2O5-LAGP界面自發的鋰離子交換。（A）LiV2O5-LAGP和（C）Li2V2O5-LAGP的一維核磁共振譜；（B）LiV2O5-LAGP和（C）Li2V2O5-LAGP的二維核磁共振交換譜。

何平教授和周豪慎教授與荷蘭代爾夫特理工大學Marnix Wagemaker教授合作，通過調控正極材料LixV2O5的化學勢，同時巧妙地利用二維核磁交換實驗能夠監測離子在不同化學環境中交換的特性，對LixV2O5正極和LAGP固態電解質界面的空間電荷層效應進行了定量研究。

研究表明，雖然Li2V2O5體相內鋰離子擴散活化能比LiV2O5更低，但是由於其化學勢比LAGP高，導致Li2V2O5-LAGP界面生成空間電荷層，鋰離子在該界面處交換受到阻礙，核磁交換峰強度較弱。而LiV2O5與LAGP化學勢相同，在LiV2O5-LAGP界面處不存在空間電荷層，因此其二維核磁交換譜表現出強度很高的非對角交換峰。

研究人員通過變溫二維核磁交換實驗進一步定量地計算了鋰離子在有無空間電荷層界面處的交換活化能和交換電流密度，結果表明存在空間電荷層的界面鋰離子的交換活化能更低，交換電流密度也更小。

空間電荷層模型的理論計算也表明空間電荷層引起的界面阻抗比不存在空間電荷層的界面阻抗高了4倍多。這一工作通過巧妙而嚴謹的實驗設計和詳細的定量計算，揭示了空間電荷層效應在全固態電池內對鋰離子輸運的影響，從而指出了界面修飾工作的重要性，也進一步完善了對全固態電池內空間電荷層效應的理解。

圖2.（A）LiV2O5-LAGP和（B）Li2V2O5-LAGP樣品在不同溫度下二維核磁交換峰歸一化強度對混合時間函數圖；（C-D）空間電荷層對界面處鋰離子輸運影響示意圖。

該論文通訊作者為南京大學何平教授、周豪慎教授和代爾夫特理工大學Marnix Wagemaker教授。論文第一作者是南京大學現代工學院博士研究生程鑄，該生於2016年從南京大學新能源科學與工程專業本科畢業。該研究得到國家重點研發計劃新能源汽車專項、國家基金委優秀青年基金、基金委重點項目、江蘇省傑出青年基金，以及國家留學基金委（CSC）和荷蘭先進能源材料研究等基金的資助。

原標題：《探索·收穫！現代工學院何平、周豪慎揭示全固態電池內空間電荷層對鋰離子輸運的影響機制》

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