南京大學繆峰教授合作團隊在二維材料層間相互作用調控研究領域取得進展

2020-08-10 全國產經平臺

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過渡金屬硫族化合物（MX₂，M=過渡金屬，X=硫族元素）因其獨特和豐富的物理性質成為二維材料研究領域最受關注的材料家族之一。在這類層狀材料中，層間相互作用是決定其物性的其中一個重要參數。例如，具有強相互作用的PtSe₂電子結構強烈地依賴於層數的變化，當從體塊減薄為少層時呈現出半金屬-半導體的轉變；但是，對於具有弱層間相互作用的ReS₂，其物性幾乎不隨著層數減小發生相應的變化。因此，尋找合適的手段對這類材料的層間相互作用進行調控，將有望進一步實現對材料的物性調控與器件應用，這也成為二維材料研究領域備受關注的挑戰之一。

針對上述挑戰，近日，南京大學物理學院梁世軍副研究員、繆峰教授與南方科技大學林君浩副教授課題組合作提出，利用替位摻雜策略介導層間化學鍵從而實現對雙層MoS₂層間相互作用的調控。該工作有望為層間相互作用調控研究提供一種新思路。相關研究成果以Tuning Electrical Conductance in Bilayer MoS₂ through Defect-Mediated Interlayer Chemical Bonding（利用缺陷介導的層間化學鍵調控雙層MoS₂中的電導）為題於2020年7月10日發表在美國化學學會期刊ACS Nano 上 （https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c03665 ）。物理學院博士生張利利和南方科技大學博士生王剛及張玉波博士為論文共同第一作者，繆峰教授、梁世軍副研究員和南方科技大學物理系林君浩副教授為該工作的共同通訊作者，該工作同時得到了南京大學萬賢綱教授課題組和南方科技大學張文清教授的幫助，和國家傑出青年科學基金、國家自然科學基金等項目的資助，以及微結構科學與技術協同創新中心的支持。

在實驗中，研究團隊首先利用MoO₃和V₂O5之間的固相反應製備出了Mo6V9040r，作為釩（V）摻雜MoS₂的前驅體；然後利用化學氣相沉積法（CVD）批量合成雙層V摻雜MoS₂樣品。通過低壓球差校正透射電鏡和拉曼等表徵手段證實了V原子通過隨機取代Mo原子位成功實現對MoS₂的摻雜，且發現上下層材料之間存在一個摻雜濃度差。為了研究V摻雜對雙層MoS₂層間相互作用的影響，研究團隊選擇在同一個V摻雜雙層MoS₂的單層區域和雙層區域分別蒸鍍電極以研究不同區域的電學性質（器件結構如圖1a所示）。研究團隊通過電學測試手段發現，V摻雜MoS₂單層區域呈現出雙極性場效應特徵，而雙層區域則呈現出重型p摻雜的電學性質，且雙層樣品的電導率比單層樣品的電導率增強了3個數量級以上（如圖1b和c所示）。與之完全不同的是，利用相同條件製備的未摻雜單層和雙層MoS₂器件則呈現出非常類似的n型場效應特徵和相近的電導率（如圖1b和c所示）。為了理解觀察到的實驗現象，研究團隊進一步對V摻雜的單層MoS₂和V摻雜的雙層MoS₂進行了第一性原理計算。計算結果表明，V摻雜會在單層MoS₂的帶隙中引入了主要由V-3d軌道（以及Mo-4d軌道）形成的缺陷能級，在實空間中這些電子態的局域化程度很高，因此不參與導電（如圖1d-e所示）。不同於單層情況，V摻雜在雙層MoS₂的價帶頂附近引入了大量間隙態（gap states）。這些態激活了S-3pz軌道，使其形成能夠貢獻導電的價帶邊電子態。這些面外的S-3pz軌道不僅在能量上有較大的展寬，在實空間中也得到了極大的擴展，形成了額外的層間導電通道，大幅增強了其電導率（如圖1f-g所示）。

圖1. （a）器件結構示意圖；V摻雜和本徵單層MoS₂的場效應曲線（b）；V摻雜和本徵雙層MoS₂的場效應曲線（c）；V摻雜（d，e）單層和（f，g）雙層MoS₂的能帶結構，態密度和帶邊電荷分布。

該工作為研究二維過渡金屬硫族化合物層間相互作用的調控提供了新的思路，也為設計基於可調層間相互作用的新原理電子器件提供了物理基礎。

論文連結：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c03665

繆峰團隊主頁：https://nano.nju.edu.cn/

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