科學家發現金屬-載體強相互作用的粒徑效應—論文—科學網

2020-11-26 科學網

 

近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室研究員喬波濤團隊與催化基礎國家重點實驗室研究員李杲團隊合作，在金屬—載體強相互作用方面取得進展，在Au/TiO2體系中發現了金屬—載體強相互作用的粒徑效應，並通過建立熱力學平衡模型，闡釋了這一效應產生的原因。

金屬—載體強相互作用（SMSI）是多相催化中的一個重要概念，對負載金屬催化劑的穩定性和活性均有重要影響。過去幾十年間，鉑族金屬與可還原性載體之間的SMSI被廣泛研究，而Au因其本身較低的功函數和表面能，被認為不能與載體形成強相互作用。然而最近幾年，關於Au與載體強相互作用的研究取得了一系列重要進展：繼2012年牟中原研究組發現了Au與ZnO納米棒間存在氧化氣氛誘導的OMSI後，喬波濤與大連化物所研究員王軍虎合作，相繼發現並報導了Au與非氧化物載體羥基磷灰石之間由氧化氣氛誘導的OMSI，以及Au與TiO2之間的經典SMSI，並據此開發了兼具高活性與高穩定性的Au催化劑。這一系列進展改變了人們對於SMSI的認知，也引發了強相互作用機制的思考。作為在金屬—載體界面上發生的動態過程，SMSI與金屬表面特性密切相關，而金屬表面特性通常受金屬納米顆粒（NPs）尺寸的影響，因此SMSI的發生可能存在粒徑效應。

為驗證這一猜想，研究團隊可控合成了不同粒徑的Au/TiO2催化劑，研究了其SMSI現象。該團隊發現較大尺寸的Au/TiO2（~9nm及13nm）更易發生SMSI，在400°C下還原即能實現載體對Au NPs的完全包覆；而對較小尺寸的Au/TiO2（~7nm及3nm），完全發生SMSI的還原溫度分別為500°C和600°C。此外，他們還通過建立熱力學平衡模型對這一現象進行了解釋和描述：在SMSI發生的溫度下，較大的NPs因具有更高的表面能而導致這一粒徑效應。利用這一粒徑效應，該團隊通過選擇性包覆粒徑分布不均勻的催化劑中較大的納米顆粒，顯著提高了Au/TiO2的加氫選擇性。該工作首次報導了SMSI中的粒徑效應，有助於對SMSI現象及其形成機理的理解，並且為催化劑性能調控提供了新途徑。

該研究成果發表於《自然-通訊》（Nature Communication）上。上述工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中科院戰略性先導科技專項（B類）「能源化學轉化的本質與調控」、遼寧省興遼英才計劃、中國博士後科學基金等項目的支持。（來源：中國科學院大連化學物理研究所）

相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-020-19484-4

 

 

 

特別聲明：本文轉載僅僅是出於傳播信息的需要，並不意味著代表本網站觀點或證實其內容的真實性；如其他媒體、網站或個人從本網站轉載使用，須保留本網站註明的「來源」，並自負版權等法律責任；作者如果不希望被轉載或者聯繫轉載稿費等事宜，請與我們接洽。

