近日，中國科學技術大學物理學院及合肥微尺度物質科學國家研究中心國際功能材料量子設計中心(ICQD)趙瑾教授研究團隊在鈣鈦礦太陽能電池電子空穴複合機理研究工作中取得新進展，他們利用團隊自主發展的第一性原理激發態動力學程序，揭示了低頻振動聲子在電子空穴複合機制中的重要作用，該結果以「Low-frequency lattice phonons in halide perovskites explain high defect tolerance toward electron-hole recombination.」 為題，發表在Science Advances上，第一作者褚維斌在合肥微尺度物質科學國家研究中心取得博士學位，趙瑾教授與匹茲堡大學Wissam A. Saidi教授為共同通訊作者。
半導體材料缺陷與雜質如何影響電子空穴複合是這個領域的重要科學問題。早在19世紀50年代，著名的科學家Shockley, Read和Hall就提出了Shockley-Read-Hall (SRH)模型，在這個模型中，他們認為能量位於能隙中間的「深能級」會形成電子-空穴複合中心，多年來，半導體科學界的許多科學家都在使用這個簡單的判據。
然而，在SRH模型中，電聲耦合效應並沒有被考慮進來，而電聲耦合卻是電子空穴通過非輻射躍遷複合的決定性因素。在本工作中，趙瑾教授研究團隊利用自主研發的第一性原理激發態動力學軟體Hefei-NAMD研究了鉛滷鈣鈦礦電池MAPbI3中缺陷對電子空穴複合的影響，準確地考慮了電聲耦合、能級差、原子運動速度、電子退相干、載流子濃度等因素，發現在這個體系中，缺陷並不會形成電子空穴複合中心，出現了SRH模型完全失效的情況。通過定量的電聲耦合分析發現，由於材料硬度低，無論有沒有缺陷，對電子空穴複合有貢獻的聲子都是低頻聲子，對應的非絕熱耦合量小，使電子空穴複合變慢，這也是鉛滷鈣鈦礦電池雖然有很多缺陷，卻仍然擁有較好的太陽能轉化效率的原因。
圖片說明：鉛滷鈣鈦礦太陽能電池體系中缺陷不能形成電子空穴複合中心。(a) 電子空穴通過缺陷複合示意圖；(b) 2 ns之內不同體系電子空穴複合概率；(c)電子空穴直接複合概率；(d)電子空穴通過缺陷複合概率。
在本工作中，Wissam A. Saidi教授負責體系缺陷結構的搭建及基態的計算，趙瑾教授課題組負責激發態動力學計算。本工作是Hefei-NAMD軟體的又一重要應用，自2016年起，利用該軟體發表的學術論文已接近30篇。
本工作受到基金委、科技部、安徽省等單位的支持。
（物理學院，合肥微尺度物質科學國家研究中心、中科院量子信息與量子科技創新研究院、科研部）