東華大學羅維教授團隊《AFM》.：二維自組裝打破傳統介孔材料在能量儲存和轉換方面應用局限的研究進展

2020-11-02 高分子科學前沿

介孔材料憑藉獨特的結構特徵，在構建具有高功率密度，長壽命，高界面活性和快速反應動力學器件上顯示出巨大的應用潛力。然而傳統的介孔材料，一般為體相材料，在應用過程中經常會遇到堵塞，阻礙快速擴散路徑的形成以及活性位點的暴露。為了解決這個問題，通過二維自組裝，構建二維有序介孔材料（2DOMMs）是最佳的選擇之一。2DOMMs不僅繼承了介孔材料的結構優勢，而且具有超薄的二維幾何結構，其開放式的二維結構理想情況下可確保近100%的客體離子/分子的進入，這大大促進了電化學反應動力學。此外，2DOMMs結構清晰，是研究反應機理的理想模型。目前有很多方法被用來創製2DOMMs, 其中最典型的是「自下而上」單膠束自組裝策略。這種方法普適、簡單、可控性強，已經廣泛應用於製備2DOMMs，但是目前尚缺乏對最近研究成果的深刻總結與概述。

成果簡介

東華大學纖維材料改性國家重點實驗室、材料科學與工程學院羅維教授團隊綜述了二維有序介孔材料（2DOMMs）的合成及其在能量儲存和轉換方面的研究進展。重點介紹了以「自下而上」單膠束組裝策略構建2DOMMs的機理（分子/層間限域組裝、固體表面/2D表面/層狀表面誘導組裝和表面限制組裝）及精確調控其厚度、孔徑大小、孔道結構等關鍵結構參數的基本機制；同時對2DOMMs在能量儲存和轉換方面的研究進展進行了總結歸納，著重闡述了應用性能與材料結構特性之間的關係；最後對2DOMMs的合成和應用進行了展望。該成果以「Pushing the Limit of Ordered Mesoporous Materials via 2D Self-assembly for Energy Conversion and Storage」為題發表在國際著名期刊Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.202007496）上。該論文第一作者是東華大學青年教師邱鵬鵬，羅維教授和李小鵬教授為通訊作者。論文得到了國家自然科學基金、上海市青年科技啟明星計劃、上海市揚帆計劃、上海市自然科學基金、上海市青年拔尖人才開發計劃、上海市科委基礎研究領域項目、東華大學勵志計劃等的資助。

圖文解讀

圖1「自下而上」膠束組裝製備二維有序介孔材料的設計要點

圖2傳統採用溶致液晶和自組裝策略製備體相介孔材料示意圖。

圖3分子限域單膠束自組裝製備二維介孔二氧化鈦（a-e）和貴金屬銥(f-o)。

圖4二維層間距限域單膠束自組裝製備二維介孔碳材料。

圖5固體表面誘導單膠束自組裝製備二維介孔碳和介孔鉑金屬。

圖6二維材料（石墨烯、Mxene等）表面誘導單膠束自組裝製備二維介孔碳。

圖7二維層狀結構表面誘導單膠束自組裝製備二維介孔碳。

圖8鹽表面限制單膠束自組裝製備二維介孔氧化鈰、碳、二氧化鈦等。

圖9二維介孔銥在電催化OER方面的應用。

圖10二維介孔Pt在電催化ORR方面的應用。

圖11二維介孔材料在二次電池方面的應用。

圖12二維介孔材料合成方面重大突破的總結。

總結與展望

作者總結了近年來利用單膠束自底向上組裝法製備2DOMMs的研究成果，包括分子/層間限域組裝、界面定向組裝和表面限制組裝。特別討論了各種方法在精準調控其厚度、孔徑、孔結構、表面性質等結構參數方面的設計原則和基本機制。此外，還著重介紹了2DOMMs在電催化、二次電池和電化學電容器等方面的應用。儘管目前在2DOMMs的合成和應用方面都取得了巨大的成就，但未來發展仍面臨巨大的挑戰：

1、目前的研究主要集中在小部分材料上，如過渡金屬氧化物、碳和聚合物。對其它組分，如金屬碳化物或硫化物、g-C3N4、MOFs和沸石等的合成還尚未實現。新方法的開發以及對現有方法的改進與拓展是豐富2DOMMs組分和應用的關鍵，這離不開新型單膠束策略的創製。

2、在介觀結構中引入功能組分（如原子、納米糰簇和納米晶）來構建複合二維介孔材料還需要進一步的探索。近年來，單原子催化引起了科研工作者廣泛的研究興趣，因此若能夠在納米尺度甚至原子尺度上引入功能組分，將極大的拓展2DOMMs的應用領域。

3、由單膠束「自下而上」自組裝製備2DOMMs還處於初級階段。儘管人們已經嘗試將這些材料應用於催化、電池和電容器重要領域，取得了一定的進展，但是還需要進行更多的研究來充分探索應用性能與材料結構之間的內在關係。

4、材料合成的最終導向是大規模生產和應用，然而目前大部分方法都局限於實驗室製備。鹽表面限制組裝策略具有很大的實際應用潛力，這是因為：首先，鹽模板綠色豐富，易於去除和重結晶，可重複使用；其次，該方法適用於多組分的控制合成；第三，前體溶液可進一步回收利用使用。在未來的工作中，我們最為迫切的任務是深入了解鹽表面限制組裝策略的裝配機制和工藝設計，以便擴大規模。

文獻連結：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202007496

來源：高分子科學前沿

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