大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展

2020-11-26 中國科學院

  近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強和中科院院士包信和研究團隊成功地將金屬-載體強相互作用(SMSI)拓展並應用到金屬/碳化物催化體系,證明了該效應對於設計高效碳化物基催化材料的重要作用。相關研究結果以全文的形式發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc.)上。

  金屬-載體強相互作用(Strong Metal-Support Interaction,SMSI)是多相催化中的一個重要概念,該效應常常會導致界面電荷轉移、金屬結構改變、分子吸附調變等現象,並最終強烈地影響到催化反應性能,關於SMSI效應的研究大都涉及金屬/氧化物催化體系。過渡金屬碳化物擁有類貴金屬的電子性質,這賦予了它們非常獨特的催化性能。在該工作中,研究人員從MoO3擔載的Au納米顆粒出發,通過碳化得到Au/MoCx催化劑。該催化劑中,Au呈現高分散態,Au與碳化物載體存在電荷轉移,其低溫水氣變換反應活性優異,證實了Au與MoCx載體之間SMSI效應的存在。層狀高分散的Au和聚集態的Au顆粒可以通過碳化和氧化處理相互轉化,該工作首次報導了由循環的碳化-氧化處理引發的金屬與碳化物載體之間動態SMSI效應。該研究中還利用原位表徵技術XRD、XPS、XAFS等,探討了Au在載體碳化處理過程中的分散機制,提出MoOxCy中間物種是分散Au的關鍵。

  傅強和包信和研究團隊長期致力於金屬與氧化物之間的界面催化研究(Science 2010, J. Am. Chem. Soc. 2012, Acc. Chem. Res. 2013, J. Phys. Chem. B, 2018),該工作成功地將金屬-氧化物界面效應拓展到了金屬/非氧化物催化體系,對於理解金屬-載體界面催化作用具有重要意義。

  該研究得到國家自然科學基金委、中科院先導B項目、國家科技部重點研發計劃、教育部能源材料化學協同創新中心(2011·iChEM)的資助。

 

大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展

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