ACS Nano:單原子,雙功能:構效關係與反應途徑

2021-02-21 催化計

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單原子催化劑（SACs）是催化研究中理想的模型體系。

近日，瑞士蘇黎世大學Greta R. Patzke報導了利用SACs來解決基本的催化挑戰，即獲得具有精準結構的金屬活性位點，以闡明其與配位原子的相互作用，這些配位原子定義了它們的催化性能。

要點1. 研究人員報導了一種基於金屬酞菁（MPcs，M=Ni，Co，Fe）的特定SACs在氧化石墨烯（GO）層上軟錨定的分子策略，以生成結構精準的模型靶，用於機理研究。

 

要點2. MPc通過與石墨烯片層的π-π共軛形成電子通道，提高了MPc-GO在析氧和還原反應中的性能。密度泛函理論(DFT)計算表明，由於Fe原子對O2物種具有較高的親和力，FePc-GO在該系列催化劑中具有優異的ORR活性。Operando X射線吸收光譜和密度泛函(DFT)研究表明，催化劑的OER性能分別與低電位區和高電位區的熱力學或動力學控制有關。

 

要點3. 進一步的研究表明，在金屬中心周圍連接N和C原子的參與為NiPc-GO和CoPc-GO提供了更廣泛的選擇性OER活性位點。

 

該研究策略通過量身定製金屬活性位點和合適的配體環境，加深了人們對高性能SACs的配位-活性關係的理解，以及它們對不同工藝的優化。

 

Wenchao Wan, et al, Bifunctional Single Atom Electrocatalysts: Coordination-Performance Correlations and Reaction Pathways, ACS Nano, 2020

DOI：10.1021/acsnano.0c05088

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c05088

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