ACS Nano | 單原子/單層二維材料:等離子體法製備二維模型電催化劑

2021-01-19 騰訊網

英文原題：Unsaturated Single Atoms on Monolayer Transition Metal Dichalcogenides for Ultrafast Hydrogen Evolution

通訊作者：劉碧錄，鄒小龍，清華-伯克利深圳學院；林君浩，南方科技大學

作者：Yuting Luo, Shuqing Zhang, Haiyang Pan, Shujie Xiao, Zenglong Guo, Lei Tang, Usman Khan, Bao-Fu Ding, Meng Li, Zhengyang Cai, Yue Zhao, Wei Lv, Qinliang Feng, Xiaolong Zou,* Junhao Lin,* Hui-Ming Cheng, Bilu Liu*

當前，能源危機和環境汙染問題日益嚴重，電解水產氫技術是應對該問題的重要策略之一。然而，過高的電能消耗和高昂的貴金屬催化劑材料(如鉑、銥、釕等)嚴重阻礙了電解水技術的發展。因此，開發具有高本徵電催化活性的電催化劑並理解它們的工作機理成為該領域的核心挑戰。近年來，單原子作為一種高效催化劑，具有比納米顆粒催化劑更高的催化活性和更好的穩定性，得到了廣泛的關注。然而現有的製備單原子催化劑的方法所得到的單原子往往負載在塊體或多層結構的載體上，這使得它們的化學環境和結構非常複雜，不利於機理研究。

近日，清華-伯克利深圳學院劉碧錄、鄒小龍團隊和南方科技大學林君浩團隊合作開發出一種新型普適的製備單原子催化劑的方法——低溫等離子體處理法，解決了將單原子負載在各種單層二維材料上的挑戰。通過將二維過渡金屬硫族化合物進行處理，他們得到了負載有不同種類的同源金屬單原子的二維材料，其明確的結構可用作催化機理的研究。結果表明，在保持單層二維材料結構完整的同時，可獲得負載在二維材料上密度較高的不同種金屬單原子(例如：鉬、鎢等，密度達1013atoms cm-2)。同時，結合單片二硫化鉬微型電化學反應器的測試，他們發現了一種二硫化鉬電催化劑的新型活性位點，即鉬單原子/單層二硫化鉬，該位點具有很小的Tafel斜率(36.4 mV dec-1)和低的過電位(260 mV @400mA/cm2)，是目前報導的MoS2基催化劑中性能最好的之一。理論計算結果表明了鉬單原子/單層二硫化鉬上的氫吸附能接近0 eV，具有優異的氫吸附/脫附動力學特性。這項工作提供了一種製備、研究單原子/二維材料模型催化劑的普適方法，不僅對設計高效電催化劑具有指導意義，而且為研究單原子催化劑機理提供了一種新思路。

圖1. 低溫等離子體處理法製備單原子/單層二維材料異質結體系

圖2. 鉬單原子/單層二硫化鉬材料的結構和化學表徵

圖3. 單片二維材料上單原子催化劑本徵活性研究的原理

圖4. 鉬單原子/單層二硫化鉬的微型電化學反應器模型及電催化性能測試

圖5. 催化劑表面氫吸附吉布斯自由能和態密度理論計算結果

這一成果近期發表在ACS Nano上，清華-伯克利深圳學院博士生羅雨婷、博士後張樹清為文章的共同第一作者，清華-伯克利深圳學院劉碧錄、鄒小龍副教授和南方科技大學林君浩副教授為共同通訊作者。

Unsaturated Single Atoms on Monolayer Transition Metal Dichalcogenides for Ultrafast Hydrogen Evolution

Yuting Luo, Shuqing Zhang, Haiyang Pan, Shujie Xiao, Zenglong Guo, Lei Tang, Usman Khan, Bao-Fu Ding, Meng Li, Zhengyang Cai, Yue Zhao, Wei Lv, Qinliang Feng, Xiaolong Zou,* Junhao Lin,* Hui-Ming Cheng, Bilu Liu*

ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.9b07763

Publication Date: Dec. 13, 2019

Copyright 2019 American Chemical Society

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