相關焦點

  • 科學家發現金屬-載體強相互作用的粒徑效應
    近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室研究員喬波濤團隊與催化基礎國家重點實驗室研究員李杲團隊合作，在金屬—載體強相互作用方面取得進展，在Au/TiO2體系中發現了金屬—載體強相互作用的粒徑效應，並通過建立熱力學平衡模型，闡釋了這一效應產生的原因。
  • 大連化物所發現金屬—載體強相互作用的粒徑效應
    —載體強相互作用方面取得進展，在Au/TiO2體系中發現了金屬—載體強相互作用的粒徑效應，並通過建立熱力學平衡模型，闡釋了這一效應產生的原因。　　金屬—載體強相互作用（SMSI）是多相催化中的一個重要概念，對負載金屬催化劑的穩定性和活性均有重要影響。過去幾十年間，鉑族金屬與可還原性載體之間的SMSI被廣泛研究，而Au因其本身較低的功函數和表面能，被認為不能與載體形成強相互作用。
  • 大連化物所發現金屬—載體強相互作用的粒徑效應---中國科學院
    —載體強相互作用方面取得進展，在Au/TiO2體系中發現了金屬—載體強相互作用的粒徑效應，並通過建立熱力學平衡模型，闡釋了這一效應產生的原因。　　金屬—載體強相互作用（SMSI）是多相催化中的一個重要概念，對負載金屬催化劑的穩定性和活性均有重要影響。過去幾十年間，鉑族金屬與可還原性載體之間的SMSI被廣泛研究，而Au因其本身較低的功函數和表面能，被認為不能與載體形成強相互作用。
  • 金屬-載體強相互作用研究取得新進展
    近日，中科院大連化物所傅強研究員和包信和院士研究團隊成功地將金屬-載體強相互作用（SMSI
  • 科學家發現金屬與惰性非氧化物載體之間的強相互作用
    近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員傅強與中科院院士包信和團隊，在金屬與載體界面催化研究方面取得新進展。研究發現過渡金屬催化劑與惰性的六方氮化硼（h-BN）載體之間存在經典的金屬-載體強相互作用（Strong Metal-Support Interaction, SMSI）。金屬-載體強相互作用是多相催化研究領域中的重要概念之一。
  • 傅強JACS：金屬與惰性氮化硼載體之間的金屬-載體強相互作用
    /jacs.0c08139 全文速覽金屬-載體強相互作用（Strong Metal-Support Interaction, SMSI）是多相催化研究中的一個經典概念，這一現象首次在惰性六方氮化硼（h-BN）負載的金屬催化劑中被發現
  • 研究發現單原子催化劑中經典金屬-載體強相互作用
    近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室研究員喬波濤和中科院院士張濤團隊在單原子金屬-載體強相互作用研究方面取得新進展，首次發現Pt單原子能夠與TiO2載體間發生經典金屬-載體強相互作用（Strong Metal-Support Interaction, SMSI），但其所需發生溫度較Pt NPs更高，且Pt單原子失去
  • 大化所傅強JACS:金屬與惰性氮化硼載體之間的金屬-載體強相互作用
    DOI：10.1021/jacs.0c08139 全文速覽 金屬-載體強相互作用（Strong Metal-Support Interaction, SMSI）是多相催化研究中的一個經典概念，這一現象首次在惰性六方氮化硼（h-BN）負載的金屬催化劑中被發現。
  • 中科院大連化物所金屬載體強相互作用研究取得新進展—新聞—科學網
    近日，中科院大連化物所航天催化與新材料實驗室喬波濤研究員和張濤院士團隊與穆斯堡爾譜技術研究組王軍虎研究員團隊合作，在金屬載體強相互作用研究方面取得新進展：首次發現鉑族金屬（Pt、Pd）與羥基磷灰石之間的金屬載體強相互作用。
  • 大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展
    近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強和中科院院士包信和研究團隊成功地將金屬-載體強相互作用（SMSI）拓展並應用到金屬/碳化物催化體系，證明了該效應對於設計高效碳化物基催化材料的重要作用。相關研究結果以全文的形式發表在《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc.）上。
