AFM:基於MXene多功能界面修飾的InGaN納米柱高效PEC產氧

太陽能驅動的光電化學（PEC）分解水是應對未來能源存儲和轉換的一個重要途徑。然而，由於缺乏高效的光陽極材料，太陽能氫能轉化（STH）效率受到極大限制。近年來，光催化劑（InGaN納米柱）和半導體（Si）的獨特集成在PEC分解水中已展現出重要的應用前景。InGaN納米柱的最大理論STH效率高達~27％，超過大多數金屬氧化物。其次，InGaN帶隙可調，可以實現全光譜吸收，且其對應的價帶頂位置也超過H2O的氧化電位。同時InGaN納米柱具有較高的載流子遷移率和優異的化學穩定性等優點，使其成為應用於PEC分解水中最具競爭力的光陽極材料之一。此外，Si具有合適的帶隙（~1.12 eV）、低成本、地產豐富和大尺寸的顯著優勢，一直被用作各種電子和光電器件產業化的襯底材料。因此，外延生長在Si襯底上的InGaN納米柱為大規模、高效的氫能源製備提供了可靠途徑。然而，InGaN納米柱和Si襯底之間的界面問題以及InGaN體相與表面的光生電子-空穴對的快速複合，使得InGaN/Si的載流子輸運性能大大降低，從而導致其優異的光電性能無法體現。目前大多數研究主要集中在納米柱表面異質結構的構建、表面處理以及助催化劑的修飾來促進InGaN納米柱的電荷分離，從而提高PEC性能。然而，由InGaN和Si之間的界面缺陷和化學不相容性導致的載流子輸運嚴重受阻，這一根本問題沒有得到解決。

InGaN/MXene/Si異質結光陽極載流子輸運機制示意圖

華南理工大學材料學院李國強課題組針對這一問題利用高導電MXene（ 117.06mΩ）片層材料作為InGaN納米柱和Si襯底之間界面層，構建InGaN-MXene-Si三明治結構並對其PEC分解水特性與載流子輸運機制進行了深入的研究。結果表明，與純InGaN/Si系統相比，InGaN/MXene光陽極具有超低起始電位(75 mV vs.RHE)，同時其在1.23 V vs.RHE 電壓下光電流密度提高約10倍。該研究團隊通過實驗及理論計算，揭示了MXene不僅與InGaN形成了type-II型能帶排列，同時與 Si形成了有利的歐姆接觸結，從而使MXene成為理想的電子傳輸通道，增強了電荷分離和轉移過程。MXene的這種協同作用顯著降低半導體/Si和半導體/電解質的界面阻抗，最終實現了快速空穴注入效率和優異的抗光腐蝕穩定性。

研究者相信，通過進一步對納米柱表面結構進行設計及改性，InGaN/MXene/Si電極能實現更高效的電荷分離與轉移。這個體系研究對提升器件性能及穩定性意義重大。這項工作不僅為通過集成多維度和多功能材料設計高效光電極提供了重要的指導意義，而且為通過引入界面改性劑實現高性能人工光合作用提出了一種新的策略。相關論文在線發表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.201910479）上。