  • 江蘇大學提出了一種逆向構築金屬載體強相互作用構建高效催化劑
    負載型金屬催化劑在催化、能源轉化等領域發揮著重要作用，如何理性設計負載型催化劑的結構從而獲得理想的催化性能是一項艱巨的任務。有研究發現，構築金屬載體強相互作用（SMSI）是一種調控催化劑結構、催化活性和選擇性的有效策略。
  • 調控費託合成中CO解離作用機制獲進展—新聞—科學網
    在費託合成反應中，CO解離並進一步加氫形成CHx中間物種的步驟至關重要，通常發生在Fe、Co、Ru金屬表面，其中金屬Ru表現出最優的反應性能。但Ru基催化劑存在明顯的粒徑效應，8納米左右的Ru NPs才具有較高的費託反應活性，這嚴重降低了貴金屬Ru的利用效率。開發高分散、高活性的Ru基費託合成催化劑具有重要的意義。
  • 中科院大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展—新聞...
    中科院中科院大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展       近日，大連化物所傅強研究員和包信和院士研究團隊成功地將金屬-載體強相互作用（SMSI）拓展並應用到金屬/碳化物催化體系，證明了該作用對於設計高效碳化物基催化材料的重要作用。
  • 中國科大在催化劑金屬-載體強相互作用研究中取得進展
    負載型金屬催化劑對於現代工業至關重要。大量的實驗和理論研究表明，負載型金屬催化劑中的載體不僅扮演著分散和穩定金屬納米顆粒的作用，還會與金屬顆粒產生強相互作用，進而影響催化劑的活性、選擇性及穩定性。
  • 中國科大在催化劑金屬-載體強相互作用方面取得新進展
    負載型金屬催化劑對於現代工業至關重要。大量的實驗和理論研究表明，負載型金屬催化劑中的載體不僅扮演著分散和穩定金屬納米顆粒的作用，還會與金屬顆粒產生強相互作用，進而影響催化劑的活性、選擇性及穩定性。近日，中國科學技術大學梁海偉教授課題組與武曉君教授課題組進行實驗和理論相結合的合作研究，基於硫摻雜碳負載鉑（Pt）催化劑體系，發現了金屬與碳載體之間的電荷轉移方向隨著Pt尺寸的變化而反轉的新現象（圖1）。
  • 昆明理工｜超小CeO2顆粒與LaFeO3強相互作用
    3.亞納米CeO2顆粒和LaFeO3載體之間的強相互作用誘導了不飽和配位陽離子和氧空位的形成，並導致表面上大量的OH吸附。在活性組分與載體之間的界面處通過化學鍵合作用進行的相互作用可能會增強電子轉移，進而引起催化劑的結構變化，它們在很大程度上影響非均相催化劑的催化活性。在過去的五十年中，人們對金屬表面和金屬-氧化物界面的研究,加深了對金屬-載體相互作用的認識，但對於氧化物之間的界面相互作用的認識相對有限。調控界面作用一種常用的方法是改變所涉及組分的粒徑。
  • 張濤&李為臻&喬波濤Nature子刊:強金屬-載體相互作用,製備熱穩定單原子催化劑
    單原子催化劑（SAC）具有固定在載體上的均勻分布的金屬原子，隨著負載金屬尺寸的減小，SAC達到了最大的原子利用效率。此外，由於獨特的配位環境，金屬原子和載體的強相互作用和量子尺寸效應，原子級分散的金屬物種通常表現出獨特的電子態。單原子催化劑在許多異相反應中均表現出優異的催化性能。然而，SAC不太容易製備獲得，要以簡單且可大量的生產的方式製備熱穩定的SAC仍然是艱巨的挑戰。
  • 雙極性朗道能級水平和單層WSe2中的強選擇性載體相互作用
    利用該類二維邊界效應，調節相應晶體結構及元素組成，可以實現對過渡金屬硫屬化合物電子結構、光、熱、磁的特性的調節，從而實現材料在各領域應用的功能性的優化。成果簡介近日，Columbia University的Cory R. Dean教授（通訊作者）的團隊在 Nat.
  • 科學家發現獲得高強度金屬新途徑—新聞—科學網
    最近，北京高壓科學研究中心研究員陳斌與重慶大學教授黃曉旭帶領的研究團隊在高壓下發現了納米鎳持續強化的現象，以及3納米鎳在高壓下的強度可達到普通商用鎳強度的
  • 貴金屬催化劑催化燃燒揮發性有機物(VOCs):活性組分、載體性質等的...
    從活性組分和載體兩方面，對貴金屬催化劑催化燃燒VOCs的最新報導進行綜述。目前，催化劑活性組分的研究重點在於鉑、鈀、金等單組分貴金屬的改性和雙組分貴金屬的設計合成；對載體的研究主要涉及酸性、孔結構以及載體與金屬的強相互作用。未來還需進一步提高貴金屬催化劑的抗中毒性能。